ACS AMI | 杂化钙钛矿多晶及单晶材料中的自旋驰豫长度光致增强效应

除了电荷属性，自旋是电子另一个固有的属性。上世纪，以电子的电荷为基础的微电子学取得了巨大成功，但在传统的微电子器件中，电子只被看成电荷的载体，而电子的自旋却一直被忽视。金属多层膜中巨磁电阻(Giant Magnetoresistance, GMR)和隧道磁电阻(Tunneling Magnetoresistance, TMR)效应的发现引发了存储及磁记录等领域的革新，并进而产生了新的研究方向——自旋电子学(Spintronics)。基于自旋自由度的电子学器件，不仅消耗的电力更少，而且产生的热量也少，由此解决了耗能和散热等进一步提高电子应用性能的主要障碍。至今，基于金属及无机材料的传统自旋器件已经在微电子器件及计算机等研究领域中取得了广泛的应用。此外，由于有机半导体具有较弱自旋-轨道相互作用及丰富的电学、磁学和光学特性，基于有机半导体的自旋电子学器件也得到了广泛的关注。但无机半导体材料的制备工艺复杂且造价昂贵；而有机半导体材料存在稳定性差及迁移率较低等问题，因而需要进一步探究新颖的半导体材料并用于自旋电子器件研究中。

由澳大利亚新南威尔士大学材料科学与工程学院吴韬教授领导的课题组与沙特阿拉伯阿卜杜拉国王科技大学及南京大学等研究机构组成的国际团队在杂化钙钛矿半导体材料的自旋器件研究领域取得新进展，为使用杂化钙钛矿半导体材料发展速度更快、能效更高的自旋电子器件带来了新的机遇。有机-无机杂化钙钛矿半导体材料由于具有优良的物理性质，如强光吸收、带隙适当且可调、制备工艺简单等，被广泛应用于各类光电子器件研究中，特别是太阳能电池和发光二极管。同时杂化钙钛矿材料还具有载流子迁移率高及载流子输运长度大等特点，因而成为自旋输运的最佳候选材料。该团队研究人员以传统的锰氧化物La_2/3Sr_1/3MnO₃(LSMO)作为磁性电极，并通过利用由两步法制备钙钛矿多晶薄膜及由空间限制的溶液法制备钙钛矿单晶膜作为自旋器件的活性层，进而研究和理解杂化钙钛矿半导体内的自旋注入和输运等物理性质，并探讨不同的光照条件对其自旋行为的影响(图1)。有趣的是，由于杂化钙钛矿材料的多功能特性（光、磁及电响应特性），研究人员在单个自旋电子器件中实现了多功能特性(图2)，光照和磁场会同时有效地影响器件的响应。更重要的是，研究人员还发现，光照条件下，在杂化钙钛矿多晶薄膜中观察到高达81nm的自旋扩散长度；而在钙钛矿薄单晶中，其自旋驰豫长度可达到大约1 µm(图3)，这表明电子自旋并没有因为钙钛矿含有重的铅原子而快速地驰豫，因此很有潜力用来制备优良的自旋电子器件。

研究人员认为，杂化钙钛矿材料由于具有较长的自旋驰豫长度及简单的制备工艺，会成为未来基于自旋及低能耗的控制和通信设备的良好材料，并在各类电子器件中具有巨大潜在应用价值。

图1.（a）器件结构示意图。（b）杂化钙钛矿自旋阀器件的能级图。（c）杂化钙钛矿自旋阀器件中的自旋极化的载流子过程示意图。

图2. 通过控制磁场和光照，可以在杂化钙钛矿自旋阀器件中实现四个电阻状态。

图3. （a）杂化钙钛矿单晶自旋阀器件的磁致电阻与温度的关系。（b）杂化钙钛矿材料的自旋弛豫时间及自旋扩散长度与其他几种典型的有机或无机半导体材料的比较。空星和实心星分别代表在黑暗和光照条件下测得的自旋参数。

ACS Appl. Mater. Interfaces, 2019, Just Accepted Manuscript

Publication Date: December 20, 2019

https://doi.org/10.1021/acsami.9b18562

Copyright © 2019 American Chemical Society

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