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氨态的超快振动动力学
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2022-09-14 , DOI: 10.1039/d2cp03117e Max D J Waters 1 , Hans Jakob Wörner 1
Physical Chemistry Chemical Physics ( IF 2.9 ) Pub Date : 2022-09-14 , DOI: 10.1039/d2cp03117e Max D J Waters 1 , Hans Jakob Wörner 1
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利用光电子的真空紫外时间分辨速度图成像，我们研究了低位里德堡氨态中的超快耦合电子和核动力学。在e ' 弯曲模式的进展中观察到振动分辨的内部振动弛豫 (IVR) 。这种振动进展仅在![[D 与组合波浪号]](https://www.rsc.org/images/entities/i_char_0044_0303.gif)
状态中观察到，并且在超快内部转换为电子态![[C 与组合波浪号]](https://www.rsc.org/images/entities/i_char_0043_0303.gif)
和![[B 与波浪号组合]](https://www.rsc.org/images/entities/i_char_0042_0303.gif)
电子态时会丢失。由于内部转换的超短时间尺度（约64 fs）和振动分辨率，非绝热耦合矢量从头开始识别和验证计算。这个 IVR 过程的时间尺度是非常令人惊讶和重要的，因为 IVR 通常被视为一个不连贯的过程，根据类似于“费米黄金法则”的模型进行统计，该过程随着可用的自由度而扩展。在这里，我们表明它可以是高度非统计的，仅限于振动运动的一个非常小的子集。
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更新日期：2022-09-14
状态中观察到，并且在超快内部转换为电子态和电子态时会丢失。由于内部转换的超短时间尺度（约64 fs）和振动分辨率，非绝热耦合矢量从头开始识别和验证计算。这个 IVR 过程的时间尺度是非常令人惊讶和重要的，因为 IVR 通常被视为一个不连贯的过程，根据类似于“费米黄金法则”的模型进行统计，该过程随着可用的自由度而扩展。在这里，我们表明它可以是高度非统计的，仅限于振动运动的一个非常小的子集。
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