发展石墨烯功能分离膜,使其具有高效过滤与分离液相中不同分子和离子的能力对于一系列环境工程应用极其重要。功能分离膜的设计原理包括空间位阻效应、静电相互作用和化学相互作用。由氧化石墨烯(GO)微片堆叠而成的层状薄膜可将以上三种分离原理集于一身,在功能分离膜的制备与应用领域极具优势。例如,GO表面电离含氧官能团与离子产生静电相互作用,实现不同价态离子的选择性过滤和分离。然而,根据离散电荷系统库伦定律,如果不考虑纳米毛细管的尺寸效应、化学相互作用、离子水合壳层的静电屏蔽及反离子静电阻力,GO膜对一价、二价和三价离子的渗透选择度之比为6:3:2。这一比例过小,无法实现对不同价态离子的有效分离。
清华大学朱宏伟教授课题组与日本材料科学研究所的马仁志博士合作,设计了一种由带负电的GO和带正电的氢氧化物纳米片构成的分离膜,实现了受电荷调控的选择性离子传输。所得到的全纳米片异质组装复合薄膜具有一系列优点,例如,制备方法简单、强度高、大面积、可独立存在、柔性、半透明。复合薄膜的层间距对湿度变化不敏感,保证了其液相传质应用过程中的结构稳定性。浓度梯度驱动离子跨膜传输实验表明,不同价态的金属阳离子可严格根据其电荷数被有效分离,不受阴阳离子种类的影响。单价与三价金属阳离子的相对选择比高达30,显著优于其他参照膜材料(如GO膜、氢氧化物纳米片膜及其二者的体相分层膜),表明GO与氢氧化物纳米片分子尺度异质自组装的协同效应在电荷驱动离子过滤与分离过程中发挥了主导作用。GO/氢氧化物纳米片复合薄膜的这一优异性能使其在污水处理与再利用、化工精炼、仿生选择性离子输运等领域具有应用潜力。
朱宏伟教授课题组自2013年以来在石墨烯功能渗透膜的制备及传质特性研究领域取得了一系列进展,研究了GO分离膜的选择传质特性及其产生机制(ACS Nano, 2014, 8, 850, ACS Nano, 2013, 7, 428),探索了GO膜在过滤与分离领域的多元化应用(Adv. Mater., 2016, 28, 2287),发展了基于GO与氧化钛纳米片异质复合层状薄膜并实现了高效水脱盐应用(NPG Asia Mater., 2015, 7, e162),本工作中所发展的GO与氢氧化物纳米片超晶格异质复合薄膜并实现高选择性电荷驱动离子传输与分离是上述系列研究工作后的又一进展。
这一研究成果发表于《NPG Asia Materials》。
http://www.nature.com/am/journal/v8/n4/full/am201638a.html
原文标题:Highly selective charge-guided ion transport through a hybrid membrane consisting of anionic graphene oxide and cationic hydroxide nanosheets superlattice units
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