S空位抑制TiS3纳米带非辐射电子-空穴复合

低维过渡金属三硫化物（MX₃, M=Ti, Zr, Hf, Nb, Ta; X= S, Se, Te）具有优异的电子和光学性质，近年来引起研究人员的广泛关注。其中，TiS₃易于制备成纳米带，且具有较低的激子结合能、高载流子迁移率、位于近红外区的直接带隙和原材料丰富等优点，在光电子器件及光伏领域具有重大的应用前景。

以往的研究报道了TiS₃纳米带电子-空穴的复合时间为140 ps，北京师范大学的龙闰教授（点击查看介绍）课题组利用含时密度泛函理论结合非绝热动力学模拟得到的时间为10ps，比实验快十几倍。为了探究实验和理论计算时间尺度产生巨大差别的物理本源，他们考察了TiS₃中常见S空位缺陷对电子结构和动力学的影响。一般情况下，缺陷在半导体禁带中引入深能级电荷俘获态，可增强非绝热电声耦合强度，加快电子-空穴的复合过程。而在该体系中，S空位并未形成深能级缺陷态，反而增大了带隙，降低了原子运动的速度，从而降低了电声耦合强度。与此同时，S空位使弹性电声散射时间减慢，根据量子芝诺效应可知，长量子退相干可加快电子-空穴复合。但带隙增加和非绝热耦合强度减小的影响超过了长退相干时间的影响，延缓了电子-空穴复合的进程。

这一研究成果表明，人们可以通过实验上控制缺陷种类和浓度来降低电子-空穴的复合过程，优化基于TiS₃纳米带这一类材料的光电器件性能。相关工作发表于The Journal of Physical Chemistry Letters，文章的第一作者是北京师范大学的硕士研究生魏雅清。

该论文作者为：Yaqing Wei, Zhaohui Zhou and Run Long

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Defects Slow Down Nonradiative Electron–Hole Recombination in TiS₃ Nanoribbons: A Time-Domain Ab Initio Study

J. Phys. Chem. Lett., 2017, 8, 4522, DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b02099

导师介绍

龙闰

http://www.x-mol.com/university/faculty/43006