ACS Nano | 防水的CsPbBr3钙钛矿纳米激光器及其在溶液中的应用

铅卤钙钛矿具有诸多优异的光电子学性质，例如较大的载流子迁移率、较长的载流子寿命和扩散长度、较低的缺陷态密度、较高的量子效率、高光学增益、可调控的禁带宽度、较慢的非辐射复合速率等等。除了在太阳能电池方面的卓越表现，钙钛矿材料也是理想的相干光源，在实现连续光泵浦乃至电泵浦激光器方面都有极大的前景。但是钙钛矿材料在极性溶液中的溶解性极大地阻碍了材料的实际应用，所以实现溶液中钙钛矿的有效保护是至关重要的。利用单晶钙钛矿纳米片自身充当增益介质和光学谐振腔的回音壁模式激光器近年来被广泛地研究，目的是实现具有高品质因子和超小体积的激光光源，以实现光学通讯、存储以及在生命科学方面的应用。对于生命科学方面的应用而言，例如生物传感、细胞追踪、标记/探针、可植入设备、细胞/组织成像等等，激光器往往需要在生物环境下稳定工作，而生物环境往往包含着极性溶液。钙钛矿材料在极性溶液中的溶解性极大的阻碍了材料的应用，所以在溶液环境下对钙钛矿提供有效的保护是至关重要的。

近日，北京大学戴伦教授（点击查看介绍）和叶堉教授（点击查看介绍）课题组利用原子层沉积技术在CsPbBr₃钙钛矿表面沉积高质量、致密的氧化铝层以实现对材料的大面积、片上、微加工工艺兼容的有效的溶液保护。文中利用50 nm厚度的氧化铝层进行保护的钙钛矿纳米片可以在水中稳定激射一小时，同时在溶液中浸泡长达一个月的时间后仍然可以实现稳定的激射。为了探究环境折射率对溶液中激射的钙钛矿激光器的影响，作者采用20 nm厚度的氧化铝层进行保护，并利用不同浓度的甘油溶液改变环境折射率。当环境折射率增加时，钙钛矿纳米激光器的激射从长波长的单模激射转变为双模激射，最后转变为短波长的单模激射。也即随着溶液折射率增加，在短波长区域出现一个新的激射峰，并将慢慢取代原有的长波长激射峰，成为最主要的激射模式。作者认为模式变化的原因是环境折射率升高带来的品质因子的下降以及钙钛矿材料自身增益随泵浦功率提高而蓝移所带来的模式选择。除此之外，作者还报道了利用溶液中纳米激光器的激射阈值变化进行折射率探测的方法。对于上述“双模”激射的激光器而言，长波长激射模式的探测灵敏度为129.7 μJ cm^-2 RIU^-1，短波长激射模式的探测灵敏度为388.2 μJ cm^-2 RIU^-1。这种基于原子层沉积氧化铝的大面积保护极大的提高了材料的稳定性，也为钙钛矿材料在极性溶液环境下的应用提供了更多的可能。

图1.CVD生长的CsPbBr₃钙钛矿纳米片光学表征及AFM测量

图2. 原子层沉积氧化铝保护下的钙钛矿纳米片

图3. 20 nm氧化铝保护下的CsPbBr₃纳米片在不同环境折射率下的激射光谱

图4. 氧化铝保护下的CsPbBr₃纳米片在不同环境折射率下的激射阈值变化

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Waterproof Cesium Lead Bromide Perovskite Lasers and Their Applications in Solution

Haoran Yu, Xiaolong Xu, Hui Liu, Yi Wan, Xing Cheng, Jianjun Chen, Yu Ye*, Lun Dai*

ACS Nano, 2019, DOI: 10.1021/acsnano.9b06870

Publication Date: December 12, 2019

Copyright © 2019 American Chemical Society

导师介绍

戴伦

https://www.x-mol.com/university/faculty/60219

叶堉

https://www.x-mol.com/university/faculty/60220

（本稿件来自ACS Publications）