MOF表面与聚合物交联反应打开气体通道高效分离CO2

随着全球工业化的高速发展，温室效应导致的环境问题日益突出，严重制约了人类的生存和发展。温室效应主要是由现代工业社会过多燃烧煤炭、石油、天然气等化石燃料后产生的大量二氧化碳（CO₂）所造成的。发展高效分离技术能够有效减少二氧化碳排放，对解决温室效应具有重要意义。

传统二氧化碳分离方法（蒸馏、化学吸收等）存在潜在劣势，例如耗能高、操作复杂、安全性差等。膜分离是目前有望实现二氧化碳高效分离的新型低碳技术。复合基质膜是膜分离中的杰出代表，因其有机结合了填充物和基质的优点，同时还兼顾了效率高、投资少、生产可扩大等特点。然而，在膜分离中，通量和分离比一般不可兼得。为了解决这个短板，东北师范大学的邹小勤教授和朱广山教授团队凭借在金属有机框架（MOFs）中的研究经验，提出了一种全新合成理念—交织法—制备MOF-Polymer复合基质膜。以UiO-66-CN为MOF填充物、PIM-1为Polymer基质，通过原位交联方式构筑UiO-66-CN@sPIM-1复合基质膜。经过原位交联后，薄膜结构产生了巨大变化：(a) PIM-1聚合物链发生了刚化，使得基质中的孔道彼此贯通；(b) PIM-1和UiO-66-CN表面交联，减少了界面缺陷，最大程度上利用了MOF的分子识别性。

得益于结构上的独特性质，上述薄膜具有优异的二氧化碳分离性能：(a) UiO-66-CN@sPIM-1薄膜的气体渗透能力得到了大幅度的提高，CO₂渗透率较PIM-1增大了近五倍，达到了同期所有复合膜中的最高值。(b) 充分利用了UiO-66-CN的吸附选择性，使得CO₂/N₂分离指数远远超过了2008年Robeson上限值，并且接近了UiO-66-NH₂单晶的选择性。UiO-66-CN@sPIM-1还展示了良好的稳定性，在H₂O、SO₂、连续工作半年，分离性能都没有明显变化，为后燃烧气中二氧化碳的捕获提供了希望。

这一研究成果近期发表在Advanced Materials 上，由博士研究生于广莉同学在邹小勤教授及朱广山教授的共同指导下完成。该工作还得到了大连化物所的孙磊博士在理论计算方面给予的帮助，以及得到了吉林省青年人才托举工程项目、国家自然科学基金委青年项目和重点项目的支持。

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Constructing Connected Paths between UiO-66 and PIM-1 to Improve Membrane CO₂ Separation with Crystal-Like Gas Selectivity

Guangli Yu, Xiaoqin Zou,* Lei Sun, Baisong Liu, Ziyang Wang, Panpan Zhang, and Guangshan Zhu*

Adv. Mater., 2019, 31, 1806853, DOI: 10.1002/adma.201806853

导师简介

邹小勤，东北师范大学化学学院教授。2012年博士毕业于法国卡昂大学，2013年至2015年在美国加州大学伯克利分校从事博士后研究，2015年2月起受聘于东北师范大学。研究领域为微孔材料的孔化学性质研究及薄膜分离应用探索，在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Funct. Mater., Chem. Sci. 等期刊上发表SCI论文40余篇（其中第一作者或通讯作者28篇），撰写英文专著一部，专利两项。

朱广山，东北师范大学化学学院教授。1998年于吉林大学取得博士学位，1999年至2000年在日本东北大学从事博士后研究，1998年至2015年任职于吉林大学化学系，2015年2月起就职于东北师范大学。主要研究领域为新型多孔材料MOFs和PAFs的合成与性质研究。截止目前为止，共发表SCI论文340余篇，他引近13000次，H因子61，出版英文专著2部，授权专利20余项。2007年获国家杰出青年科学基金资助，2008年受聘为教育部长江学者特聘教授，2013年入选“万人计划”中青年科技创新领军人才，获国家自然科学奖二等奖1项，吉林省科技进步奖一等奖3项。