电化学是研究电活性物质最直接、有效的测量方法之一。为了实现对单个活细胞、颗粒以及分子的电化学测量,人们亟需发展纳米电极电化学测量技术,获得纳米尺度下动态电荷的传递信息。然而,传统纳米电极制备过程繁琐,得到的纳米电极尺寸形貌难以控制,电化学响应弱、重现性低,极大地限制了纳米电极的精准测量及应用。近日,华东理工大学的龙亿涛教授(点击查看介绍)课题组利用纳米孔道“电化学空间限域”效应的概念,突破性地实现了简单、快速、尺寸可控地制备直径30-200 nm的无线限域纳孔电极(Confined Nanopore Electrode, CNE)。相关工作发表在Angewandte Chemie International Edition 上。
该研究团队以纳米孔道尖端限域空间为模板,将“电化学过程”限域在单个纳米孔道内,通过“化学-电化学”制备的策略,实现了在普通化学实验室即可构建含有电活性尖端的无线限域纳孔电极(Confined Nanopore Electrode, CNE)。研究发现,单个无线限域纳孔电极具有孔尖电荷极化增强效应,显著提升了分析物与纳米电极间的动态相互作用能力。基于此,研究人员提出了“尖端限域电容增强”纳米电化学检测新机制,提高了纳米电极测量动态电化学过程的灵敏度,将单个纳米颗粒电信号的电流分辨率提升至0.6皮安(均方根值)、时间分辨率提升至10微秒,从而首次实现了在混合样品中对单个纳米颗粒尺寸的高灵敏分辨。同时,由于无线限域纳孔电极表面形貌均一度高,显著降低了传统电化学测量过程中的随机性与不确定性,将单纳米粒子碰撞电极的频率提升了两个数量级,为准确获取单个纳米颗粒的本征信息提供了新的途径。研究人员表示这一新型的无线纳米孔电极可进一步应用于生物分析及单细胞的精准检测,可为研究限域的氧化还原过程提供新思路。
该论文的第一作者为博士生高瑞,应佚伦副研究员为共同通讯作者。近期,在国家自然科学基金委创新研究群体项目、重大科研仪器研制项目等项目的支持与资助下,该研究团队在空间限域纳米孔电极与单分子电化学测量新方法的探索方面取得了一系列成果(Small, 2017, 13, 1700234; Anal. Chem., 2017, 89, 7382; Anal. Chem., 2017, 89, 8203; Chem. Commun., 2017, 53, 8620; Sci. China Chem.(中国科学:化学), 2017, 60, 1187),推动了纳米电化学的进一步发展。
该论文作者为:Rui Gao, Yi-Lun Ying, Yuan-Jie Li, Yong-Xu Hu, Ru-Jia Yu, Yao Lin, Yi-Tao Long
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A 30 nm Nanopore Electrode: Facile Fabrication and Direct Revealing of the Intrinsic Feature in Single Nanoparticle Collision
Angew. Chem. Int. Ed., 2017, DOI: 10.1002/anie.201710201
导师介绍
龙亿涛
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