基于PTB7-Th/CdTe QDs敏化结构及信号淬灭物4-CD沉淀构建的光电化学传感器用于超灵敏检测microRNA

microRNA是一类非编码RNA，在细胞内具有多种重要的调节作用，被认为是一种新型的包括癌症在内几乎所有人类疾病的理想候选生物标志物。因此，高灵敏和高选择性地检测microRNA对于早期疾病诊断、病情监测和预后评估具有重要意义。近日，西南大学的袁若（点击查看介绍）、柴雅琴（点击查看介绍）教授团队通过将PTB7-Th/CdTe QDs敏化结构作为光电信号标签、将苯并-4-氯-己二烯酮（4-CD）沉淀作为有效的信号淬灭物，构建了一种高效的光电化学生物传感器，实现了对microRNA-141的超灵敏检测。

光电化学分析方法（PEC）与传统的光分析、电分析方法相比具有更高的灵敏度、更好的稳定性、更低的背景噪音，因此近年来受到了越来越多的关注。常规PEC传感器的构建都需要外加电子供体以中和光生空穴，从而获得连续稳定的光电流信号。然而，这种情况下，电子供体与光电材料之间的电子传输属于分子间的电子传输，将在一定程度上限制光电转化效率。

近日，袁若、柴雅琴教授团队将电子供体-受体于一体的光电材料（PTB7-Th）与CdTe QDs结合，形成敏化结构，并将其用作光电信号标签。在没有外界补充电子供体的情况下，PTB7-Th/CdTe QDs敏化结构可通过自身的供体部分补给电子，实现分子内电子传输，进而产生一个较高的初始光电流信号。另外，该团队采用酶辅助的目标物循环放大，将少量目标物microRNA-141转化成大量DNA产物。在该DNA产物的引发下，电极表面形成DNA超夹心结构用于实现对催化剂MnPP的简单、高效固载。最后，当4-CN与H₂O₂同时存在时，卟啉锰（MnPP）将催化4-CN产生4-CD沉淀。大量的4-CD沉淀产生于电极表面，作为有效的信号淬灭剂实现对光电信号的有效淬灭。

该传感器对浓度在0.1 fM-1 nM范围内的microRNA-141表现出良好的线性响应，其检测限低至33 aM。实验结果表明，这项工作为疾病诊断、病情监测和预后评估中高灵敏、高选择性检测microRNA开辟了一条有效的途径。

图1. PEC生物传感器的构建过程及电子传输过程

图2. PEC生物传感器对microRNA-141的线性响应

这一研究成果发表于Analytical Chemistry 上，文章的第一作者是西南大学的博士研究生李孟洁。

该论文作者为：Mengjie Li, Xin Tian, Wenbin Liang, Ruo Yuan, Yaqin Chai

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Ultrasensitive Photoelectrochemical Assay with PTB7-Th/CdTe Quantum Dots Sensitized Structure as Signal Tag and Benzo-4-chlorohexadienone Precipitate as Efficient Quencher

Anal. Chem., 2018, 90, 14521, DOI: 10.1021/acs.analchem.8b04370

袁若教授简介

袁若，西南大学化学化工学院教授；1994年获湖南大学化学化工学院分析化学专业博士学位，此后在湖南大学化学生物传感与计量学国家重点实验室工作，先后在香港浸会大学、日本大阪大学和香港城市大学从事访问学者，1999年至今在西南大学化学化工学院工作；近年来主要从事以功能纳米材料与免疫、适体及DNA、MicroRNA及细胞结合研制电致化学发光、电化学、光致电化学生物传感器，用于疾病标志物及肿瘤细胞检测和抗肿瘤药效评价；在国际刊物（如J. Am. Chem. Soc.、Chem. Sci.、Anal. Chem.、Chem. Eur. J.、Org. Chem.、Adv. Funct. Mater.、Biomaterials、Small、J. Mater. Chem. A、Nanoscale、Biosens. Bioelectron.等）上发表论文600余篇，IF>5.0的文章260余篇；研究成果获重庆市2012年度自然科学一等奖（排名第一）、重庆市2013年度科技进步一等奖（排名第二），连续三年（2014-2016年）入选Elsevier发布的中国高被引学者（Most Cited Chinese Researchers）榜单。

袁若

https://www.x-mol.com/university/faculty/13979

柴雅琴

https://www.x-mol.com/university/faculty/49928