自发产电的定向还原氧化石墨烯

自然界中能量形式多种多样，湿气的自发扩散能是一种新型的绿色能源，广泛存在于大自然中。随着科学研究的进步，人类发现非对称结构在生物体的细胞膜中起着至关重要的作用，它能够自发产生内建电势差来维持膜两侧的渗透压平衡。这一有趣的现象促进了仿生/人工非对称结构的研究，广泛应用于离子选择性输运、纳流体传感和渗透压产电等领域。这种由特殊的非对称结构诱导产生的内建电势不需要借助机械运动、光、热等外在刺激就能够自发产生电能，是区别于压电、摩擦起电、热电和流体发电的一种新型的发电形式。然而，到目前为止，由于复杂的细胞环境以及对合成的材料缺乏有效的结构调控，如何将这种基于非对称结构自发产生的电势转换成可以实际应用的电能仍然是一个巨大的挑战。

图1. 非对称的氧化石墨烯在空气中自产电示意图

清华大学程虎虎博士（点击查看介绍）和曲良体教授（点击查看介绍）团队采用定向热还原的方式构建了非对称的氧化石墨烯，提出了一种新型的能够从空气中自发产生电能的发电机（图1）。

图2. 非对称氧化石墨烯膜的自发电性能图

研究人员采用定向热还原策略构建了非对称的多孔氧化石墨烯（a-GOM），其由部分热还原（Pr-GO）和未被还原的氧化石墨烯两部分组成。其中，Pr-GO层中含氧官能团呈现梯度分布，内部质子表现出浓度差异的特征；而未被还原的GO层则具有均匀的含氧官能团分布，可以提供丰富的质子。基于这种特殊的非对称结构，在Pr-GO的浓度极化作用下，GO层中大量的质子将自发扩散到含氧官能团较低的一侧，从而显著提高其内部的电荷分离。在未施加任何刺激的情况下，4 mm²大小的a-GOM放置在大气环境中便可以自发产生高达450 mV的电压（图2）。且表现出良好的稳定性，在大气环境中自发放电100 h后，依旧可以保持90%的电压值。

图3. 产电器件的集成及应用展示

进一步地，通过简单的器件堆叠组装方式，将60个产电器件单元串联可以产高达11.2V的电压，成功为商用电容器充电并点亮了LCD显示屏和LED数码管（图3）。此外，通过柔性封装的方式，可以将该产电单元组装成柔性可折叠的便携式能量源，为其在柔性电子和可穿戴领域提供了广阔的应用前景。

该工作通过巧妙的定向热还原策略，构建了非对称的氧化石墨烯自发电材料，实现了在大气条件下的高效自发电，并成功应用于柔性、便携式电源的集成，为从环境中获取绿色、环保且可稳定使用的电能提供了新的思路。

这一成果近期发表在Energy & Environmental Science 上，文章的第一作者是博士研究生黄亚鑫，通讯作者为曲良体教授和程虎虎博士。

该论文作者为：Huhu Cheng, Yaxin Huang, Fei Zhao, Ce Yang, Panpan Zhang, Lan Jiang Gaoquan Shi, Liangti Qu

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Spontaneous power source in ambient air of a well-directionally reduced graphene oxide

Energy Environ. Sci., 2018, 11, 2839-2845, DOI: 10.1039/C8EE01502C

近年来，曲良体教授团队专注于先进材料和新型微纳器件，及在能源、环境等领域的研究与应用，在湿气产电（hygroelectric generator，HEG）领域开展了大量原创性的工作，并取得了多项重要成果。相关工作发表在《自然通讯》（Nature Communications: 2018, 9，4166）、《先进材料》（Advanced Materials: 2017, 29, 1604972; 2015, 27, 4351;）、《能源与环境科学》(Energy & Environmental Science: 2018, 11, 1730; 2018, 11, 2839; 2016, 9, 912)、《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition: 2018, DOI:10.1002/anie.201810345; 2018, DOI:10.1002/anie.201808835)、《先进功能材料》（Advanced Functional Materials: 2017, 27, 1703096; 2016, 26, 8784; ）、《纳米能源》(Nano Energy: 2018, 46, 297; 2018, 45, 37; 2017, 32, 329)等高水平刊物上，并受邀在《自然综述-材料》（Nature Reviews Materials: 2017, 2, 17046）、《化学研究述评》（Accounts of Chemical Research: 2017, 50, 1663）、《焦耳》（Joule: 2018, 2, 245）上撰写综述多篇。

研究团队简介

曲良体，教授，博士生导师，主要围绕碳基（石墨烯）、高分子基纳微米材料开展研究，包括功能结构与材料制备、先进能源器件、激光微纳制造等方面。

http://www.x-mol.com/university/faculty/8911

程虎虎博士，现任清华大学机械系助理研究员，主要从事激光微纳制造，低维度纳米材料（碳基、高分子）的制备、改性及其在能源存储转换等领域的研究。

http://www.x-mol.com/university/faculty/50106