Angew. Chem.：Ti3C2对半导体光催化性能的提升主要归因于Ti3C2衍生石墨烯量子点而非Ti3C2本身

共催化剂利用降低表面反应的活化能、促进光生电荷分离等过程，在改善半导体光催化效率方面有着重要的作用。因此，寻找高效、稳定的共催化剂材料一直是光催化领域的研究重点。近年来一种二维碳化物材料（MXene）—Ti₃C₂因其具有良好的金属导电性、亲水性、大量的暴露金属位点以及合适的费米能级位置而被普遍认为是一种理想的共催化剂材料。到目前为止，大量工作报道了通过复合Ti₃C₂作为共催化剂显著提升了半导体的光催化活性。然而，Ti₃C₂的抗氧化性差，在将Ti₃C₂负载到光催化剂的过程中，易被周围环境中的O₂和H₂O氧化成TiO₂和碳基材料。因此，负载后的Ti₃C₂以何种形式存在、Ti₃C₂到底如何提高半导体光催化活性等问题亟待阐明。

中山大学的黄丰教授、王梦晔副教授研究团队发现Ti₃C₂对半导体光催化性能的提升主要归因于Ti₃C₂衍生石墨烯量子点（GQDs）而不是Ti₃C₂本身。在制备复合材料过程中，Ti₃C₂ 被完全氧化生成CO_X和TiO_X，以至失去作为共催化剂的作用。该研究为理解Ti₃C₂如何提升光催化活性提供了新的视角，同时为重新理解MXenes在不同领域应用中所起的作用提供了新思路。

研究人员通过HF刻蚀法制备分散的二维Ti₃C₂，并将其与物理化学性质稳定的La₂Ti₂O₇纳米片结合制备了Ti₃C₂/ La₂Ti₂O₇复合材料。复合材料表现出明显优于单相La₂Ti₃O₇的光催化活性（其中复合2 wt% Ti₃C₂的复合材料光催化产氢速率为单相La₂Ti₂O₇的16倍）。拉曼光谱、固体核磁等实验结果表明在HF刻蚀剥离Ti₃AlC₂制备Ti₃C₂的过程中，HF在刻蚀Al的同时，F离子与Ti发生反应，使得Ti₃C₂表面留下不饱和碳键，这些碳键通过相互作用生成sp²杂化π共轭的GQDs。在与La₂Ti₂O₇复合的过程中，Ti₃C₂被完全氧化生成CO_X修饰的TiO_X，而GQDs一直稳定存在于复合材料中。光电流和荧光测试结果表明Ti₃C₂衍生GQDs能够有效抑制半导体光生载流子的复合。因此，在光催化过程中，Ti₃C₂衍生GQDs而不Ti₃C₂本身对提高半导体光催化效率起到了至关重要的作用。

相关研究成果发表在近期的Angew. Chem. Int. Ed.上，该文章的通讯作者为中山大学的黄丰教授和王梦晔副教授，论文第一作者为中山大学博士研究生王彪。

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Ti₃C₂: An Ideal Co-catalyst?

Biao Wang, Mengye Wang, Fangyan Liu, Qian Zhang, Shan Yao, Xiaolong Liu, Feng Huang

Angew. Chem. Int. Ed., 2019, DOI: 10.1002/anie.201913095

导师介绍

黄丰

https://www.x-mol.com/university/faculty/55423

（本稿件来自Wiley）