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湖南大学宋国胜Chem:新型化学发光体系引导化学动力疗法

近日,湖南大学宋国胜教授设计并构建了一种新型的基于锰-噻吩的化学发光(CL)成像和化学动力学治疗(CDT)体系,并能够利用CL和荧光(FL)比率型成像引导CDT实现肿瘤治疗的实时原位监控。相关研究成果的研究论文发表在化学领域顶级期刊Chem 。该工作的第一作者为硕士研究生陆畅同学;通讯作者是湖南大学宋国胜教授;并得到新加坡南洋理工大学浦侃裔教授的指导和帮助。


化学发光(CL)成像利用化学反应释放的能量代替光能激发,具有无自发荧光、高信噪比和灵敏度的优势。然而,传统的CL体系(如NaNO2 + H2O2;NaIO4 +H2O2;鲁米诺 + H2O2系统)阻碍了其在体内成像中的应用。目前,大多数CL探针主要依赖于小分子染料,这些染料具有低发射性和对高氧化性物种的不稳定性。因此,它们这一缺点限制了在活体水平的CL探针的设计。


比率型成像模式基于两个或多个互不干扰的检测信号比值作为信号输出。该成像模式能够有效避免分子探针传统信号输出模式受外界因素干扰大的缺陷,极大地提高了分子检测和成像的准确性。


在本研究中,湖南大学宋国胜教授开发了一种新型的CL体系(锰-噻吩体系),并能够输出比率型信号引导肿瘤CDT过程。基于锰-噻吩的化学发光体系的反应机理可以通过以下步骤解释:1)锰氧化物在酸性条件下释放单线态氧(1O2);2)1O2可以通过π22环加成将聚合物单元中的噻吩氧化,从而形成噻吩-二氧杂环中间体,该中间体能自然降解并产生化学能;3)所产生的化学能通过CIEEL过程转移到未氧化的半导体聚合物中,形成激发态的半导体聚合物。4)被激发的半导体聚合物能够同时产生CL和大量的1O2


此外,由锰氧化物与半导体聚合物构成的纳米体系在酸激活下产生CL的同时也伴随着FL强度的降低。该体系能够在体外建立良好的比率型信号(CL/FL)与ROS产率之间的相关性(R2=0.992),并进一步建立活体CL/FL信号与CDT治疗后肿瘤抑制率之间的良好相关性。该研究报告的pH激活的化学发光成像体系能够输出比率型信号引导肿瘤CDT过程,有望实现既高效又精准的CDT治疗效果。


原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Light-free Generation of Singlet Oxygen through Manganese-Thiophene Nanosystems for pH-responsive Chemiluminescence Imaging and Tumor Therapy

Chang Lu, Cheng Zhang, Peng Wang, Yan Zhao, Yue Yang, Youjuan Wang, Haifeng Yuan, Shuanglin Qu, Xiaobing Zhang, Guosheng Song, Kanyi Pu

Chem, 2020, DOI: 10.1016/j.chempr.2020.06.024


导师介绍


宋国胜教授,湖南大学化学化工学院,主要研究领域为生命分析化学和活体分子影像,包括光声成像、长余辉成像、化学发光成像、核磁成像,并应用于癌症的早期诊断、治疗及疗效检测。近年来在Nat. Biomed. Eng.,Angew. Chem. Int. Ed.,Nano Lett.,J. Am. Chem. Soc.,Chem. Sci., Adv. Mater, Adv. Funct. Mater.,ACS Nano, Anal. Chem. 等本领域知名期刊发表论文20余篇。


http://grjl.hnu.edu.cn/p/3A9DA10AEC03E9909BE4A4A5624CF1A9


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