研究亮点：
1. 研究一系列六方相TMDs扭转同质双层，发现21.8±1.0°扭转和27.8±1.0°扭转双层占溶液相重叠双层中扭曲双层总数的近20%，并可以在化学气相沉积(CVD)样品中找到。
2. 研究了与这些扭转角相关的光学特性，发现21.8±1.0°扭转MoS2双层在光致发光(PL)光谱中表现出强烈的莫尔激子峰，源自重新折叠的布里渊区。
研究背景
自从在扭曲的双层石墨烯中发现了非传统的超导体和Mott绝缘体以来，人们一直对如何通过扭角工程产生新的量子相或激子产生浓厚的兴趣。当两层二维材料以微小的平面内旋转叠加在一起时，就会形成一个moiré上层结构，其中包含一个巨大的超级单体。电子被这些周期性的moiré势捕获，并且物理性质强烈地由电子-电子相互作用决定。迄今为止，由于Dirac锥合并产生扁平带，产生强烈的相关现象，大多数研究者关注的是扭曲角度小(即魔术角1.1°)的双层扭曲二维材料，认为小的扭角比大的扭角导致更强的层内和层间激子色散，以及更强的层间杂化和激子跳跃积分；而对后者的关注较少。
成果简介
近日，新加坡国立大学Kian Ping Loh教授和电子科技大学彭波教授（共同通讯作者）等通过研究一系列六方相TMDs扭转同质双层，发现21.8±1.0°扭转和27.8±1.0°扭转双层占溶液相重叠双层中扭曲双层总数的近20%，并可以在化学气相沉积(CVD)样品中找到。随后，研究了与这些扭转角相关的光学特性，发现21.8±1.0°扭转MoS2双层在光致发光(PL)光谱中表现出强烈的莫尔激子峰，源自重新折叠的布里渊区。本文的研究工作表明，具有短相称波长的相称扭转TMDs同质双层具有有趣的光电性质。
要点1：相称莫尔扭转TMDs双层的原子结构
图1. (a)扭曲双分子层TaS2在扭曲角θ = 0°、21.8°、27.8°和13.2°时的结构模型分别为 a1* 1, √7 a * √7a，√13 a * √13 a,和√19a*√19a 。(b) Σ = 7， θ = 21.8°moiré扭曲双分子层TaS2的原子模型。(c)当Σ < 10000相对Σ−1时，所有相应的捻度角的分布。(d)显示Σ小于130时所有具有相应扭转角度的相称超晶格的表。
要点2：相称的莫尔扭转结构
图2. (a) 1a × 1a， (b)√7a*√7a放大图像，显示原子moiré特征。相应的模拟图像显示在右侧的面板中。从DFT优化模型中得到的FFT图和模拟衍射图如图所示，其中主超点和moiré超点分别由黄色和白色的圆圈突出显示。在原子分辨率STEM-ADF图像中，当扭曲角为(g) 6.0°和(h) 10.4°时，相应扭曲双分子层TaS2的原子分辨率为√91a*√91a。(i) 6.0°和(j) 10.4°的SAED模式相应扭曲双分子层TaS2。右图所示为白盒区域(j)的放大SAED图案。(k)在扭曲13.4°、9.5°、15.9°、7.4°和5.1°后，相应扭曲的双分子层TaS2的原子分辨率STEM-ADF图像分别为√19a*√19a、√37a*√37a、√7a*√7a、√61a*√ 61a和√127a*√127a超晶格。(l)相应扭曲双分子层TaS2的原子分辨率STEM-ADF图像，扭曲1.8°后呈现√1027a*√1027a超晶格。(m) (l)的放大图像，显示moiré原子特征。(n) (i)的FFT模式显示主超点和moiré超点共存，分别用黄色和白色突出。比例尺:2 nm在(a−c, g, h, k)，0.2 nm 在 (d)，0.5 nm 在 (e)，1 nm 在 (f)，2 nm−1 在 (i,j)，10 nm 在 (l)，5 nm 在 (m)。
要点3：莫尔扭转2D材料双层的分布显示对应于短相称的奇点。
图3. (a) 21.8°和(b) 27.8°扭曲的TaS2双分子层。(c)液相剥离制备的扭曲双层薄片的扭曲角分布。每个角度间隔设置为0.5°。CVD的光学图像(d) ~ 22°和(e) ~ 38°扭曲Σ = 7双层MoS2和(f) 28°扭曲Σ = 13双层MoS2。SAED标尺:2nm−1 在 (a,b);20 μm 在 (d−f)。
要点4：相称莫尔扭转MoS2双层中的莫尔激子
(a)PL光谱21.8°,27.8°,1.8°,和20°扭曲二硫化钼影响和二硫化钼单层(T = 10 K)。(b−d)乐队结构(左)和能量传导(Ec1)最低和最高的区别价(Ev1)(右)Σ= 1 (b), 7 (c), 13 (d)二硫化钼双层及其二维布里渊区。橙色箭头表示几乎直接的发射过程。(e)扭角为5°和21.8°的扭双层膜的k空间布里渊区。顶层和底层分别用橙色和绿色的六边形表示。黑色的小六边形是moiré超晶格的布里渊区。在21.8°扭曲双分子层中，Γ和Γ '由√7a*√7a超晶格的原倒易晶格向量连接。值得注意的是Γ '接近于二维布里渊区中最低导带Σ = 7 (f)和13 (g)的a (f,g)能面。(c)中标记了Γ， M, K和K的K个点。(h)扭曲角度为20°的扭曲双层原子模型。不同的堆叠顺序被黑盒子突出，放大的γ堆叠的原子模型被描绘在下面的面板。
参考文献
1.Cao, Y.; et al. Unconventional superconductivity in magic-angle graphene superlattices. Nature 2018, 556, 4 3−50.
2.Zhao, X.; et al. Engineering Covalently Bonded 2D Layered Materials by Self-Intercalation. Nature 2020, 581, 171−177.