计算机高通量筛选技术加快发现高效捕获H2S和CO2的疏水MOFs

金属有机框架材料（Metal-Organic Frameworks, MOFs）是通过含O或N等多齿有机配体与无机金属离子自组装而成的多孔材料，与传统材料活性炭、沸石等相比具有比表面积大、孔隙率高、结构和性质可调控等特性，作为吸附剂广泛应用于气/液体吸附、存储、分离、捕获等领域。时至今日，成千上万种MOFs已经合成，通过实验测试所有材料的性能几乎是不可能完成的。因此，计算机高通量筛选技术可用于帮助加快优异材料或者新材料的发现，并融合多种广泛用于机器学习中的统计学方法，例如主成分分析法、多元线性回归法和决策树模型等（J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 15904; J. Mater. Chem. A, 2016, 4, 2105; J. Membrane Sci., 2018, 551, 47)。

近日，乔智威（第一作者，现广州大学化学化工学院教授）和姜建文教授（通讯作者，新加坡国立大学化工系）利用分子模拟高通量筛选技术加速发现了在同时捕获天然气H₂S和CO₂方面优异的MOFs，提出并证明了吸附量和选择性的权衡变量与MOFs结构参数的强相关性。这一成果被选为正封面文章在Journal of Materials Chemistry A 杂志上报道。

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这项研究首先基于水的亨利系数从6013种实验已合成的MOFs筛选出疏水材料（图1左上）。考虑到天然气是由复杂的混合物组成，通过对六元混合物（CH₄/C₂H₆/C₃H₈/H₂S/CO₂/H₂O）进行高通量吸附计算，他们研究了湿环境下疏水MOFs对于H₂S和CO₂的共吸附性能。结构-性能关系的分析发现，单一的吸附量或者选择性与MOF描述符并不具有良好的相关性，因此定义了新的权衡变量TSN。Pearson相关系数定量地证明了权衡变量TSN能够更有效地区分MOFs性能的优劣（图1右上）。最后，他们对最优45种MOFs的组成进行分析，发现五元/六元碳氮杂环作为MOFs的有机连接体时将增强其酸性气体的捕获性能（图1右下）。这一纯粹的模拟研究强调了计算机高通量筛选技术在加速材料发现方面的实用性和重要性，对于此类材料在H₂S/CO₂共吸附和天然气净化方面的应用具有重要的指导意义。

图1.（左上）疏水MOFs的筛选；（右上）TSN-吸附热关系图；（左下）CO₂和H₂S在最佳MOFs孔道内的分布图；（右下）最佳官能团和具有此官能团的最优MOFs数。

该论文作者为：Zhiwei Qiao, Qisong Xu and Jianwen Jiang

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Computational screening of hydrophobic metal–organic frameworks for the separation of H₂S and CO₂ from natural gas

J. Mater. Chem. A, 2018, DOI: 10.1039/C8TA04939D

导师介绍

姜建文

http://www.x-mol.com/university/faculty/10451

课题组链接

http://cheed.nus.edu.sg/stf/chejj/index.html

乔智威

http://www.x-mol.com/university/faculty/49871

（本文由乔智威供稿）