具有高光电催化性能的异质结构Fe2TiO5-TiO2纳米笼的构筑

人类对能源需求的不断增加及传统化石燃料利用过程所造成的环境问题使新型可再生能源的开发与利用变得迫在眉睫。在众多可再生能源中，太阳能因其所具有的广泛性、丰富性和清洁性等优势，获得了越来越广泛的关注。然而，太阳辐射的分散性和不连续性却使得太阳能的实际应用受到了阻碍。为了解决这一问题，太阳能至化学能的高效催化转化成为人们研究的重点。光电化学催化水分解是太阳能至化学能转化的重要策略之一，此过程所获得的氢气和氧气产物可以广泛应用于化工生产、燃料电池及航空航天等多个领域，具有十分广阔的应用前景。因此，开发具有高活性、低成本和高稳定性的光催化剂是实现高效光电催化水分解的关键。

单一组分的光催化剂受到材料物化性质的限制，很难实现较高的催化活性。因此，结合不同材料以构筑异质结构可以有效的提高光催化剂的性能。TiO₂作为传统光催化剂得到了大量的研究，并表现出了较高的催化活性。但TiO₂具有较宽的禁带（约3.0-3.2 eV），仅能够吸收并利用紫外光，其理论最大光催化活性仍无法满足实际应用的需求。而Fe₂TiO₅则具有较窄的禁带（约2.2 eV），因此能够有效利用可见光，而且其价带结构能够与TiO₂相匹配，进一步促进光生电子和空穴的有效分离。除对光催化剂组分的调控外，材料结构控制也是提高其光催化活性的有效手段之一。在众多催化剂结构中，空心结构表现出了独特的优势。空心光催化剂能通过增大比表面积来有效暴露表面活性位、提供薄壁结构促进传质过程、增强光的散射能力提高材料对光的利用效率，进而提高材料的光电催化性能。

基于以上考量，新加坡南洋理工大学的楼雄文教授（点击查看介绍）团队从组成与结构两个方面着手，提出了一种基于金属有机框架材料构筑具有异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼光催化剂的合成方法（图 1a）。所得到的异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼表现出了较高的光电催化水分解的能力。

图1. (a) 异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼的构筑路线示意图；(b-d) MIL-125(Ti)纳米盘的结构表征。

研究团队首先采用MIL-125(Ti)纳米盘为前躯体（图 1b-d），通过溶剂热方法将其转化为具有中空结构的Ti-Fe-O纳米笼（图2）。Ti-Fe-O纳米笼通过进一步的焙烧过程，转化为异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼（图3）。

图2. Ti-Fe-O纳米笼结构与组成的表征。

图3. Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼结构与组成的表征。

所合成的异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼与TiO₂纳米盘、Fe₂TiO₅纳米颗粒、Fe₂TiO₅-TiO₂纳米颗粒对比样品相比，表现出了更高的光生电流密度和光电转化效率（图4a,b）。与此同时，异质结构Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼也表现出了很高的稳定性（图4c）。活性测试结果表明异质结构与中空结构能有效提高材料的光电催化活性。该工作为高效光催化材料的设计与合成提供了新的方法和思路。

图4. TiO₂纳米盘、Fe₂TiO₅纳米颗粒、Fe₂TiO₅-TiO₂纳米颗粒和Fe₂TiO₅-TiO₂纳米笼光电催化性能的表征。

这一成果近期发表在Angewandte Chemie International Edition 上，第一作者是新加坡南洋理工大学张鹏博士，通讯作者是楼雄文教授。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Fabrication of Heterostructured Fe₂TiO₅-TiO₂ Nanocages with Enhanced Photoelectrochemical Performance for Solar Energy Conversion

Peng Zhang, Xue Feng Lu, Deyan Luan, Xiong Wen (David) Lou

Angew. Chem. Int. Ed., 2020, DOI: 10.1002/anie.202000697

导师介绍

楼雄文

http://www.x-mol.com/university/faculty/35053

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