黑龙江大学付宏刚教授利用原位还原-界面诱导组装法合成了低晶化度的Co3O4纳米片,在室温下实现高效的电催化分解水析氧。原位还原-界面诱导组装法是利用界面张力的挤压作用,促使两相界面处还原生成的水合金属氧化物簇相互连接、组装,形成超薄的粒子组装的片状结构。该方法合成的纳米片呈现疏松多孔结构、结晶度低、缺陷暴露,可广泛用于多种过渡金属、金属氧化物以及氢氧化物纳米片的可控合成,为构筑多元化2D超薄纳米片提供了新策略。
Chem. Commun., 2016, DOI: 10.1039/C6CC01450J
通过对电催化析氧过程研究,作者发现Co3O4纳米片催化析氧反应的电子转移数n约为2。这意味着催化反应中必然有H2O2中间体生成,但有趣的是实验中并未检测到H2O2存在,只检测出大量的O2。通过设计不同电位下H2O2检测实验,作者认为由于H2O2在催化剂表面的强吸附作用,反应中间产物H2O2被CoⅢ/CoⅣ快速氧化。因此,Co3O4纳米片分解水析氧经历了两个连续的2e过程(即2OHads→OOHads→O2ads),其中第一个2e过程生成OOHads,是反应速控步;第二个2e过程是OOHads快速被氧化成O2。这一结果很好的解释了为什么很多过渡金属材料同时具有高效的电催化活性和大的塔菲尔斜率。
这一研究成果发表于《Chem. Commun.》上。
http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2016/CC/C6CC01450J
原文:Co3O4 nanosheets as a high-performance catalyst for oxygen evolution proceeding via a double two-electron process
Chem. Commun., 2016, 52, 6705-6708, DOI: 10.1039/C6CC01450J