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高性能双位点氧还原催化剂

寻求低成本、高性能的氧还原反应催化剂对于锌空电池和燃料电池的商业应用是十分迫切的,因此发展具有与贵金属催化剂相当的氧还原性能的非贵金属催化剂显得尤为重要。国内外研究团队在这方面做出了很多努力,但是仍旧缺乏有效和直接的策略制备具有原子精度的活性位点的催化剂。


中国科学技术大学吴宇恩教授(点击查看介绍)(通讯作者)一直致力于研究原子尺度的非铂氧还原催化剂的精确构筑及其性能研究。2017年,在国际上首次报道了同时利用MOF的Co节点和孔道内包覆的Fe离子,通过高温下Fe,Co可控成键,获得了Fe,Co双位点催化剂,并且能够高效活化氧分子(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 17281-17284)。在酸性电解液中表现出优异的氧还原性能(半波电位为0.863 V, 起始电位为1.06 V, 且0.9 V 下的电流密度为2.842 mA cm-2),在氢空燃料电池的测试条件下,实现了非Pt 催化剂所能够达到的最高的单电池输出功率0.51 W cm-2,将当时已有的最高活性提高20%以上,并稳定运行100 小时以上。


近日,该团队发现Fe,Co双位点团簇催化剂不仅在酸性电解液中能够高效活化氧分子,在碱性电解中同样也能够表现异常高的氧还原活性。在电池半反应测试中其起始电位为1.15 V; 半波电位高达0.954 V,在锌空气电池测试中最大输出功率260 mW cm-2。值得一提的是,该双位点催化剂不仅表现出异常高的活性,更为关键的是这种材料展现出稳定循环1万圈的优异性能。通过同步辐射装置、球差电镜等多种手段表征了该双原子材料是Fe,Co成键并与周围N配位的结构。实验和密度功能理论(DFT)结果证明了Fe-Co双位点的存在有利于O=O键的断裂,从而使其表现出优异的氧还原性能。


这项工作不仅有助于推动发展原子尺度非铂氧还原催化剂的合成策略,也有助于理解研究催化剂的构效关系。


这一成果近期发表在 Energy & Environmental Science 上,文章的第一作者是中国科学技术大学博士后王晶


该论文作者为:Jing Wang, Wei Liu, Gan Luo, Zhijun Li, Chao Zhao, Haoran Zhang, Mengzhao Zhu, Qian Xu, Xiaoqian Wang, Changming Zhao, Yunteng Qu, Zhengkun Yang, Tao Yao, Yafei Li, Yue Lin*, Yuen Wu*, Yadong Li

原文(扫描或长按二维码,识别后直达原文页面,或点此查看原文):

Synergistic effect of well-defined dual sites boosting the oxygen reduction reaction

Energy Environ. Sci., 2018, 11, 3375-3379, DOI: 10.1039/C8EE02656D


导师介绍

吴宇恩

https://www.x-mol.com/university/faculty/35052


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