基于石墨烯修饰的三维亚硫酸氧化酶生物阳极及其在生物燃料电池的应用

酶生物燃料电池是一种利用酶作催化剂将化学能转化成电能的电化学装置。由于酶的特异选择性和生物相容性，酶燃料电池在可植入/便携式装置、自供能的传感器等方面有广泛的应用前景。目前，除了许多有机的生物分子如葡萄糖、乳糖等等，一些无机小分子也有可能作为生物燃料被特定的酶所应用。另一方面，生物燃料电池性能较低一直是其在实际应用中的瓶颈，其主要原因是酶活性位点与电极表面的电子传递效率较低。

丹麦技术大学（Technical University of Denmark）张敬东课题组和波茨坦大学（University of Potsdam）Ulla Wollenberger课题组近期联合实现了将亚硫酸氧化酶固载在石墨烯修饰的三维碳纸电极上。其中，电化学还原氧化石墨烯这一处理使构建的生物阳极提高了近十倍的电催化亚硫酸盐氧化的性能。该生物阳极的电催化性能的提高主要归功于以下几个方面：首先，电化学还原三维基底上的氧化石墨烯增强了整体电极的导电性和电极表面与电解质的界面电子传递能力，从而提升了亚硫酸氧化酶与电极的电子传递效率；其次，电化学还原氧化石墨烯有利于酶的更好固载，主要由于电化学还原处理降低了电极表面的带负电的含氧官能团，从而减少了带负电的还原氧化石墨烯与酶之间的静电力排斥作用。该石墨烯修饰的三维碳纸电极具有普适性，能应用于其他相关酶的负载来实现高效的非均相电催化反应。

Reprinted with permission from {ACS Catal., 2019, 9, 6543−6554}.  Copyright {2019} American Chemical Society.

该生物阳极与商业的铂碳阴极组合构建了一种亚硫酸盐/氧气的生物燃料电池。该亚硫酸盐/氧气燃料电池能达到最大功率密度 61 ± 6 µW cm^-2, 超过了先前报道相关文献最大功率的六倍。作为一种新型的产能装置，它有望实现从含亚硫酸盐的体液、食物和饮料中获取电能。

这一成果近期发表在ACS Catalysis，文章的第一作者为丹麦技术大学化学系博士生汤晶。该工作是在丹麦技术大学化学系和德国波茨坦大学分子酶系合作完成的。

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Three-Dimensional Sulfite Oxidase Bioanodes Based on Graphene Functionalized Carbon Paper for Sulfite/O₂ Biofuel Cells

Jing Tang, Rebecka Maria, Larsen Werchmeister, Loredana Preda, Wei Huang, Zhiyong Zheng, Silke Leimkühler, Ulla Wollenberger, Xinxin Xiao, Christian Engelbrekt, Jens Ulstrup, Jingdong Zhang

ACS Catal., 2019, 9, 6543-6554, DOI: 10.1021/acscatal.9b01715