课题组研究成果包括：发表论文情况，国家发明专利和主要承担项目，具体如下所示

发表论文情况：

2024年

6. Siyuan Sun#, Kun Fan#*, Jie Yang, Jiaxiang Liu, Xiang Li, Jingyi He, Lihua Zhao, Xin He, Xiangyang Liu*, Shenli Jia, Qi Li. Surface Modification Engineering on Polymer Materials toward Multilevel Insulation Properties and Subsequent Dielectric Energy Storage. Materials Today, 2024, DOI: 10.1016/j.mattod.2024.09.008.

5. Yitian Qin, Qian Yin, Junwei Lyu, Xu Wang*, Xiangyang Liu*. Preparation of polyimide films with ultralow dielectric loss at high frequency by reducing intermolecular friction. Polymer 2024, 309.

4. Junhui Luo, Yaxin Jin, Xin Li*, Longbo Luo, Zhijun Zuo, Xiangyang Liu*. Revealing packing structure in benzimidazole-containing polyimides: Anti-parallel offset π-π stacking. Polymer, 2024,302,127056

3. Xueyong Deng, Wen Zhai, Chunlin Fan, Longbo Luo *, Xiangyang Liu *.Simultaneous enhancement of axial/transverse compressive strength of aramid fibers by the construction of branched multi-hydrogen bonding sites. Composites Science and Technology, 257(2024), 110797.

2. Qin, Y., Yin, Q., Lyu, J., Wang, X., & Liu, X.  Tuning the persistence lengths of main chain towards colorless and transparent polyimide with low dielectric loss and excellent general properties. Polymer, 2024,126853.

1. Xu C, Chen X, Wang Q, et al. Structurally Optimized Fluorinated Small‐Sized Graphene Oxide for Enhanced Magnetic Resonance Imaging during Pregnancy[J]. Advanced Functional Materials, 2024, 34(11): 2310168.

2023年

21.Siyao Chen, Rui Qin, Zhiyu Chen, Junwei Lyu, Yangling Ou, Junning Li, Xiangyang Liu, Yang Liu, Preparation of fluorinated carbon nanotube with heterogenous fluorine pattern and the electromagnetic response, Applied Surface Science, Volume 640, 2023, 158347, ISSN 0169-4332, https://doi.org/10.1016/j.apsusc.2023.158347.

 20.Junwei Lv, Chun Wang, Jialin Yang, Miaoxuan Liu, Boya Liu, Xiangyang Liu*, and Yang Liu*. Covulcanizing of Fluorinated Carbon Black Ability with Styrene Butadiene Rubber Combining Enhanced Low- and Wide-Frequency Microwave Absorption. Industrial & Engineering Chemistry Research, 2023, 62, 43, 17711-17720.

19.Chunlin Fan, Junwei Lyu, Zheng Li, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*, Synthesis of fractal crystallized organic microspheres together with constructing full covalent bonding at the interface to strengthen and toughen aramid fiber composites, Composites Science and Technology, Volume 244, 2023, 110313, https://doi.org/10.1016/j.compscitech.2023.110313.

18.王欣,刘谨洋,杜赞纯等.氟化石墨烯绝缘导热性能及其聚酰亚胺复合材料性能研究进展[J].绝缘材料,2023,56(02):11-18.

17.Wang X, Li L, Liu S, et al. Partially fluorinated metallic surface constructing robust, thermally conductive and electrically insulating polymer composite[J]. Composites Science and Technology, 2023: 110225.

16. Kexiong Gao, Junhui Luo, Xin Li, Kun Fan, Longbo Luo, Xiangyang Liu, Electrospun heterocycle aramid nanofiber separator with MOF-supported porous structure enabled excellent cycling stability for lithium metal batteries with high LiFePO4 loading, Journal of Alloys and Compounds, Volume 966, 2023, 171549, ISSN 0925-8388, https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2023.171549.

15. Senhao Shi, Daoxin Zhang, Junwei Lv, Junhui Luo, Fan Yang, Tong Wu*, Xiangyang Liu* . Fluorine-Initiated Carboxyl Group Enhanced Combination Properties of the Polyethylene Separator for Lithium-Ion Batteries .ACS Appl. Polym. Mater. 2023,7:A-J. https://doi.org/10.1021/acsapm.3c00495

14. 秦熠填,尹倩,王旭,刘向阳.苯并咪唑型聚酰亚胺的结构与性能研究进展[J].高分子通报,2023,36(08):929-940.

13. Junwei Lyu, Yiyang Chen, Miaoxuan Liu, Boya Liu, Jialin Yang, Yang Liu and Xiangyang Liu. Latent active unit triggered crosslinking inside aramid fiber with improved transverse connection and composite properties. Composites Science and Technology, 2023, 241, 110104.

12. Junwei Lyu, Boya Liu, Xinyi Huang, Miaoxuan Liu, Yiyang Chen, Qian Yin, Yang Liu and Xiangyang Liu. Protonated benzimidazole segment induced interfacial limited linear grafting in aramid fiber/epoxy resin interface towards strong and tough composites. Polymer, 2023, 282, 126147.

11. 吕钧炜，罗龙波，刘向阳.基于直接氟化技术的芳纶表/界面结构设计与制备研究进展. 纺织学报，2023，44（6），21-27

10. Qian Yin, Xin li, Yitian Qin, Kun Fan, Xu Wang *, Xiangyang Liu *. Fabrication of Ultralarge Curvature Folding-Resistant Polyimide Films by Widening the Elastic Range and Intermolecular Slippery Spacing. Macromolecules 2023. DOI: 10.1021/acs.macromol.3c00165

9. Xin Li, Yaxin Jin, Yongbing Zhuang, Qichao Ran, Zhijun Zuo, Longbo Luo, Xiangyang Liu, Solving the crystal structure of heterocyclic Poly(arylene benzimidazole) via model compound single crystal and theoretical calculations, Polymer, 2023, 281, 126079.

8. Junwei Lyu, Man Luo, Jialin Yang, Boya Liu, Yang Liu and Xiangyang Liu. Heating De-fluorination derived radicals promoted interfacial grafting and enhanced Kevlar/Bismaleimide composites, Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2023, 172, 107624.

 7. Siyao Chen, Taijun He, Yongjiu Li, Xin Li, Yongbing Zhuang, Xu Wang, Yang Liu*, Xiangyang Liu*,Significantly reduced intrinsic dielectric constant and loss of nano-silica by direct fluorination,Ceramics International , https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2023.04.104

 6. Yang Wei，Qian Yin, Yan Chen, Xiangyang Liu*, and Xu Wang*，Ultralarge Curvature Folding Resistance of Polyimide Films Based on Spring-Like Folding Segments. ACS Macro Letters, 2023, 12: 703-709.

5. Xiang Li, Taijun He, Qian Yin, Yitian Qin, Siyuan Sun, Jie Yang, Peng Wang, Kun Fan, Xiangyang Liu. Fluorinated Al2O3/siloxane modified PI films towards vastly enhanced corona resistance performance. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, Volume 172,2023,107613,ISSN 1359-835X,https://doi.org/10.1016/j.compositesa.2023.107613.

4. Kun Fan, Mingjie Peng, Jiaxiang Liu, Xin Li, Xu Wang, Biao Kong, Xiangyang Liu. Bioinspired heterogeneous and hierarchical porous structure of oxo-graphene assembly for spontaneous energy harvesting from air. Chemical Engineering Journal, Volume 461, 2023, 142097, ISSN 1385-8947. https://doi.org/10.1016/j.cej.2023.142097.

3. Zhuang Nie, Kun Zhang, Xinyu Chen, Jingxin Wang, Huile Gao, Bingwen Zheng, Qihong Wu, Yingkun Guo, Xiangyang Liu, Xu Wang. A Multifunctional Integrated Metal-Free MRI Agent for Early Diagnosis of Oxidative Stress in a Mouse Model of Diabetic Cardiomyopathy. Advanced Science 2023, 2206171. DOI: 10.1002/advs.202206171.

2.Kexiong Gao, Siyi Tang, Zheng Li, Xin Li, Kun Fan, Haihong Zhu, Longbo Luo, Xiangyang Liu, High strength in combination with high toughness in layered intrinsic heterocyclic aramid films via constructing liquid crystal-like structure during gelation self-assembly, European Polymer Journal, Volume 183, 2023, 111740.

1.Kang Zhang, Rui Qin, Siyao Chen, Xiangyang Liu, Yang Liu. Customizing Defect Location in MWCNTs/Fe3O4 Composites by Direct Fluorination for Enhancing Microwave Absorption. Applied Surface Science, 612 (31), 2022, 155860. DOI: 10.1016/j.apsusc.2022.155860.

2022年

19.Yin, Q.; Qin, Y.; Lv, J.; Wang, X.; Luo, L.; Liu, X. Reducing Intermolecular Friction Work: Preparation of Polyimide Films with Ultralow Dielectric Loss from MHz to THz Frequency. Industrial & Engineering Chemistry Research 2022. DOI: 10.1021/acs.iecr.2c03130.

随着高频通信技术的快速发展，人们迫切需要聚酰亚胺(PI)薄膜同时具有较低的高频介电损耗(Df)和优良的综合性能。在此，我们提出可以通过减少分子间摩擦功来降低介电损耗。受低分子间摩擦的液晶的启发，在本论文中我们通过同时引入介晶基团和促进基团(−CF3)，然后通过独特的溶剂辅助连续升温程序，在不需要任何拉伸或剪切的条件下，制备了新型类液晶PI薄膜。与无类液晶结构的PI薄膜相比，类液晶结构的PI薄膜在1 MHz、10 GHz和0.75 THz处的Df分别为0.00365、0.00184和0.0027，分别降低了28.7%、45.4%和97.0%。分子模拟的结果进一步证明，类液晶结构可以通过减缓偶极旋转来减少分子间的摩擦功，从而降低PI薄膜的Df。此外，类液晶聚酰亚胺薄膜的热膨胀系数为11.4ppm/K，拉伸强度为228.6 GPA，断裂伸长率为16.4%。

18.Jiaxiang Liu, Kun Fan*, Xin Li, Rui Qin, Xu Wang, Xikui Liu, Xiangyang Liu*. Brand-New Method toward Widely Regulating Polymer Dispersity by Two-Dimensional Confining Radical Polymerization. Ind. Eng. Chem. Res. 2022, 61, 37, 13787–13794.

聚合物分子量分布(D̵)是聚合物材料设计中的一个关键参数，直接影响聚合物的性能和性能。基于可控/活性聚合的研究已经在该领域开展了大量迷人的研究，但复杂的引发体系和特定的实验条件仍然是不可避免的。在这里，我们报道了通过氟化石墨烯(FG)进行二维限制自由基聚合(TDCRP)以广泛调节乙烯基聚合物的D̵。乙烯基单体通过单电子转移反应攻击C-F键引发聚合，表现出独特的“区域反应”行为。由于二维结构的空间空间效应以及在区域反应过程中形成的聚合物段与二维平面之间的相互作用可调，乙烯基聚合物的D̵具有时变特性，可调范围广。同时，TDCRP还具有从广泛的乙烯基单体中定制D̵的能力，这些单体可以在不同的外部场(包括热、光和力)下驱动。FG平面的表面形貌和聚合温度的变化可以进一步调节形成的聚合物的D̵。我们的策略与前沿的二维材料相结合的多能性和鲁棒性有效地调节了自由基聚合，这可能会在聚合物界内外引起广泛的兴趣。

17.Zhuang Nie, Haifeng Yang, Minghua Zhang, Weimiao Wang,* Xiaolong Fu, Zhiqiang Qiao, Guangcheng Yang, Xiangyang Liu,* and Xu Wang*, Synergistically Enhanced Long-Term Effectiveness and Combustion Performance of Aluminum Nanoparticles by Partially Fluorinating External Alumina Shell. Industrial & Engineering Chemistry Research 2022 61 (43), 16071-16080.

铝（Al）颗粒，尤其是纳米级的铝（n-Al），在制备和储存过程中暴露于空气中极易劣化，严重威胁其固有能量密度并限制其燃烧行为。目前而言，在不牺牲其本征的高能量密度的情况下，提高铝粉的燃烧性能仍具有挑战性和紧迫性。在此，我们首先利用 F2/N2 混合气体作为氟化剂进行原位直接氟化以改性 n-Al 颗粒，将高熔点的非能量的氧化壳层转化为部分氟化的金属氧化物(氟氧化铝，AlOxFy)壳。结果表明，表面直接氟化赋予n-Al颗粒良好的耐氧和耐湿腐蚀性能。特别是耐水腐蚀性。经过氟化,样品的腐蚀速率从68.69 mil/year大幅地降至 4.46 mil/year。更重要的是，与氧化铝相比，氟氧化铝(AlOxFy)易于受热分解，生成的氟化铝(AlF3)熔沸点较低易于气化，有效地促进了氟化 n-Al 颗粒的氧化行为。点火实验中氟化修饰的铝粉高的能量释放进一步证实了氟化 n-Al 样品的协同增强的长期有效性和燃烧性能。因此，直接氟化被视作一种能够有效提高n-Al颗粒的最终能量释放性能的可行性策略，其高效和无溶剂过程的优势突显了其在实际应用中的巨大潜力。

16.Yongjiu Li, Qianqian Liang, Ruopei Xu, Xin Li, Dajie Zhang, Yongbing Zhuang, Longbo Luo, Junwei Lv, Wen Zhai, Xiangyang Liu, Preparation of aromatic polyamide with ultra-high intrinsic breakdown strength via layered stacking structure induced by coplanar monomer, Polymer, Volume 255, 2022, 125170, ISSN 0032-3861

在室温及高温环境下具有高击穿强度（Eb）的介电聚合物在先进的电绝缘器件中具有重要的应用前景。本文中合成了芳族杂环二胺单体5-氨基-2-(2-羟基-4-氨基苯)-苯并恶唑(HBOA)，理论计算和单晶数据充分证明了HBOA单体中苯并恶唑环与苯环之间形成了OH⋯N=C形式的分子内氢键，使单体呈共面几何结构。采用HBOA共聚制备芳香族聚酰胺薄膜，随着HBOA含量的增加，分子链的面内取向增加，堆积致密性提高。当二胺单体中HBOA摩尔占比超过70%时，结晶度大幅度提高，薄膜呈现致密层状堆砌结构。研究发现，致密的层状结构可以有效防止薄膜在高电场下击穿，其中均聚（HBOA-100）薄膜的Eb达到771 kV/mm。而且，HBOA-100在150℃时击穿强度仍高达634 kV/mm，高温环境下的Eb保留率为82%。另外，HBOA-100薄膜的拉伸强度接近343 MPa，玻璃化转变温度约为334°C，热稳定性高达487°C，表明其同时拥有优异的力学性能和热稳定性。

15.Boya Liu, Yang Liu*, and Xiangyang Liu*. Enhanced Thermal Conductivity of All-Organic Aramid Nanofiber Films via Interfacial Coupling Reaction, ACS Applied Polymer Materials (2022). https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsapm.2c01007

尽管大量研究表明聚合物的结晶性和有序性能够构筑有效的声子输运通道并表现出良好的导热性质，但显著的界面热阻仍极大地限制了宏观全有机聚合物导热材料的使用性能。在本文中，我们借助F2/N2的一步氟化，对公认具有巨大导热潜力的芳纶纳米纤维薄膜进行了后处理，通过XPS、TGA、AFM等多项表征证明了直接氟化可以诱导芳纶大分子中相邻苯环间的偶联反应，并在芳纶纳米纤维之间形成大量的共价键，从而在一定程度上抑制了纳米纤维之间的界面热阻，进而实现了本征热导率的大幅提升。氟化后薄膜的水平和垂直热导率分别为15.7 W/mK和0.26 W/mK，与未氟化处理的空白样品相比，分别提高了78.8%和271.7%。此外，氟化芳纶纳米纤维薄膜仍保持较高的机械强度和优良的电绝缘性，这为其在柔性电子领域的应用提供了较大可能性。

14.Jian Liu, Zhuang Nie, Rui Qin, Anping Ou, Tao Zhang, Xu Wang*, and Xiangyang Liu*. Structural Optimization of Polyimide Foam via Composition with Hyperbranched Polymer Modified Fluorinated Carbon Nanotubes, Chinese Journal of POLYMER SCIENCE, Vol.40, (2022) doi: 10.1007/s10118-022-2809-y

改善泡沫性能的关键在于优化泡沫的多孔结构及其本体材料组成。在此，我们基于氟化的多壁碳纳米管（MCNT-F）的亲核反应成功制备了超支化聚合物改性的氟化多壁碳纳米管（HPMCNT-F），并将其与聚酰亚胺（PI）泡沫复合。原始的MCNT显示出较差的分散性和与PI基体的弱界面相互作用。而HPMCNT-F表现出优异的分散性，并且利用表面结构工程，可以与PI基体有效地形成共价/非共价相互作用，导致PI本体的增强。此外，HPMCNT-F在PI泡沫中作为异相成核剂优化了泡沫的孔结构。在1.6wt%HPMCNT-F的低负载下，PI本体增强和蜂窝结构的优化导致复合泡沫的压缩比强度提高了58.9%。此外，超支化聚合物有效地阻止了HPMCNT-F之间的热传导，分离开的MCNT通过吸收和反射红外波有效地阻止热辐射，因此，热导率也降低了8.0%。

13.Yulong Li, Teng Chen, Yang Liu, Xiangyang Liu, Xu Wang,Simultaneously enhance dielectric strength and reduce dielectric loss of polyimide by compositing reactive fluorinated graphene filler,Polymer,2022,254,125084.

聚酰亚胺 (PI) 绝缘材料面临的最大挑战之一是同时实现低介电损耗与高击穿强度，这将显着影响材料应用过程中的工作功率、能量损耗和电气设备老化。在这里，我们通过原位复合氟化石墨烯 (FG) 使 PI 薄膜的击穿强度从 2.37 MV/cm 提高到 2.99 MV/cm，同时介电损耗从 0.017 降低到 0.006。通过结合浓硫酸溶解度测试和原位傅里叶变换红外（FTIR）表征，证实了PI/FG薄膜的“交联”结构。同时发现交联PI薄膜在电场作用下的空间电荷积累受到抑制和均化，其分子链在交流（AC）电场作用下的迁移率明显受限。因此，可以认为交联结构在优化PI/FG薄膜的介电性能方面起决定性作用，为优化绝缘体和电介质的整体绝缘/介电性能提供了可行的策略。

12.Rui Qin, Xinyu Tian, Hua Deng, Kang Zhang, Xiangyang Liu*, Yang Liu*. Controllable construction of Fluorine-Contained phase region induced by fluorination phase Transformation: Towards enhanced microwave absorption of carbon foam  Chemical Engineering Journal, 446 (2022) 137408 https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.137408

为了提高微波吸收剂的微波吸收（MA）性能，构建具有异质界面结构的多组分结构是常用的策略。在此，我们提出了一种不同的策略，通过利用 F2 /N2的直接氟化构建相区结构来改变多孔碳泡沫片(CFS)的 MA特性。结果表明，F2 对CFSs的氟化遵循“相扩展”模型，从缺陷位点开始，随后扩展到相邻的芳香苯环。结果，氟化过程经历了从“离散含氟”相区到“含氟簇”相区，再到“扩展含氟”相区的转变。随着相结构的转变，F-CFS对电磁波的主要耗散机制从偶极极化变为界面极化，使得其MA 特性可以定制。对于具有“离散含 F”相区的 F-CFS，离散 C-F 键提供的强偶极极化将显着增强 Ku 带附近的 MA 特性（RL min∼-66.6 dB，覆盖 Ku 频段的 65.3%）。相比之下，对于具有“簇状或扩展含 F”相区的 F-CFS，由氟化和芳族区域之间的无数原子级异质结产生的界面极化将改善 C 带附近的 MA 特性（RL min ∼-66 dB，覆盖C 波段的 76%）。我们的工作为增强和定制碳基微波吸收剂的微波吸收提供了新的见解。

11.Benyuan Huang, Yang Liu*, Jiawei Duan, Xin Li, Yulong Li, Rui Qin, Xu Wang, Yongbing Zhuang, and Xiangyang Liu*. "Homogeneous Fluorine Distribution in Graphene through Thermal Dissociation of Molecular F2: Implications for Thermal Conduction and Electrical Insulation." ACS Applied Nano Materials (2022). https://doi.org/10.1021/acsanm.2c00768.

本文开发了一种具有原子氟化机制的氟化策略，通过将分子氟预解离分解为原子氟来改性石墨烯。与传统的分子氟化相比，使用氟原子的原子氟化由于零能垒反应可以制备具有更高氟化度和相对均匀的氟分布的FG。此外，具有均匀氟分布的FG比不均匀氟分布样品具有更高的热稳定性、更高的导热性和更好的电绝缘性等优点，从而证明了它们在微电子导热和电绝缘领域的应用可能性。

10.Yongjiu Li, Yu Dai, Yue Gao, Dajie Zhang, Junwei Lv, Qian Yin, Xiangyang Liu, Longbo Luo, Controllable one-pot polycondensation of block polyaramid by temporary suppression of nucleophilicity, Polymer, Volume 246, 2022, 124758, ISSN 0032-3861.

在这项研究中，我们报道了可控的一锅缩聚反应，它可以通过可逆的配位相互作用调节氨基的亲核性来制备嵌段芳族聚酰胺。由于二胺单体与Cu2+的配位能力不同，Cu2+对其亲核性的影响差异较大，配位能力强的二胺对亲核性的抑制作用更为显着。然后，具有不同配位能力的二胺单体的反应活性差异可以通过配位相互作用显著放大。当反应体系中存在配位能力不同的两种二胺单体时，配位能力较弱的二胺单体在反应初期迅速与对苯二甲酰氯反应，形成相应的链段。当配位能力较弱的二胺单体接近耗尽时，配位能力强的二胺单体开始与Cu2+发生解配位反应，恢复其与对苯二甲酰氯的反应活性，并在第二阶段反应中形成另一链段。

9.Yue Gao, Junwei Lv, Kexiong Gao, Dajie Zhang, Longbo Luo, Xiangyang Liu.All-organic filler with fractal structure for reinforcement and toughening of aromatic polyamide film, Macromolecular Materials and Engineering, https://doi.org/10.1002/mame.202200031.

强度和韧性的同时提高似乎是多种材料设计的内在矛盾，包括聚合物复合材料的结构调节。在这项研究中，我们使用含苯并咪唑的芳香族聚酰胺薄膜作为典型的高强度和模量刚性聚合物，通过多尺度的应力分布机制来研究它们的强度-韧性协同作用。设计了一种具有分形结构的全有机可变形填料。利用填料自身的大尺度变形能力吸收能量和填料的位错节点结构分散应力，复合薄膜得到显著增韧，增韧效果体现在其断裂伸长率提高了144.9%，断裂能提高了154.2%。另外，填料的分形结构提供了更大的相互作用面积，增强了界面结合力，提高了薄膜的强度。由于分形结构提供了更大的相互作用面积，且填料与基体的化学结构相似，填料与基体之间的界面结合力进一步提高，复合薄膜的拉伸强度从389.2±11.98MPa提高到426.2± 4.41MPa。

8.Ling-jie Zhang, Jian Liu, Long-bo Luo, Xiang-yang Liu, Xu Wang, All-organic polyimide/Cl-HBC composite film with high breakdown strength and ultra-low dielectric loss, Polymer, Volume 245, 2022,124702, ISSN 0032-3861

兼顾高击穿强度和低介质损耗一直是制备高能量存储密度介质膜的一个挑战。在本工作中，为了优化介电性能，我们将浓度为(0.01-0.1mol %)的过氯六邻六苯二烯(Cl-HBC)分子引入到PI膜中，制备了一系列全有机PI复合膜。即使在超低添加浓度下，具有准二维结构的Cl-HBC分子也能成功诱导PI大分子链的平面内取向，进而减少其取向混淆和分子空腔。此外，Cl-HBC的存在明显限制了在电场作用下PI分子链在PI-Cl-HBC薄膜中的链迁移能力，进而降低薄膜的介电损耗。此外，Cl-HBC分子具有一个更低的最低未占据分子轨道(LUMO)，约为−3.52eV，可作为电子陷阱，阻断电子在PI复合膜中的传导。最终，所得复合膜的击穿强度从纯PI的442 kV/mm提高到539 kV/mm，介电损耗降低到0.002。据我们所知，这首次通过制备PI复合膜，在显著提高介电强度的同时，大大降低了介电损耗。同时，与纯PI相比，室温和150℃下复合膜的储能密度分别提高了43%和96%。

7.Cove-Edged Graphene Nanoribbons with Incorporation of Periodic Zigzag-Edge Segments，Xu Wang, Ji Ma*, Wenhao Zheng, Silvio Osella, Nicolás Arisnabarreta, Jörn Droste, Gianluca Serra, Oleksandr Ivasenko, Andrea Lucotti, David Beljonne, Mischa Bonn, Xiangyang Liu, Michael Ryan Hansen, Matteo Tommasini, Steven De Feyter, Junzhi Liu*, Hai I. Wang, and Xinliang Feng*，J. Am. Chem. Soc. 2022, 144, 1, 228–235

6.Xin Li, Yongbing Zhuang, Qichao Ran, Xiangyang Liu. Oxidative evolution of Z/E-diaminotetraphenylethylene, Phys. Chem. Chem. Phys., 2022, 24, 1960-1964.

聚集诱导发射（AIE）特性的Z/E-氨基四苯基乙烯衍生物已在多刺激智能响应材料中显示出重要价值。在这项研究中，我们重新认识了Z/E-二氨基四苯基乙烯 ——易氧化而不是传统认知的异构化。实验过程中，薄层色谱法确实检测到的传统上公认的异构化实际上是氧化演化。此外，实验数据和理论计算表明，Z/E-二氨基四苯基乙烯在室温储存过程中不会发生异构化。随后，通过培养单晶的方法将氧化物分离出来，它的IUPAC命名为2,2-双(4-氨基苯基)-1,2-二苯基乙烷-1-酮。最后，量子化学模拟的方法详细说明了氧化机理：氧化演化伴随着重排反应，碳正离子在重排反应中起着至关重要的作用，这使得它很容易克服 51.0 kJ/mol 的低能垒。

5.D. Zhang, J. Lv, Y. Dai, Y. Li, T. He, L. Luo, X. Cai, X. Liu, Fabrication of high-temperature aromatic polyamides with ultra-high breakdown strength via complex-assisted chain arrangement, Chemical Engineering Journal 432 (2022).

本文通过络合作用调控大分子链排列结构制备具有超高击穿强度的杂环聚酰胺薄膜。我们选择了具有机械性能和高耐热性的具有苯并咪唑单元结构的杂环聚酰胺(PABI)。利用氯化氢(HCl)可以络合到苯并咪唑基团上占据氢键位点，暂时抑制分子链的氢键的形成，从而使大分子链的运动性增强并且链具有更加伸直的构象。当温度再300 ℃以上，HCl能从苯并咪唑基团上脱除，氢键位点被释放同时得以氢键恢复，由于高的链运动性和高链取向使氢键相互作用进一步增强。强的链间相互作用和高取向导致链堆积更加致密。这使得薄膜在室温下的击穿强度由460kV/mm提高到641kV/mm。基于苯并咪唑基团较高的电子密度，在微量的氧催化下可以使得苯基之间发生交联。因此通过微量氧环境下热处理实现化学交联，使其在室温下击穿强度达到706KV/mm，在150℃下击穿强度达到572KV/mm。同时，该薄膜表现出优异的力学性能，拉伸强度为337.4 MPa，断裂伸长率为28.4%。

4.Kang Zhang, Xin Li, Yulong Li, Junwei Lv, Rui Qin, Xu Wang, Xiangyang Liu⁎, Yang Liua⁎, Enhanced Microwave Absorption Property of Ferroferric Oxide: the Role of Magnetoelectric Resonance, Chemical Engineering Journal, 433 (2022), 134455.

铁氧体的改性可以有效提高其微波吸收性能。然而，提高其高频性能的尝试仍然有限，并且对于实际应用来说相当麻烦。本文提出了一种利用F2/N2气体直接氟化的简单方法可以有效改善Fe3O4 的微波吸收性能。具体来说，我们通过仔细控制F2浓度和氟化温度，制备了一种具有氟掺杂壳层和未修饰的Fe3O4芯层的核壳结构氟化Fe3O4（F-Fe3O4）。我们发现在F-Fe3O4中存在独特的"磁电协同共振"（MDR）效应，表现为在14.8和16.6 GHz处存在介电和磁双共振峰。带隙测量和分子模拟结果表明，氟掺杂导致的较小能隙有利于Fe2 + / Fe3 +之间的电子跳跃和核壳界面处的电子积累，从而同时诱导产生磁交换相互作用和Maxwell–Wagner效应（界面极化）。因此，入射电磁波可以通过磁和介电耦合共振共同耗散，从而改善MDR效应频率下的微波吸收性能。与原始Fe3O4相比，F-Fe3O4的最小反射损耗高出4倍，达到−64.9 dB，有效吸收带宽为5.03 GHz，几乎是其1.6倍。我们相信，这种简单有效的改性方法和MDR效应独特的损耗机理将推动高性能微波吸收材料的结构设计。

3.Jian Liu, Xin Li, Lingjie Zhang, Xiangyang Liu and Xu Wang*. Direct fluorination of nanographene molecules with fluorine gas, Carbon 188 (2022) 453-460.

近年来，通过超高压、氢化或氟化实现石墨烯层间交联制备二维金刚石研究火热。目前的报道认为只有金属表面的少层石墨烯才能实现这种相变，因为金属基体与石墨烯层间的电子轨道杂化被认为是实现此相变的驱动力。这里，我们以纳米石墨烯分子六苯并蔻(HBC)为模型化合物，研究了石墨烯与氟气之间的直接氟化反应。研究发现没有金属基体的辅助下，直接氟化同样实现了纳米石墨烯分子间的交联。结合理论计算和实验证据，我们发现纳米石墨烯分子的氟化交联遵循自由基交联的机制。结合其他纳米石墨烯小分子的直接氟化研究，我们进一步证实了这种自由基交联机制，为氟化过程中石墨烯向二维金刚石结构的化学转化提供了进一步的理解。

2.Jiaxiang Liu, Xu Wang, Yang Liu, Kun Fan*, Xiangyang Liu*. Bioinspired three-dimensional and multiple adsorption effects toward high lubricity of solvent-free graphene-based nanofluid. Carbon, 2022 ,188, 166-176.

石墨烯的在润滑领域展现出极大的应用潜力，但受制于其粉末状态以及化学惰性，石墨烯很难直接被用作本征润滑剂且很难进一步改性作为高性能润滑添加剂。这里，我们受到蜗牛粘液润滑的启发，利用具有高官能化密度的氟化石墨烯，通过三步法的合成路线制备了一款具有多重吸附效应的石墨烯基无溶剂纳米流体。对其进行本征润滑测试，该纳米流体展现出0.15的低摩擦系数，进一步对其进行水基润滑测试，该纳米流体相比纯水的摩擦系数和磨损量大幅降低了59%和60%，展现出优异的润滑性能。

1.Kun Fan, Xikui Liu, Yang Liu, Yu Li, Xiangyang Liu*, Wei Feng*, Xu Wang*. Spontaneous power generation from broad-humidity atmospheres through heterostructured F/O-bonded graphene monoliths. Nano Energy, 91 (2022) 106605.

自发地从周围环境中收集能量是实现清洁且可持续能源的关键。这里，我们发展了直接固相成型策略去快速地制备异质的氟化氧化石墨烯（H-OGF）整块材料。构筑的H-OGF器件在周围环境中自发地产生了1.25 V电压，其也实现了对外电阻持续的供电（>40000 s）且具有好的稳定性和循环性。体系中最初的能量输入来源于空气中的湿气转变为H-OGF中聚集态的水，并诱导H-OGF中形成自维持的和大的H+浓度梯度，最终促使离子的定向迁移而产生电流。串联几个H-OGF器件能够线性地放大电压达到10 V, 其能够进一步驱动电子器件。得益于摆脱了区域和环境的限制，H-OGF有希望构建低成本且自维持的能源收集系统。

2021年

20.Yulong Li, Jingliang Cheng, Xu Wang, Yang Liu*, Xiangyang Liu*,. Thermal stability of C–F/C (–F) 2 bonds in fluorinated graphene detected by in situ heating infrared spectroscopy[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2021, 23(47): 26853-26863.

氟化石墨烯 (FG) 的热性能是FG在应用时不得不考虑的一个重要因素。然而，FG中C-F键与FG热稳定性之间的关系仍不清楚，且阐明FG热处理过程中C-F/C(-F)2化学键的衰变过程仍具有挑战性。本文合成了具有不同类型和不同分布的 C-F/C(-F)2 化学键的 FG，并通过原位加热红外光谱 (in-situ FTIR) 监测了这些C-F/C(-F)2 化学键与 FG 热稳定性之间的相关性。通过这种方法确定了 FG 中不同类型及不同分布的 C-F/C(-F)2化学 键的稳定性，并确定了这些 C-F/C(-F)2 化学键在退火过程中的还原温度。其中全氟化 FG 中的 C(-F)2最稳定，其次是全氟化 FG 中的 C-F。而孤立的C-F以及与共轭结构相邻的C(-F)2的稳定性最差，在低温下就会发生显着的脱氟。此外，热退火过程中 FG 中共轭结构的演变也会受 C-F 化学键的类型和分布的影响。

19.Qian Yin, Yingyue Hu, Yitian Qin, Zheng Cheng, Longbo Luo *, Xiangyang Liu *.Construction of polyimide films with excellent dimensional stability and toughness via incorporating point-to-face multi-coordination structure.Composites Part B: Engineering. 2021 ,208：108566

兼具优异的尺寸稳定性和韧性的聚酰亚胺（PI）薄膜对于目前广受关注的柔性显示器件的应用和可靠性是至关重要的。然而，比较常见的提高PI薄膜热尺寸稳定性（降低薄膜热膨胀系数，CTE）的方法，如引入共价交联网络或引入高密度氢键网络，通常是通过限制薄膜内的基团热运动来降低CTE的，因此在降低CTE的同时往往劣化薄膜的拉伸韧性。在本论文中，我们发展了一种制备高强高韧高尺寸稳定性PI薄膜的新方法，即在PI薄膜中引入了一种新型的具有点对面构型的多配位结构，该配位结构具有明显大于常见点对点相互作用的结合面积，赋予其在应力下更快的破坏和重构的速度，从而实现限制分子热运动降低CTE的同时通过在应力断键后快速重建实现薄膜增韧。本文通过将Cu2 +和苯并咪唑配体引入PI中来构建该配位结构，并证明了点对面多配位结构的存在。 该PI膜表现出优异的韧性，热尺寸稳定性和抗循环拉伸性（抗弯曲性），这是具有较大结合面积的点对面配位结构在应力作用下破坏并快速重建的结果。与不添加Cu2 +的PI（PICu0）相比，含20mol％Cu2 +（PICu20）的PI薄膜循环拉伸20次后的累积应变和（40〜400oC）的CTE分别降低了65％和94％。 此外，PICu20的断裂伸长率和断裂能百分比也分别增加了45％和174％，表明点对面型多配位结构可以在提高PI尺寸稳定性的同时有效实现增韧薄膜。

18.Xufei Luo, Wenchuan Lai, Xiangyang Liu*. Multiple Modification of Titanium Dioxide to Enhance Its Photocatalytic Performance. ChemistrySelect 2021, 6, 39–46.

本文采用一步水热法合成了TiO2纳米复合光催化剂P25/氟化石墨烯(P25/FG)。通过水热反应实现了FG的部分脱氟、P25的表面氟掺杂以及P25在石墨烯纳米片上的沉积。在相同条件下，P25/FG复合催化剂对甲基橙(MO)的降解速率常数为0.169 min-1，是P25的5.6倍，P25-石墨烯催化剂的2.2倍。研究结果表明，P25/FG复合催化剂的光催化活性增强可以归因于FG对P25的多重修饰，包括氟化石墨烯的掺杂、P25的表面氟掺杂以及FG在紫外光辅助下脱氟产生的氟离子的影响。

17.Feng Huang, Yulong Li, Xin Liu, Wenchuan Lai, Kun Fan, Xiangyang Liu and Xu Wang. Suzuki-Miyaura reaction of C-F bond in fluorographene. Chemical communications, 2021, 57(3):351-354. DOI: 10.1039/D0CC07651A.

本文证实了氟化石墨烯（FG）的suzuik反应活性，并通过制备不同氟化碳材，比较其与3-噻吩苯硼酸反应的接枝效率，发现面外C-F具有更高的反应活性，开拓了Suzuki反应在二维化学中的应用。初期实验时我们发现样品中存在Pd纳米粒子（2-3nm），而质谱检测到PF2Ph3的存在，自由基捕捉剂捕获到反应中自由基，借此我们进一步探讨了反应机理：在配体PPh3活化作用下产生的FG氟空位（FG·）可有效与钯结合；二价钯中间体的Pd－X键极性相对较弱，在碱的作用下形成含极性较强的Pd－O键中间体，该中间体具有很强的亲电能力，与此同时，芳基硼酸与碱形成电子云密度较大的四价硼酸盐，进而取代Pd－O键。而反应后残余的Pd是由于形成F2PPh3而消耗配体PPh3，使得钯聚集后吸附于石墨烯，额外添加配体PPh3可避免钯的聚集。另外，我们意外地发现噻吩接枝样品FG-TBA具有优异的氧气还原反应（ORR）催化性能，阴极峰位为0.84V，并具有耐甲醇性。

16.Xinyu Chen, Kun Fan, Yang Liu, Yu Li, Xiangyang Liu*, Wei Feng*, and Xu Wang*. Recent Advances in Fluorinated Graphene from Synthesis to Applications: Critical Review on Functional Chemistry and Structure Engineering. Advanced Materials. 2021,2101665.

氟化石墨烯(FG)作为石墨烯衍生物家族的新兴成员，因其优异的性能和潜在的应用而受到广泛关注。电负性最强的氟原子(3.98)的引入，极大地改变了石墨烯的电子分布，使其在光学、电磁学、界面性质等方面发生了一系列独特的变化。本文介绍了近年来FG从合成到应用的研究进展，并详细总结了FG的结构与性能之间的关系。特别是对近年来FG的功能化学进行了深入的分析，为FG向各种石墨烯衍生物的功能化甚至多功能化开辟了一条通用的道路，从而进一步拓宽了其应用范围。此外，还从特定的角度综述了纳米技术介入时对氟原子的分布规律的探索和层间结构的调控等FG的结构工程。值得注意的是，FG的精细结构工程是优化其相应性能以实现潜在应用的关键因素，也是最新的研究热点和未来的发展方向。最后，我们还对FG研究中存在的问题和挑战提出了展望。

15.Junwei Lv, Yitian Qin, Zheng Li, Jiaxiang Liu, Xu Wang, Xiangyang Liu*, Yang Liu*.Heating-activated radicals of fluorinated multiwalled carbon nanotubes assisted interfacial grafting rubber composites with electromagnetic wave absorption. Composites Science and Technology, 214 (2021), 108977.

改善天然橡胶及其复合材料的力学强度以及耐疲劳性是行业的长期需求，而这通常与填料与橡胶的界面限域行为有着紧密的联系。在我们的研究当中，我们发现氟化碳纳米材料表面具有大量的休眠自由基，并且具有显著的升温激活特性，这一结构特点指导我们设计了一种全新的热激活氟化碳纳米管表面自由基与天然橡胶共硫化的纳米复合材料结构设计思想与配套实施工艺。TEM测试结果表明，氟化碳纳米管与橡胶直接建立了良好的共价接枝层，其拉伸强度最多提高了105.1%。另一方面，我们发现基于氟化碳纳米管表面自由基为中心的衍生接枝反应良好地保护了填料表面氟化层的存在，进而保持了氟化碳纳米管对电磁波良好的阻抗匹配特性，因此赋予了氟化碳纳米管增强天然橡胶复合材料在X波段（8.2-12.4GHz）极佳的微波吸收能力。

14.Rui Qin, Anping Ou, Yulong Li, Hua Deng, Yang Liu*, Xiangyang Liu*. Noticeably enhanced microwave absorption performance via constructing molecular-level interpenetrating carbon network heterostructure. Carbon, 2021, 183, 858-871

开发在低匹配厚度下，同时展现出高反射损耗值(RL)和宽的有效吸收频段(EAB)的微波吸收材料对于解决当前的电磁污染问题具有重大意义。在此，成功构建了具有独特的“分子级”互穿碳网络(ICN)异质界面的全聚合物衍生碳泡沫。该异质结是通过碳化聚酰亚胺泡沫(PIF)和双马树脂(BMI)所组成的分子级可溶互穿聚合物网络(IPN)得到的。得益于来自ICN无数分子级异质结界面所赋予的更强极化损耗基因，该碳泡沫可以在更薄的匹配厚度下，同时实现更高的RL值与更宽的EAB值。特别地，仅将 5 wt% BMI 与 PIF 正交聚合时，相应碳泡沫 (CPIF-CBMI-5%) 的最大 RL 值仅在2.05 mm 的匹配厚度下可达到 -72.8dB。此外，相比原始样品，CPIF-CBMI-5%覆盖整个X波段和Ku波段的匹配厚度分别显着降低了25%（从3.75 mm降至2.8 mm）和21%（从2.6 mm降至2.05 mm）。通过文献对比，综合性能优于大多数采用传统负载或掺杂改性的泡沫材料。此外，CPIF-CBMI-5%的最大EAB也可以在2.05 mm处达到6.2 GHz，其密度低至0.026 g/cm。

13.Kun Fan, Jiaxiang Liu, Yang Liu, Xiangyang Liu,* Xu Wang*. Phase reversal behavior on two-dimension plane of fluorinated graphene during defluorination. Carbon, 183 (2021) 660-671.

石墨烯表面“逆向工程”的结构调控是一项正在探索且具有挑战的工作。这里，实验设计实现了氟化石墨烯表面缓释脱氟的历程。不同于广泛接受的无规脱氟历程，我们首次发现且证明了“相转换”行为存在于氟化石墨烯脱氟历程中。相转换之前，海岛状的芳香区在石墨烯表面产生同时主导的氟化区是连续相结构。相转换之后，石墨烯表面进一步增加的芳香区连成一片反转地成为连续相，而减小的氟化区裂分成为海岛相结构。对于相转换前的中间态（FG-12h）,受限芳香区产生的激子容易通过辐射的方式回到基态，从而实现了强的荧光发射。最后，强荧光发射的FG-12h也实现了Au3+ 的灵敏检测且检测线低至0.024 µM。同时,这样的检测也具有好的选择性和可逆性。

12.Chenbo Meng, Kexiong Gao, Siyi Tang, Linsen Zhou, Wenchuan Lai, Longbo Luo, Xu Wang, Yang Liu*, Ke Wang, Yue Chen, Xiangyang Liu*.The adsorption of aromatic macromolecules on graphene with entropy-tailored behavior and its utilization in exfoliating graphite.Journal of Colloid and Interface Science, 599, (2021), 12–22.

已有的研究表明，当芳香族聚合物通过物理吸附作用结合在石墨烯表面后，其分子链会形成更紧密的排布，从而带来了更大的“熵的损失”。但是，有些研究结果却显露出以芳香族聚合物采用物理吸附作用来分散石墨烯的可行性。当然，这看起来比较矛盾。为此本研究以一系列共聚芳香族聚酰胺大分子为模型，尝试发现潜藏在芳香族聚合物-石墨烯吸附过程中的理化特性。 与以往的研究不同，本研究除了包含对芳香族聚合物分子链在石墨烯表面的吸附构象的分析，还涉及到这一类大分子链在稀溶液自由状态下的构象分析。动态/静态光散射和偏振光衰减全反射红外光谱的结果表明，尽管这一系列共聚物吸附于石墨烯表面后其分子链均呈现出完全伸展的构象，但是它们在稀溶液自由状态下的构象却与其共聚组成密切相关。结合分子动力学模拟数据，我们证明了在吸附过程中分子链构象变化程度更小、而不是与石墨烯相互作用力更大的共聚物对石墨烯有着更好的分散效果。据此，我们提出了芳香族聚合物-石墨烯吸附过程的“熵调控”机理。进而，我们在优化了芳香族聚合物的化学结构后，实现了其对石墨的高效剥离，成功制备得到了大尺寸、寡片层、少缺陷的高质量石墨烯纳米片。

11.Rui Qin, Liansi Peng, Hua Deng, Yang Liu*, Xiangyang Liu*. Enhancing Thermal Dimensional Stability of Polyimide Composite Films Through In-Situ Constructing Highly Interfacial Grafting Degree to Constrain Early Chain Relaxation. Composites Part B-engineering, 2021, 216, 108829.

制备具有优异热性能的柔性聚酰亚胺复合薄膜(PICFs)对于飞速发展的柔性技术至关重要。在本文中，我们提出PICFs的热尺寸稳定性可以通过限制大分子链的早期松弛行为得到提高。通过将氟化碳纳米管和含苯并咪唑结构的聚酰亚胺进行机械共混，成功构筑了上述限制结构。得益于C-F键与苯并咪唑上N-H键高的界面接枝程度，使得大分子链的早期松弛行为得到抑制。实验结果表明，随着氟化碳管的引入，PICFs复合薄膜的Tan δ曲线的半峰宽变窄34%~51%，且初始链松弛温度得到提高，因此使得复合薄膜的线性热膨胀系数(CTE)得到27%~64%的降低。此外，得聚酰亚胺复合薄膜的力学性能得到优化，水吸收率呈现下降趋势且电绝缘性得到保持。

10.Cheng Yang, Ruopei Xu, Siyi Tang, Yongbing Zhuang, Longbo Luo,* Xiangyang Liu，Free H-bonding Interaction Sites in Rigid-chain Polymers and Their Filling Approach: a Molecular Dynamics Simulation Study. Advanced Theory and Simulations, 2021. DOI: 10.1002/adts.202100016.

本研究发现了刚性高分子链间存在氢键空白位点的现象，并提出了采用低分子量齐聚物填充氢键空白位点的策略。首先采用Materials Studio模拟工具构建了柔性链尼龙66、半刚性链尼龙6T和刚性链PPTA的结构模型并进行充分的结构优化，然后对其分子链间氢键及分子链的性质进行研究，我们发现链刚性的增大降低了分子链的运动能力，提高了分子链构象调整的能垒，导致刚性链间存在大量的氢键空白位点。在PPTA大分子链中引入含苯并咪唑结构二胺后（即杂环芳纶PBIA），虽然苯并咪唑结构中的C=N和N-H基团为体系提供了新的氢键位点，但是苯并咪唑结构的构象旋转能垒高达14.09eV，限制了苯并咪唑结构形成氢键的能力，导致该结构中氢键位点的利用率比较低。之后，我们在PBIA体系中添加一定量运动能力较强的齐聚物（OPBIA），填充在了距离较远或受限于构象调整而无法形成氢键的大分子链之间，通过氢键对大分子链起到了“桥接”的作用，使链间氢键强度得到了明显的提升，从而提高了杂环芳纶的力学性能。

9.Ruopei Xu，Yue Qiu，Siyi Tang，Cheng Yang，Yu Dai，Dajie Zhang，Yue Gao，Kexiong Gao，Longbo Luo*，Xiangyang Liu*. Preparation of High Strength and Toughness Aramid Fiber by Introducing Flexible Asymmetric Monomer to Construct Misplaced‐Nunchaku Structure. Macromolecular Materials and Engineering. DOI：10.1002/mame.202000814

在这项工作中，我们将不对称柔性结构的二胺单体3,4'-二氨基二苯醚（3,4'-ODA）引入芳杂环聚酰胺体系（PBIA）中，以代替对称刚性结构的对苯二胺（PDA），制备得到高强高韧的共聚芳杂环聚酰胺纤维（mPEBA纤维）。结果表明，随着3,4'-ODA含量的增加，初生纤维具有更优异的可拉伸性能，纤维通过热拉伸处理后取向和结晶得到了显著的提高。当3,4'-ODA含量达到30％时，mPEBA纤维的取向度达到最高值，相比均聚芳杂环聚酰胺纤维，其拉伸强度和断裂伸长率分别提高了26.2％和38.7％。除此之外，我们通过光散射、SEM以及分子动力学模拟等手段研究了3,4'-ODA“间位-对位”结构在热拉伸中的构象变化，提出了可以实现纤维强度和韧性协同提高的错位截棍模型。

8.Junwei Lv, Junyi Yin, Yitian Qin, Yu Dai, Zheng Cheng, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*. Post-construction of weaving structure in aramid fiber towards improvements of its transverse properties. Composites Science and Technology, 2021, 108780.

芳纶纤维的薄弱的横向相互作用往往是导致复合材料界面提前失效以及复合材料整体压缩强度受限的关键原因。在该项研究当中，我们设计了一种易于大批量实现的“浸渍-退火”连续处理策略，在芳纶纤维内部原位构筑了具有“纳米编织”效应的PMMA/DVB交联大分子网络结构。原子力显微镜（AFM）测试结果显示，纤维芯层原本孤立的微纤结构在引入PMMA/DVB编织结构后变得相当紧密，大幅度提高了纤维的横向相互作用。因此，芳纶纤维在保持了原有优异的力学性能的基础上，其界面剪切强度（IFSS）和轴向压缩强度分别提高了92.63%和51.4%，从而获得了一种具有全方位优异性能的“完美”芳纶纤维。

7.Junwei Lv, Yushang Liu, Yitian Qin, Qian Yin, Siyao Chen, Zheng Cheng, Junyi Yin, Yu Dai, Yang Liu*, Xiangyang Liu*. Constructing “Rigid-and-Soft” interlocking stereoscopic interphase structure of aramid fiber composites with high interfacial shear strength and toughness. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2021, 106386.

随着以高频振动、高速冲击等载荷形式为特点的服役环境对纤维复合材料（FRPs）力学性能提出了更高的要求，如何在设计与制备过程当中兼顾FRPs的强度与韧性成为了新的难点。采取基于纤维表面处理手段的界面调控策略来调整复合材料整体的应力分配状态是改善FRPs力学性能的有效方法。在本文中，我们选择了含苯并咪唑基团的杂环芳纶纤维，利用苯并咪唑基团N-H键的亲核反应性，在纤维表面原位接枝、发泡得到了一层连续、均匀的多孔聚脲层。差示扫描量热仪（DSC）测试结果表明，纤维表面接枝的多孔聚脲层的大分子具有与环氧树脂开环化学交联的能力，因此，纤维表面接枝的多孔聚脲层使得复合材料界面相互作用的形式从物理粘接转变为了共价形式的化学键合作用。同时，原子力显微镜（AFM）对多孔聚脲/环氧树脂复合材料的研究结果表明，环氧树脂充分渗入纤维表面接枝的多孔聚脲层的孔洞内，因而在复合材料的界面处形成“刚柔并济”的互锁结构。有限元计算分析（FEA）结果进一步证明，这样一种“刚柔并济”的全共价互锁界面结构有利于优化复合材料界面在剪切作用下的应力传递和分配。因此，基于上述界面设计策略制备的芳纶纤维单丝复合材料的界面剪切强度（IFSS）和界面剪切韧性（GⅠC）相比于原始复合材料分别提高了115.9%和493.2%，可满足高性能复合材料高强度和高韧性的力学性能的要求。

6.Zheng Cheng, Xin Li, Junwei Lv, Yang Liu, Xiangyang Liu a*. Constructing a new tear-resistant skin for aramid fiber to enhance composites interfacial performance based on the interfacial shear stability.Applied Surface Science, 2021.

芳纶复合材料在界面破坏时会出现独特的皮层撕裂现象。针对这个问题，本文提出“构筑抗撕裂新皮层”的设计思想，并通过实验证明了皮层的抗撕裂性质是影响复合材料界面性能的一个新的重要因素。我们首先通过涂敷在芳纶旧皮层表面引入了一层新皮层，其相比于旧皮层拥有更强的抗撕裂性质。实验结果显示，复合材料界面性能与皮层的抗撕裂性呈现强烈的正相关性，并且界面破坏模式从旧皮层的撕裂变为新旧皮层间的“套筒式”脱离，显示出明显的皮层“抗撕裂”效果。之后，通过新皮层进一步的结构优化设计，其界面剪切强度最高提升到57.4MPa，相比于未处理纤维提升了68.7%。

5.Xin Li, Linsen Zhou, Zheng Cheng, Qichao Ran, Xu Wang, Yongbing Zhuang, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*. Synthesis of tautomerization-inhibited diamino substituted tetraphenylethene derivatives with different mechanochromisms: the vital role of chlorine.Materials Chemistry Frontiers,2021.

本文解决Z/E-2NH2-TPE异构体易发生互变异构和难以分离问题。为解决此问题，在Z/E-2NH2-TPE异构体设计引入氯原子，Z/E-2Cl-2NH2-TPE分子，最终通过柱层析法分离，得到的异构体在200℃高温保持Z/E构型不转变。通过量子计算化学方法和分子间相互作用，深入地阐明氯原子在Z/E-2NH2-TPE异构体中的作用。此后，本文也深入探究了不同的机械变色光化学性质，这些光化学性质是由结构依赖性分子的H / J聚集态和重组能诱导的。

4.Siyi Tang, Xinhe Ye, Yue Gao, Ruopei Xu, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*. Protic Acid-induced LCST Rigid-chain Polymeric Gel with Enhanced Blue Emission via Weakened Conjugation Effect. European Polymer Journal, 2021, 110333.

由于难以维持良好的溶解性和由π-π堆积引起沉淀之间的平衡，具有高性能和多功能化的刚性链聚合物凝胶鲜有报道。基于此，本文利用质子酸氯化氢（HCl）的质子化作用成功地制备了含有苯并咪唑单元的刚性芳香族聚酰胺有机凝胶。由于质子化作用，大分子链的平面性和规整堆砌结构被破坏，并且溶剂化作用在一定程度上被减弱。随着温度的升高，溶剂化能力的进一步降低，由氢键相互作用主导的自组装过程引发了凝胶化。更重要的是，由于质子化PABI的共轭作用减弱，聚集诱导猝灭效应（ACQ）被抑制，这种LCST型有机凝胶表现出蓝光-聚集诱导发光（AIE）现象。综上，本文提供了一种通过调节共轭和溶剂化来构建功能性刚性链聚合物凝胶的巧妙方法。

3.罗龙波, 叶信合, 易江, 李科, 刘向阳. 通过交联抑制高温下氢键的解离提高聚酰亚胺的耐热性和尺寸稳定性[J]. 高分子学报, 2021, 52(4): 363-370.

将炔基结构引入该聚酰亚胺主链中，通过热引发化学交联反应构建化学限域位点，抑制高温下氢键的减弱和解离，进而通过交联和高温下更加稳定的氢键协同性提升了该PI薄膜在高温下的尺寸稳定性. 结果表明，相对于线性PI，交联后PI在400 °C的强氢键含量达到26.1%，与未交联PI相比提高了近50%，从而将300~400 °C范围的的热膨胀系数(CTE)从33.8×10−6/K降低至5.1×10−6/K. 最终制备的PI膜的Tg高达452 °C，40~400 °C范围内的CTE仅为2.1×10−6/K，拉伸强度高达231 MPa，有望用于AMOLED的基底材料.

2.Xin Liu, Xin Li, Yulong Li, Rui Qin, Feng Huang, Xu Wang*, Xiangyang Liu*. Regulating the Bonding Nature and Location of C–F Bonds in Fluorinated Graphene by Doping Nitrogen Atoms. Industrial & Engineering Chemistry Research 2021, 60, (2), 875-884.

氟化石墨烯（FG）的化学调控对于推动其实际应用非常重要，但是由于其化学结构的复杂性，这仍然具有挑战性。在这里，我们证明了氮（N）引入石墨烯片是调节相应FG产品中C-F键的键合性质和位置的可行方法。通过将N原子掺杂到石墨烯片中可以改善石墨烯材料的氟化反应活性，其反应活性甚至可以提高2.7倍。在相同的F / C比下，氟化的N掺杂石墨烯中存在的共价C-F键比不含N原子的氟化还原石墨烯多。DFT计算，极化ATR-FTIR和WAXD的结果证实了掺杂的N原子可以显着增强其周围C原子的氟化反应性，从而使周围的C-F键局部富集。即使在F / C比较低时，C-F键的局部富集也可改善了FG中C-F键的共价属性。同时，这项工作提供了一种大量制备N，F双功能石墨烯的方法。同时，我们还能制备获得N / C比为0.24和F / C比为0.56的超高功能化石墨烯，这对石墨烯衍生物的研究和超高功能石墨烯制备的产业化具有潜在的贡献。

1.Jiang Yi, Changyao Liu, Yiyao Tian, Ke Wang, Xiangyang Liu*, Longbo Luo*. Improving dimensional stability at high temperature and toughness of polyimide films via adjustable entanglement density. Polymer, 2021, 218:123488.

在这项工作中，我们设计了一种简便的方法，可通过控制前体聚酰胺酸（PAA）溶液的分子量和固含量来控制缠结密度，从而提高含有苯并咪唑单元的PI的尺寸稳定性和韧性。通过调控PAA的分子量和固含量制备了一系列缠结密度不同的PI薄膜并通过DMA定量表征了PI薄膜的缠结密度。结果表明，随着分子量和固含量的提高，缠结密度均有所增加。根据相关文献，面内取向在降低PI膜的CTE方面起着重要作用。在我们的工作中，发现当PI中的缠结密度足够高时，面内取向程度虽然降低，但CTE仍会降低，这证明了缠结对于PI薄膜的CTE至关重要。另外，当纠缠密度从253.3升高到2868.6mol/m3时，PI薄膜的Tg从394.3升高到441.4℃，面内CTE（40-350℃）从65.7降低到3.9ppm/K。此外，随着缠结密度的增加，机械性能，尤其是PI薄膜的韧性得到了显着提高（从7％到18％）。简而言之，我们研究了缠结密度对PI薄膜性能的影响，发现CTE的降低主要是由缠结密度的增加引起的。此外还开发了一种协同改善刚性链PI膜的尺寸稳定性和韧性的简便方法，该方法可为柔性显示基板的制造提供有用的指导。

2020年

14.Cheng Yang, Hang Wu, Yu Dai, Dajie Zhang, Ruopei Xu, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*. Constructing mainstay-body structure in heterocyclic aramid fiber to simultaneously improve tensile strength and toughness.Composites Part B, 2020，202，108411.

提高杂环芳纶纤维拉伸强度的手段往往会降低其韧性。为此，我们提出在杂环芳纶纤维中添加少量超高分子量杂环芳纶大分子的策略，实现了拉伸强度和韧性的同时提高。我们从松弛时间的角度研究了该纤维在制备过程中的结构演变，并结合分子动力学模拟提出“主干穿插本体”的自增强结构模型。

13.Kun Fan, Liansi Peng, Yang Liu, Yu Li, Yue Chen, Yeqiao Meng, Xiangyang Liu*, Wei Feng* and Xu Wang*. Giant Enhancement of Fluorescence Emission by Fluorination of Porous Graphene with High Defect Density and Subsequent Application as Fe3+ Ion Sensor.ACS Appl Mater Interfaces 2020, 12: 40662–40672

缺陷主导的非辐射复合极大地减弱了传统半导体材料（如多孔石墨烯）中的荧光发射强度，从而限制了其在更广泛领域的应用。这里，我们运用简便且直接的氟化策略能够将高缺陷密度的多孔石墨烯的荧光强度提高大约两个数量级。同时，优异热稳定性的碳氟键使获得的氟化多孔石墨烯（FPG）具有一个好的荧光发射稳定性。我们进一步研究了整个光致发光的演变来探寻其光物理的起源。在激发历程，FPG中氟和芳香区的共存产生了新的能带结构去匹配最大激发波长，因而更多生成的激子是其强荧光发射的基础。在发射历程，弱的电子-声子相互作用，大的刚性，缺陷处受限的电子极大地减弱了FPG中的非辐射复合损失。更多地，引入到缺陷的氟也减弱了FPG片层间相互作用和避免亲水杂质的吸附，从而进一步限制了非辐射复合的路径。强荧光的FPG能够作为一种高效的载体实现对Fe3+ 离子灵敏的、肉眼可见的和高选择性的检测。当Fe3+的浓度为0.06 μM和396 μM时，荧光猝灭效率到达了24%和84%。

12.Taijun He, Zhenyu Xing, Yixing Wang, Difeng Wu, Yang Liu* and Xiangyang Liu*. Direct fluorination as a one-step ATRP initiator immobilization for convenient surface grafting of phenyl ring-containing substrates. Polymer Chemistry, 2020, 11: 5693-5700.

表面引发原子转移自由基聚合（SI-ATRP）具有分子量可控、分子量分布窄等特点，使其广泛地应用于可控的表面设计。通常要实现SI-ATPR需要提前在表面构建引发位点，这往往需要表面具有可反应的活性位点以及能与表面活性位点反应的具有引发官能团的小分子。因此，对于表面缺乏可反应位点的基材，想要实现SI-ATRP还需要通过化学刻蚀、等离子辐照等方式来引入活性位点。然而这些方法通常都是通过破坏分子链来实现，同时这些改性的稳定性较差，引入的活性位点的数量随储存时间延长通常大幅降低。于是发展一种通用且经济的方法来构建ATRP的引发位点将具有重要的意义。通过计算机模拟和模型小分子实验，我们发现直接氟化在苯环上引入的C-F键具有较低的键能（389.7 KJ/mol），可以有效引发ATRP。同时一步直接氟化引发SI-ATRP方法对含苯环的聚合物具有良好的普适性，如PET、芳纶纤维、PBO纤维和聚酰亚胺纤维。具体的，通过该方法我们成功制备了超疏水PET织物（接触角达到162°）和具有良好复合性能的芳纶纤维（与环氧的界面剪切强度提升32%）。

11.Kun Fan, Yue Wang, Yang Liu, Yu Li, Yue Chen, Yeqiao Meng, Xiangyang Liu*, Wei Feng* and Xu Wang*. Fabrication of Graphene-based Self-assembly Monoliths through Reversible Fluorination and Defluorination Strategy. Advanced Materials Interfaces, 2020, 2000915.

石墨烯低的弯曲刚度和差的自润滑能力带来了柔性的片层结构和弱的移动能力，从而极大地限制了其在固相成型中有序的自组装行为。这里，我们将丰富的氟原子引入到石墨烯表面去制备氟化石墨烯（FG）。基于此，简便且直接的干压成型在室温下即能实现快速地制备氟化石墨烯块材。其中，加强的弯曲刚度保证了相对平整的FG纳米片同时优异的自润滑能力促使了FG纳米片自动地滑移，从而完成了有序其紧密的层层堆积。通过对FG块材热处理，我们进一步获得了石墨烯块材，其拥有一个高的电导率(5.5×104 S/m)和压缩强度(77 MPa). 而未经历上述历程的石墨烯只能形成泡沫状态且展现出低的电导率(6.8 S/m)。同时，过渡态的FG块材呈现出一个高的压缩强度（102 MPa），超低的介电常数（1.72）和可拓展的化学活性去制备“Janus” 石墨烯基块材。设计可逆的氟化和去氟化策略提供了一条新的道路去高效制备高质量的石墨烯基块材。

10.Jianqi Ji, Chao Deng, Xiangyang Liu, Jiaqiang Qin*. Fabrication of porous polyimide hollow microspheres through O/W/O multiple emulsion. Colloids and Surfaces A: Physicochemical and Engineering Aspects, 20 April 2020, Volume 591, 124537.

本文提出了以聚酰胺酸盐(PAAs)水溶液为W相、液态石蜡(Lp)为O相、Op-10、Span-80为乳化剂，构建油包水包油(O/W/O)复合乳液制备多孔聚酰亚胺空心微球的新方法。在加入化学亚胺试剂后，成功地制备了多孔结构的中空聚酰亚胺微球。用OM、SEM、FTIR对所得到的空心PI微球的形貌和形成过程进行了表征。结果表明，通过调整不同的PAAS、Op-10和Span-80含量，可以检测聚酰亚胺空心球的尺寸和形貌控制。随着PAAs的增加到3.5wt%，黏附和塌陷减少。随着op-10含量的减少，球体表面的孔数增加;随着span-80含量的增加，球体的尺寸减小。对中空聚酰亚胺结构的生长机理提出了一种现象解释。这种简单的方法可以制备不同的PI空心球，也可用于制备相应的碳空心球。由于其优良的性能，其多孔空心结构微球可用于涂料、油墨、催化剂负载、纳米颗粒分散等领域。

9.Mengyun Liu, Yixing Wang, Jianqi Ji, Xinhao Chang, Qiang Xu, Xiangyang Liu, Jiaqiang Qin*, A facile method to fabricate the polyimide aerogels with controllable microstructure by freeze-drying, Materials Letters, 2020, 127558.

成功地建立了一种简便的多孔聚酰亚胺气凝胶制备方法。以二恶烷或二恶烷/异-丁醇为溶剂，合成了2,2-双(3,4-无氢二羧基苯基)六氟丙烷和4,4 ' -氧二苯胺组成的聚肟酸溶液。通过冷冻干燥去除聚酰胺酸溶液中的溶剂，制备出结构可控的聚酰亚胺气凝胶。采用该方法制备的聚酰亚胺气凝胶，无化学亚胺化和溶剂交换过程

8.Yixing Wang, Taijun He, Zheng Cheng, Mengyun Liu, Jianqi Ji, Xinhao Chang, Qiang Xu, YangLiu Xiang, Yang Liu, Jiaqiang Qin*. Mechanically strong and tough polyimide aerogels cross-linked with amine functionalized carbon nanotubes synthesized by fluorine displacement reaction[J]. Composites ence and Technology, 28 July 2020, Volume 195, 108204.

聚酰亚胺气凝胶在制备过程中普遍存在孔结构收缩塌陷的问题，导致宏观结构完整性和力学性能较差。针对这些问题，本研究利用氟置换反应制备的氨基功能化碳纳米管接枝率高的特点，合成了具有三维多孔网络结构、力学性能和热性能优异的聚酰亚胺复合气凝胶。所有气凝胶样品都呈现出由高度互连的纳米纤维组成的网状结构。最重要的是，加入氨基功能化的CNTs后，PI气凝胶的压缩模量达到47.3 MPa，比线性PI气凝胶的压缩模量高1126%。制备的PI/CNT-NH2复合气凝胶在高温条件下仍能保持96%的原始压缩模量。这些结果表明，PI复合气凝胶作为高性能、轻质多孔材料在航空航天领域具有巨大的应用潜力。

7.Junwei Lv, Zheng Cheng, Hang Wu, Taijun He, Jiaqiang Qin*, Xiangyang Liu*. In-situ polymerization and covalent modification on aramid fiber surface via direct fluorination for interfacial enhancement. Composites Part B-engineering, 2020, 182: 107608.

芳纶纤维与聚合物基体复合时的薄弱界面是限制纤维复合材料制品及构件整体力学性能和服役状况的关键因素之一。本文延续了课题组此前利用直接氟化技术及其衍生反应对芳纶纤维进行表面修饰的系列工作，检测到了氟化芳纶纤维当中的氟相关自由基信号并作为反应位点，在纤维表面原位聚合了丙烯酸/二乙烯基苯共聚物，并进一步将氨基化多壁碳纳米管共价接枝到了纤维表面。改性后的纤维从表面极性、表面粗糙度等多个方面共同改善了复合材料的界面性质，界面剪切强度（IFSS）可提高69.1%。此外，表面接枝的高密度的碳纳米管也为芳纶纤维赋予了一定的导电性（0.48S/m），为芳纶纤维的功能化应用在制备上提供了一种新思路。

6.Taijun He, Xin Liu, Yixing Wang, Difeng Wu, Yang Liu*, Xiangyang Liu*. Fabrication of durable hierarchical superhydrophobic fabrics with Sichuan pepper-like structures via graft precipitation polymerization. Applied Surface Science, 2020, 529:147017.

研究发现在自由基聚合中加入含有多个双键的交联剂，同时控制反应体系中溶剂的溶解度可以制备出大小可控的沉淀小球。基于此，我们选择含双键的疏水单体（DFEMA）和交联剂（DVB），利用直接氟化产生的自由基引发沉淀聚合，从而直接在纤维表面以共价键接枝了大小可控的半球状结构，在此基础上我们以聚二甲基硅氧烷（PDMS）为极性匹配的粘接剂，将游离沉淀聚合制备的疏水纳米粒子焊接在接枝纤维的半球上，从而制备了如下图所示的仿花椒状多级疏水结构。结果表明制备得到的超疏水织物的水接触和滚动角度分别为163°和4°，同时该织物具有优异的抗结冰能力（-12 °C下抵抗结冰时间达1200s）和热自修复能力。此外，由于共价键和粘接剂两者的共同作用，使该超疏水织物具有优异的稳定性，能抵抗20次的机械洗涤和50次的循环摩擦。基于以上优异的性能，该织物甚至能应用于极地服装和帐篷等特殊装备。

5.Kun Fan, Xikui Liu, Yang Liu, Yu Li, Yue Chen, Yeqiao Meng, Xiangyang Liu*, Wei Feng*, Longbo Luo*. Covalent functionalization of fluorinated graphene through activation of dormant radicals for water-based lubricants. Carbon, 2020, 167: 826-834.

定向地共价功能化石墨烯衍生物同时保持其本身的结构与性能在二维化学领域是一项正在探索的、急需的、有挑战的工作。这里，我们发展了一种新颖且简便的方法去实现无损化的共价功能化氟化石墨烯（FG）：即通过激活FG上由芳香区和二维结构等稳定的休眠自由基。激活的自由基在一定的温度且没有任何催化剂的情况下引发丙烯酸（AA）等共价接枝到FG表面，其完全不同于传统上以碳氟键为牺牲键的亲核取代（SN）反应。相对于亲核取代得到的失去自润滑能力的FG-PEI，我们得到的FG-AA提高了FG的亲水性同时保持了其本征优异的自润滑能力。因此，FG-AA展现出优异的水基摩擦性能，其摩擦系数和磨损比率相对于FG-PEI分别有66%和82%的减少。更多地，FG上激活的自由基和本身的碳氟键也提供了两条互不干扰的路线去制备双官能化的石墨烯。设计以上策略拓展了FG在水环境中的应用同时也丰富了石墨烯化学。

4.Yiyao Tian, Longbo Luo, Qiqi Yang, Lingjie Zhang, Ming Wang, Difeng Wu, Xu Wang, Xiangyang Liu*. Construction of stable hydrogen bonds at high temperature for preparation of polyimide films with ultralow coefficient of thermal expansion and high Tg. Polymer, 2020, 188: 122100.

柔性显示器件的重要组成部分是柔性基板材料。柔性基板的玻璃化转变温度（Tg）需大于450℃，400℃内的热膨胀系数（CTE）需小于5ppm/K。芳香族聚酰亚胺（PI）具有成为基板的潜力，但通常的PI膜的CTE达到30ppm/k以上。近年来，引入苯并咪唑结构到PI，通过其合适的刚性及氢键，可大幅度降低PI的CTE，成为一类重要的PI。然而氢键在300℃以上高温时逐渐解离，导致高温下CTE明显增加。针对该问题，本文利用苯并咪唑N-H反应活性，采用对二氯苄与N-H交联。18%交联的PI在400℃时的强氢键含量较未交联提高了55%，即显著提高了氢键在高温下的稳定性，从而将CTE从11.3ppm/k降低至2.2ppm/k。本文首次提出交联限域位点提高氢键在高温下稳定性的策略，其制备的PI膜CTE值满足应用要求。

3.Chenbo Meng, Xinkai Li, Bingjie Zhang, Yu Dai, Zheng Cheng, Longbo Luo, Yue Chen* and Xiangyang Liu*. C-N Coupling Reactions on Graphene with Aromatic Macromolecules and the Spatial Conformation of Grafted Macromolecules. Chemistry-A European Journal, 2020, 26(8): 1819-1826.

本文设计了氟化石墨烯（FG）与含苯并咪唑结构的杂环芳纶大分子在碱性催化剂4-二甲氨基吡啶（DMAP）作用下的两步法接枝反应，成功实现了芳香族大分子与石墨烯的碳-氮偶联反应。芳纶大分子通过偶联反应共价键接在石墨烯表面后，其空间构象会同时受到共价键和非共价π-π相互作用的限制，进而表现出与其分子链长度的相关性。当芳纶大分子链长度增加时，其在石墨烯表面的构象会逐渐由倾斜、扭转变为平伏。此外，基于理论计算得到的石墨烯与芳纶大分子的结合能和新生成的碳-氮键键长随大分子链长的变化规律，以及石墨烯/芳纶大分子复合溶液的荧光淬灭程度增大的结果，我们发现了芳香族聚合物大分子与石墨烯之间特有的共价/非共价协同效应。最终，这类芳纶大分子共价改性的石墨烯在聚合物稀溶液中呈现出长效稳定的分散性，这为制备芳纶/石墨烯纳米复合材料奠定了理论基础。

2.Kun Fan, Xinyu Chen, Xikui Liu, Yang Liu, Wenchuan Lai, Yue Chen, Xiangyang Liu*, Xu Wang*. Toward high-efficiency photoluminescence emission by fluorination of graphene oxide: Investigations from excitation to emission evolution. Carbon, 2020, 165: 386-394.

氧化石墨烯打开了石墨烯的零能隙，从而实现了光致发光。但是，极低的荧光量子产率（一般小于1%）严重限制了氧化石墨烯广泛的应用。因此，我们运用两步氟化策略可控地改性氧化石墨烯，从而在石墨烯片层上构建了海岛状的芳香区和连续相的氟化区。得到的FGO拥有高的荧光量子产率（66%），且远高于目前报道的最高改性的值（21.2%）我们系统地研究了整个光致发光历程的氟效应。在激发历程中，FGO中共存的氟和芳香区产生了新的能带结构，所以大量的激发电子能够产生，从而提供强荧光发射的基础。在发射历程中，拉曼测试表明FGO中弱的电子与声子相互作用导致了慢的非辐射复合速率。升温荧光光谱，宽频介电谱，红外光谱和计算机模拟证实了FGO具有更大的分子刚性。有趣地，不同种类的碳氟键也扮演着不同的角色。无规取向的CF2 和CF3基团实现了对缺陷的钝化，同时垂直于平面的C-F键减弱了层间相互作用力。

1.Taijun He, Xinyu Chen, Yixing Wang, Zheng Cheng, Yang Liu, Xu Wang, Longbo Luo, Yue Chen*, Xiangyang Liu*. Fabrication of durable superhydrophobic surfaces of polyester fabrics via fluorination-induced grafting copolymerization. Applied Surface science, 2020, 515:146006.

本文采用直接氟化的方法对涤纶织物（PET）进行表面处理从而在PET表面引入大量自由基。电子顺磁共振（EPR）检测结果表明，直接氟化后的涤纶织物表面上存在大量的氟烷基自由基和部分过氧自由基，且产生的氟烷基自由基具有一定的活性和较长的储存时间，可以用来引发自由基接枝聚合从而实现表面的衍生改性。基于此，这里我们提出了一种构建超疏水PET织物的新策略。首先通过二氧化硅表面的羟基进行表面修饰从而在二氧化硅表面共价接枝上大量双键，然后利用直接氟化所产生的自由基原位引发甲基丙烯酸三氟乙酯（疏水化学成分）和双键修饰的纳米二氧化硅（纳米物理结构）的共聚合反应，从而在织物表面以共价结合的方式接入疏水化学成分和微/纳米尺度的粗糙结构，最终成功制备得到持久超疏水织物。结果表明制备得到的超疏水织物的水接触和滚动角度分别为161°和8°，并且所获得的超疏水织物具有优异的油水分离性能且在长时间(72h)浸泡于不同的有机溶剂、长时间(72h)暴露于紫外线照射和20次洗涤后仍保持良好的超疏水性。

2019年

20.2019年高分子年会

程政，刚性链杂环芳纶内不同配位结构的调控及其增强效应，高分子年会，2019。

秦瑞，超低线性热膨胀系数聚酰亚胺/氟化碳纳米管复合薄膜的制备研究，高分子年会，2019。

杨成，齐聚物填充分子链间氢键作用空白位点实现芳纶纤维的自增强，高分子年会，2019。

樊坤，高自润滑氟化石墨烯的制备及其增强聚四氟乙烯摩擦性能研究，高分子年会，2019。

刘洋，氟化碳纳米管氟元素分布调控及其环氧复合效应研究，高分子年会，2019。

欧安平，氟化石墨烯对聚酰亚胺泡沫泡孔形貌及力学性能的影响研究，高分子年会，2019。

雒旭飞，氟化石墨烯原位引发自由基聚合反应研究，高分子年会，2019。

戴宇，原位络合氯化氢电离氯离子溶解杂环芳纶，高分子年会，2019。

刘向阳，具有高轴向压缩强度的杂环芳纶制备研究，高分子年会，2019。

尹倩，Cu(Ⅱ)配位交联型功能性聚酰亚胺薄膜的制备，高分子年会，2019。

李鑫，高界面结合强度二氧化硅/聚酰亚胺层状复合薄膜的制备及性能研究，高分子年会，2019。

孟晨波，刚性链聚合物共价修饰石墨烯及其空间构象演变，高分子年会，2019。

何泰君，通过氟化产生的自由基引发共聚接枝构建稳定耐久的超疏水表面，高分子年会，2019。

田亦瑶，通过化学交联与氢键协同效应构筑高耐热、低热膨胀系数聚酰亚胺薄膜，高分子年会，2019。

罗龙波，各向同性刚性链聚合物溶液制备高强高模纤维的原理探究，高分子年会，2019。

黄凤，THF/MeOH体系PI/FG复合薄膜制备及其介电性能研究，高分子年会，2019。

19.Longbo Luo, Hang Wu, Yang Liu, Jieyang Huang, Xiangyang Liu*.Synergistic “Anchor” Effect of Carbon Nanotubes and Silica: A Facile and Efficient Double-Nanocomposite System To Reinforce High-Performance Polyimide Fibers.Ind. Eng. Chem. Res. 2019, 58, 16620−16628.

双纳米填料正成为高分子材料增强和功能化的一种重要而有效的策略，利用纳米填料的强度来弥补其不足一直是纳米复合材料领域的研究热点。在此，我们报告一种简易而有效的双纳米填料策略来增强聚酰亚胺纤维。3-氨基丙基三乙氧基硅烷(APTES)接枝氟化多壁碳纳米管(F-MWCNTs)后，功能化的多壁碳纳米管APTES@F-MWCNTs通过硅氢氧基反应与硅溶胶反应。由于化学键的形成，接枝二氧化硅溶胶有助于提高多壁碳纳米管的分散性;多壁碳纳米管防止硅溶胶扩散到凝固浴中，并在湿纺丝过程中失去硅。碳纳米管和二氧化硅的协同锚定效应使聚酰亚胺纤维的力学性能显著提高(44.4%)，Tg值从348 C提高到381 C。

18.Anping Ou, Zheng Huang, Rui Qin, Xianchun Chen, Yulong Li, Yang Liu, Xiangyang Liu*, Xu Wang*.Preparation of Thermosetting/Thermoplastic Polyimide Foam with Pleated Cellular Structure via In Situ Simultaneous Orthogonal Polymerization. ACS Applied Polymer Materials, 2019, 1(9): 2430-2440.

聚酯铵盐(PEAS)和N,N'-(4,4'-亚甲基二苯基)双马来酰亚胺 ）（BDM）通过原位交叉聚合制备得到热力学上均相的热固性-热塑性共混高性能聚酰亚胺泡沫(PI foam)。通过升温红外及二维相关光谱分析技术，发现BDM的聚合分为两个主要的温度区间，第二个聚合区间的温度高于线性PI的Tg温度，由于聚合过程分子间的距离缩短时产生的“拉力”效应和易于受外界扰动而运动的线性PI分子链，此时泡沫体积发生收缩，形成特殊的褶皱结构。该结构显著提升了泡沫的隔热性能，尤其是高温环境下，原始PI泡沫在300℃的热导率为427.5mW·m−1·K−1，添加15wt%BDM的复合泡沫降低至77.5 mW·m−1·K−1。同时，该褶皱结构也大幅度提升了泡沫的压缩性能和Tg温度，增强了PI泡沫的长期使用温度。

17.Cheng Yang, Hang Wu, Yu Dai, Siyi Tang, Longbo Luo*, XiangyangLiu*.Self-enhancement in aramid fiber by filling free hydrogen bonding interaction sites in macromolecular chains with its oligomer. Polymer, 2019, 180: 121687.

刚性高分子链运动能力较差导致其无法像柔性的分子链那样形成充分的分子间氢键相互作用，导致分子链间可能存在一些氢键相互作用的空白位点。本文合成聚合度分别为5和100的杂环芳纶齐聚物（OPBIA5、OPBIA100），并将其分别添加到杂环芳纶大分子（PBIA）中，通过湿法纺丝制备纤维，以探究齐聚物对分子链间氢键相互作用空白位点的填充作用及其对链间氢键相互作用的影响。通过衰减全反射红外光谱（ATR-FTIR）对所得到的纤维进行表征，证明齐聚物可以降低体系中自由N-H的比例，且OPBIA5对氢键的增强作用高于OPBIA100。利用升温红外光谱原位监测了氢键随温度变化的演变，并计算了分子间氢键随温度变化过程的焓变，PBIA/OPBIA5为-19.37 kJ·mol-1，其绝对值明显大于PBIA（-13.14 kJ·mol-1 ）和PBIA/OPBIA100（14.58 kJ·mol-1），表明较低聚合度的齐聚物能够显著增强PBIA纤维的链间氢键强度。通过这种齐聚物填充大分子的方法，有效实现了芳纶纤维的自增强。

16.Yu Dai, Chenbo Meng, Siyi Tang, Jiaqiang Qin*, Xiangyang Liu*. Construction of dendritic structure by nano-SiO2 derivate grafted with hyperbranched polyamide in aramid fiber to simultaneously improve its mechanical and compressive properties.European Polymer Journal, 2019, 119: 367-375.

芳纶纤维横向相互作用较弱，抗压强度低，这是芳纶纤维在先进复合材料应用方面的突出问题。本文提出了一种新的结构设计，即通过在纳米SiO2表面接枝超支化芳香族聚酰胺，再通过物理共混的方式在芳纶纤维中构建树枝状支撑结构以提高芳纶纤维的压缩强度。与传统的线性聚酰胺相比，超支化聚酰胺在聚合过程中由于显著的位阻效应而倾向于沿多方向生长，会自发的形成一种立体构象。在受到轴向压缩应力时可使应力在界面处沿多方向进行传递，进而使芳纶纤维的抗压强度大幅度提高。

15.Zheng Cheng, Yang Liu, Chenbo Meng, Yu Dai, Longbo Luo, Xiangyang Liu. Constructing a weaving structure for aramid fiber by carbon nanotube-based network to simultaneously improve composites interfacial properties and compressive properties.Composites Science and Technology, 2019, 182: 107721.

芳纶较弱的横向性能严重抑制了其在复合材料中的应用。本文基于碳纳米管的功能化改性设计了一种3D网络结构，将其加入到芳纶溶液中并进行纺丝制备得到纤维。结果显示轴向高度取向的芳纶大分子穿插在网络结构中，呈现互相“编织”的状态，并显著提升了其横向皮芯层的共同受力性质，其界面剪切性能和压缩强度分别提升了131%和82%。

14. Yulong Li, Xu Wang*, Weimiao Wang, Rui Qin, Wenchuan Lai, Anping Ou, Yang Liu, Xiangyang Liu, Nitrogen-Doping Chemical Behavior of Graphene Materials with Assistance of Defluorination. J. Phys. Chem. C 2019, 123, 1, 584-592

杂原子掺杂反应对于获得能源和生物领域的先进石墨烯材料至关重要。然而，迄今为止我们对石墨烯材料杂原子掺杂的详细反应途径知之甚少。在本文中，我们通过改进的原位傅立叶变换红外光谱测试方法研究了脱氟辅助氟化石墨烯的氮掺杂过程。结果表明，与其他石墨烯衍生物相比，FG与氨具有更高效的反应活性，即使在较低的温度下，氮掺杂也可以在脱氟的帮助下有效地进行（在300°C时，N含量就可达16.8 at％，400℃下更是达到了19.9 at%）。随后我们结合密度泛函理论证明了在氮掺杂的初始反应步骤中，氨分子通过进攻FG中的C-F并形成了C-NH2。随后，氨基环化成乙烯亚胺的三元环。更重要的是，C-F键的解离和迁移促进了C-C键的离解和C-N键的重组，从而显着促进了乙烯亚胺环中的N原子转化为石墨烯骨架中的吡啶-N或石墨-N。

13. Dai Y, Meng C, Cheng Z, Luo L* and Liu X*, Nondestructive modification of aramid fiber based on selective reaction of external cross-linker to improve interfacial shear strength and compressive strength, Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2019, 119, 217-224.

芳纶纤维较低的压缩强度与层间剪切强度是其应用于复合材料方面的两个主要问题。本文采用4-溴甲基苯甲酸（BBA）为外交联剂。BBA结构中的溴甲基可与苯并咪唑结构的仲胺基在80℃以上发生亲核取代反应，羧基可在300oC以上发生脱羧偶联反应。之后通过溶胀的方法将其带入到纤维内部，再进行退火处理。控制纤维退火过程的温度即可实现本体交联与表面接枝，进而使纤维的压缩强度与层间剪切强度明显提升。

12.Dai Y, Cheng Z, Meng C, et al. Dissolution of Aramid by Ionization of Byproduct HCl Promoted by Acetate[J]. ChemistrySelect, 2019, 4(1): 123-129.

芳纶纤维由于具有较强的分子间氢键相互作用，其在有机溶剂中的溶解通常需要外加氯化物盐。其机理主要是通过氯化物盐与溶剂相互作用释放氯离子破坏分子间相互作用，进而实现溶解。本文采用醋酸钠为助溶剂，通过调控体系的电离平衡反应使醋酸根与副产物HCl形成醋酸同时电离出氯离子实现助溶。研究发现常用的醋酸盐例如醋酸钾，醋酸锌等都可以通过该机理对芳纶实现助溶。因此，该方法在无需外加氯离子供体的情况下利用芳纶合成过程中副产物实现了增溶。

11.Zheng Cheng, Qian Yin, Hang Wu, Taijun He, Longbo Luo and Xiangyang Liu. Regulating Cu (II)-benzimidazole coordination structure in rigid-rod aramid fiber and its composites enhancement effects. Composites Science and Technology 184 (2019): 107837.

我们基于分子链间相互作用的思想，在芳纶原丝内部引入了Cu-benzimidazole 配位结构，以提升纤维整体性能。具体的，我们利用配位反应平衡的计算，得到在不同动力学条件下纤维内部配位结构的精确信息。结果显示，混合溶剂中DMAc的加入有助于增加原丝大分子的构象转换能力，最终在纤维内部形成多配位结构；而单独以水作为反应接枝，大分子运动性较差，纤维内部的配位结构显示为单配位。而这两种不同的配位结构也带来了纤维性能的差异，由于配位交联结构的引入，多配位结构的纤维其复合材料界面破坏模式发生变化，从纤维皮层撕裂转变为纤维与树脂间的脱粘接。

10.He T, Wang Y, Jiang Y, et al. Fluorination-generated uninterrupted gradient-refractive index on commercial flexible substrates for high broadband and omnidirectional transmittance[J]. Applied Surface Science, 2019, 489: 494-503.

如今，柔性基板作为柔性电子器件的一部分，因其广泛的应用而受到极大关注。特别是有机发光二极管和光伏器件对柔性基板的光学透射率提出了很高的要求。在本文中，选择直接氟化来处理商业聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）和聚酰亚胺（PI）薄膜。通过优化直接氟化的条件，在PET膜的垂直方向上获得氟化层中氟原子的合适的梯度分布。通过引入氟原子降低了折射率，同时在膜的垂直方向上具有梯度分布的氟原子导致折射率的梯度降低。基于此梯度折射率，在整个光学波长（380-2200nm）下，这种非纳米结构表面实现了高达93.0％的高频和全方向的透射率，当入射角从0°增加到60°时，透射率仍然保持相对较高（> 85.0％）。此外，这种经济有效且简便的方法具有普适性，通过直接氟化PI膜也实现了宽频和全方向的高透射率。

9.Fan K, Fu J, Liu X, et al. Dependence of fluorination intercalation for graphene toward high-quality fluorinated graphene formation. Chemical Science, 2019, 10, 5546-5555

氟气与石墨烯间直接的气固反应被认为能成为一种便宜、连续且宏量的生产方式去制备氟化石墨烯。然而，氟化插层石墨烯的依赖性仍然是未知的，限制了高质量氟化石墨烯的形成。这里，我们证明了石墨烯上氧基团缺陷促进了氟化插层，而点缺陷基本没有贡献，虽然其能提供更多的氟气扩散通道。追根溯源，与点缺陷相比，不稳定的羟基和环氧基裂解产生了活性自由基而相对稳定的羰基和羧基活化了周围的芳香区从而来有效促进氟化插层。其中，前者是更优先和容易进行的。因此，我们通过氟化插层以羟基和环氧基为主导的氧化石墨烯制备了拥有超高层间距(9.7 Å)的氟化石墨烯（FHGO），其是目前氟化石墨烯中报道的最大值。FHGO展现出了极低的层间相互作用力（0.056 mJ m-2），同时作为润滑剂，其拥有远低于石墨烯的摩擦系数。更多地，由于FHGO极小的层间摩擦力和消除的公度态堆叠，其也容易通过剪切力进一步剥离。

8.He T, Wang G, Wang Y, et al. Simultaneously enhancing of wear-resistant and mechanical properties of polyurethane composite based on the selective interaction of fluorinated graphene derivatives. Composites Part B: Engineering, 2019, 169: 200-208.

同时提高热塑性聚氨酯（TPU）的耐磨性和机械性能对于其更广泛的应用具有重要的实际意义。本文提出了氟化石墨烯（FG）分别通过两种类型的胺进行官能化：脂族聚（氧丙烯）二胺（D230）（与TPU的软链段SS相容性良好）和芳族苯胺（PA）（与TPU硬段HS相容性良好）。研究发现两种FG衍生物的复合物表现出不同程度的微相分离，这与两种FG衍生物与TPU两相的选择性相互作用有关。 D230功能化FG倾向于与SS相互作用，略微提高TPU的拉伸强度和耐磨性，并大大降低延展性。而PA官能化FG倾向于与HS相互作用，这保持了复合材料的延展性，同时将拉伸强度增加了32.8％，使相对体积磨耗减少了26.3％。

7.Yuan Yihao, Dai Yu, Meng Chenbo, Luo Longbo, Liu Xiangyang. Improving Compressive Strength of Aramid Fiber by Introducing Carbon Nanotube Derivates Grafted with Oligomers of Different Conformations and Controlling Its Alignment. Macromolecular Materials and Engineering, 2019, 1900127

芳纶压缩强度偏低限制了其作为增强材料的应用范围。本文基于氟化碳纳米管（FCNT）表面C-F键的亲核反应，利用C-F键与苯并咪唑单元中的-NH-和对（聚对苯撑-苯并咪唑-对苯二甲酰胺）（PBIA）分子的端氨基不同反应位点的亲核取代反应，制备了表面不同齐聚物构象的FCNT衍生物，分别为平行构象（齐聚物平行于FCNT）和垂直构象（齐聚物垂直于FCNT）。然后，将两种FCNT衍生物与PBIA溶液混合，对PBIA进行改性，制备了PBIA/FCNT复合纤维。用平行构象和垂直构象齐聚物接枝FCNT衍生物改性的复合纤维，其抗压强度分别提高了34.7%和107%。结果表明，垂直构象齐聚物接枝的FCNT衍生物可以使FCNT垂直纤维轴向排列，更有利于提高纤维的横向相互作用和抗压强度。

6.Yu Dai, Jiabao Feng, Chenbo Meng, Longbo Luo,* and Xiangyang Liu*. Synthesis of A Novel Cross-linker with High Reactivity for Enhancing Compressive Strength of High-performance Organic Fibers. ChemistrySelect 2019, 4, 3980 –3983

高性能有机纤维的低轴向压缩强度是其突出问题之一。本文合成了N，N'-二苯基-1,4-苯基乙酰胺（DPAA）作为一种新型的外交联剂。DPAA可以在210℃以上通过炔基的自由基加成反应形成交联结构。之后通过后溶胀将DPAA引入高性能有机纤维中，然后在250℃退火。DPAA在退火过程中可在纤维内部原位交联形成类似于半互穿的结构。通过该方法改性的Kevlar-49纤维的抗压强度提高了近70％，与此同时拉伸强度没有降低。当PBO，F-3和PI纤维通过相同的方法改性时，它们的抗压强度分别提高25, 36和72％。因此，通过DPAA改性可有效提高高性能有机纤维的抗压强度，且该方法具有很强的通用性

5.Yu Dai, Jiabao Feng, Chenbo Meng, Longbo Luo, Jiaqiang Qin* and Xiangyang Liu*, Improving Interfacial and Compressive Properties of Aramid by Synchronously Grafting and Crosslinking. Macromol. Mater. Eng. 2019, 201900044

提高芳纶的抗压强度及其与树脂的粘接性对于其在先进复合材料中的应用具有重要意义。本文提出了一种改善芳纶纤维的界面和压缩性能的新方法。采用对二氯苄为外交联剂，通过后溶胀改性含有苯并咪唑结构的芳纶纤维。对二氯苄的氯甲基可与芳纶纤维的苯并咪唑结构反应。该反应可同时实现纤维的本体交联与表面接枝。通过调控溶剂的溶胀效果可以调控本体交联度和表面接枝密度。因此，可以同时改善芳纶纤维的分子间相互作用和表面极性。改性后，纤维的抗压强度可提高近100％，界面剪切强度提高37％，同时保持优异的机械性能。

4.Lai W, Wang C, Chen Y, et al. In-Situ Radial Polymerization and Grafting Reaction Simultaneously Initiated by Fluorinated Graphene. Langmuir, 35, 6610-6619

本文首次报道了由氟化石墨烯（FG）直接引发的苯乙烯游离自由基聚合和接枝聚合反应，反应同时得到了游离的聚苯乙烯和聚合物链修饰的功能化石墨烯产物。在相似的条件下，FG几乎表现出和传统引发剂AIBN相当的引发效率。该聚合行为呈现出一些独特的特征，如链自由基的长寿命，以及对氧气的不敏感性。机理研究表明，该聚合由FG与苯乙烯单体之间的单电子转移反应产生的初级自由基引发，此外，FG在聚合过程中还扮演了链转移剂和终止剂的角色。

3.Jiang C, Cheng Z, Li X, et al. Thermally Robust Bendable Silicon Dioxide/Polyimide Layered Composite Film Through Catalytic Fluorination. ACS Applied Polymer Materials, 2019, 1, 777−786

对在航空航天领域中使用的聚酰亚胺（PI）进行耐原子氧（AO）改性意义重大。由于SiO2天生具有抗AO的能力，因此只要在PI薄膜上涂覆SiO2层就可以有效增强PI的耐原子氧性能。然而，PI薄膜与SiO2层间的界面结合力较弱，导致SiO2/PI层状复合薄膜在应用时会因层间开裂而失效。本文中，通过将Fe3+络合到PI大分子链的苯并咪唑单元上，实现了对PI薄膜的催化氟化表面改性。结果表明，催化氟化产生的芳香C-F键是直接氟化的3倍。同时，表面改性后的PI薄膜与SiO2层的剥离强度从3cN/cm提高到210cN/cm，提升了70倍。此外，SiO2/PI复合膜在1000次弯曲和50次热循环(-100℃~100℃)后没有发生剥落或开裂，具有较好的耐环境应力变化的性能。

2.Qin R, Qian Q, Liu Y, et al. Preparing Nitrogen-Doped Multiwalled Carbon Nanotubes with Regionally Controllable Heterojunction Structure by Nondestructive Postdoping with the Assistance of Heating Fluorination[J]. The Journal of Physical Chemistry C, 2019, 123(26): 16439-16448.

杂原子化学掺杂是提高碳纳米管电化学性能的一种有效方法。然而，传统改性手段均存在操作繁琐、条件苛刻、对碳材料骨架结构严重破坏等问题，最终使得碳管优异的本征性能显著丧失(导电性、机械强度等)。为此，本文首先通过课题组特有的“升温氟化”、“恒温氟化”工艺对掺杂前驱体衍生反应位点进行调控，制备了具有C-F键径向异质分布、均匀分布的两种氟化碳材料。进而以C-F键为衍生活性点，在较温和条件下(400℃-NH3氛围)制备了具有氮原子径向“异质分布”、高氮含量(4.97 atom %)的多壁碳纳米管，首次通过氟化反应实现氮杂原子掺杂的区域可控。实验结果表明，基于碳管内管共轭结构保持以及外管电化学活性点富集，该新型碳纳米管不仅具有优异的导电性(5.46 × 10-2 S·m-1)，且其作为超级电容器电极材料的质量比电容也得到437%的显著提升。我们的工作提出了一种新的杂原子掺杂方式，并且该方法也有望拓展至其他多维材料。

1.Yu Dai, Chenbo Meng, Hang Wu, Longbo Luo*, Xiangyang Liu*. Preparation of novel aramid film with ultra-high breakdown strength via constructing three-dimensional covalent crosslinked structure. Chemical Engineering Journal, 2019, 375, 122042.

具有优异的耐热性和高击穿强度的电绝缘材料在储能设备中具有很大的应用潜力。本文通过引入三维共价交联结构制备了具有超高击穿强度的对位芳纶薄膜。首先在芳纶齐聚物端基以及二氧化硅表面接枝C=C，再利用C=C在300℃的自由基加成反应构筑有机-无机三维交联网络。发现三维交联结构可以有效增加电树枝击穿中的路径弯曲度。这使得该膜具有高达624kV mm-1的击穿强度，击穿强度相比Kapton膜提高70%。此外，该复合膜表现出优异的机械性能和尺寸稳定性。薄膜的拉伸强度接近340MPa，并且在20-250℃下热膨胀系数（CTE）仅为5.06ppm /℃。

2018年

25.Zheng Cheng, Zhenyuan Bai, Yu Dai, Longbo Luo* and Xiangyang Liu*, Benzimidazole-containing aramid nanofiber for naked-eye detection of heavy metal ions. Analyst, 2018, 143, 5225-5233.

本文报道了含苯并咪唑基团的纳米芳纶（B-ANF）对重金属离子进行肉眼探测的研究。我们首先利用含苯并咪唑的杂环芳纶制备得到B-ANF，然后基于苯并咪唑与重金属离子的配位反应，发现水中的微量重金属离子（＜10ppm）可以诱导B-ANF发生聚集（肉眼可见），并利用AFM，DLS, Uv-vis等进行了深入的机理解释，因此我们提出B-ANF可以进行微量重金属离子的探测；另外，对于多种重金属离子同时存在的情况，我们发现多种重金属离子依然可以诱导B-ANF发生聚集，从而弥补了现有仪器设备的不足，拥有重大的应用前景。

24.Luo L, Yuan Y, Dai Y, et al. The novel high performance aramid fibers containing benzimidazole moieties and chloride substitutions[J]. Materials & Design, 2018, 158: 127-135.

对位芳纶（杜邦Kevlar®）由于其优异的力学性能和热性能，在防弹、光缆、防护等多个领域应用广泛。然而高度取向的对位芳纶导致其内部微纤之间相互作用较弱，导致压缩强度低，从而限制其在先进复合材料领域的应用。为此，本文从分子结构设计角度出发，采用含苯并咪唑结构二胺与含氯的二胺合成对位芳纶。结果表明，苯并咪唑结构能够加强分子间的氢键相互作用而C-Cl则在高温下发生微弱的交联，氢键相互作用和化学交联的共同作用使得新的芳纶具有与Kevalr49纤维相当的强度（2.58~3.42 GPa）和模量（88.4~112.0 GPa）。同时，压缩强度较Kevalr 29纤维提高50%以上，而且层间剪切强度也所有提高。因此，该新型纤维有望应用于先进复合材料领域。

23.Cheng Z, Han Y, Luo L, et al. Grafting degradable coordination polymer on aramid fiber surface to improve its interfacial properties[J]. Materials Letters, 2018, 233: 102-106.

提升纤维复合材料的界面性能是扩展其应用前景的重要手段。本文基于直接氟化，在纤维表面引入了可降解的配位聚合物结构，通过控制配位聚合物自组装的时间，可以得到不同厚度的配位聚合物在纤维表面。这种配位聚合物可以同时提升纤维与树脂间的极性匹配、化学键合以及机械锁接作用。在制备复合材料时，研究发现厚度在40-60nm的配位聚合物作为界面层最有利于其界面性能的提升。同时，由于其易降解性，其可以在特定制备方式的复合材料中进行应用对复合材料中的高附加值的纤维进行回收利用。

22.Lai W, Liu J, Luo L, et al. The Friedel–Crafts reaction of fluorinated graphene for high-yield arylation of graphene[J]. Chemical Communications, 2018, 54(72): 10168-10171.

本文将氟化石墨烯作为二维卤代烃大分子，首次报道了其和芳基试剂如甲苯、氯苯及苯乙烯的傅克反应，在较为温和的反应条件下实现了石墨烯的高密度芳基功能化，并将傅克反应的使用范围延伸至了二维材料领域。

21.Liu Y, Zhang Y, Zhang C, et al. Aligned fluorinated single-walled carbon nanotubes as a transmission channel towards attenuation of broadband electromagnetic waves[J]. Journal of Materials Chemistry C, 2018, 6(35): 9399-9409.

氟化单壁碳纳米管(F-SWCNT)单独作为微波吸收剂的吸收频段较窄，并且在实际使用过程中氟化程度调控较难，为此受氟化单壁碳纳米管微波吸收剂的吸波机理的启发，我们利用高氟含量的氟化单壁碳纳米管（F/C=1:2）作为导波剂，原始单壁碳纳米管作为吸波剂，制备得到频宽达到5.1 GHz的微波吸收剂。研究发现，氟化碳纳米管极易在应力的作用下取向，并且分子模拟证明这种取向行为在热力学上是有利的。取向增加了氟化碳纳米管定向传导电磁波的能力，因而增加了电磁波损耗的效率。此外，F-SWCNT/P-SWCNT杂化体还表现出独特的低频吸波和双峰吸收特性，为吸波剂的设计提供了空间和新的思路。

20.Xu Wang, Weimiao Wang, Rui Qin, Dazhou Xu, Yulong Li, Anping Ou, Wenchuan Lai,Yang Liu, Xiangyang Liu*, Defluorination-assisted heteroatom doping reaction with ammonia gas for synthesis of nitrogen-doped porous graphitized carbon, Chemical Engineering Journal, 2018, 354, 261–268

利用氟化石墨烯脱氟对其氮掺杂的促进作用，成功对商业化多孔石墨进行掺杂，制备得到了高氮掺杂量的多孔氮掺杂石墨，其中氮含量达到7.9%，比表面积达大于2000 m²/g，同时多孔石墨原本的微孔介孔结构在氟化-掺杂过程中得到很好的保持。这使得产物体现出良好的超级电容性质，其电容在1.0 A/g的放电速率下达到294.2 F/g，10A/g时依然保持在272.5 F/g, 并且即使在5 A/g的放电速率下充放电10000次依然具备良好的电容保持率。

19.Li Y, Liu Y, Liu Y, et al. Ester crosslinking enhanced hydrophilic cellulose nanofibrils aerogel[J]. ACS Sustainable Chemistry & Engineering, 2018, 6(9): 11979-11988.

纳米纤维素（CNF、Cellulose Nanofiber）因其来源广、可再生、环境友好、密度小、结晶度高、高的杨氏模量和强度及良好的亲水性等特点而具备广阔的应用前景。然而，CNF良好的亲水性却也使得单纯由CNF组成的制品（薄膜、气凝胶等）易分散在水中而难在水环境中（如油水分离，污水处理等）保持其尺寸形貌的稳定。如何在保持其亲水性的同时提高CNF产品在水环境下的形貌尺寸稳定性成为目前纤维素材料研究领域的难点之一。我们通过氟气/氮气（F2/N2）对CNF气凝胶进行直接氟化改性，通过氟化我们实现了纤维素纤维之间的间的交联，并引入大量的羧基官能团，从而实现了亲水性与交联共存的超低密度且综合性能优良的纳米纤维素气凝胶。

18.Fan K, Chen X, Wang X, et al. Toward excellent tribological performance as oil-based lubricant additive: particular tribological behavior of fluorinated graphene[J]. ACS applied materials & interfaces, 2018, 10(34): 28828-28838.

石墨烯差的分散性，强的层间相互作用力和低的断裂韧性限制了其作为先进的润滑油添加剂。本文利用直接氟化技术制备了不同氟碳比的氟化石墨烯，并系统地研究了其作为润滑油添加剂的摩擦行为。我们证明了垂直于石墨烯平面的C-F键贡献了增加氟化石墨烯的层间距和摩擦性能，而边缘和缺陷处的CF2和CF3基团没有贡献。在摩擦过程中，氟化石墨烯展现了自润滑的行为同时其在摩擦界面形成了完整和稳定的摩擦保护膜。因此，氟碳比为1.0的氟化石墨烯的摩擦系数和磨损比率相比于原始石墨烯分别下降了51.4% 和90.9%，同时其优异的热稳定性为在更多潜在的润滑领域提供了应用基础。

17.Yang Liu, Xu Wang*, Yichun Zhang, Cheng Zhang, Longbo Luo,Wenchuan Lai, Yulong Li, Xiangyang Liu*; In-situ generation of hydrated nanoparticles on commercial stainlesssteel mesh for durable superhydrophilicity and self-cleaning; Materials & Design,157 (2018) 284–293

超亲水材料由于表面能较大，因而表面容易吸附空气中的有机物而使得超亲水性能丧失。本研究首次利用氟气处理不锈钢金属滤网，在不锈钢表面生成了亲水难溶的氟化亚铁纳米颗粒，使得不锈钢滤网获得了超亲水性能。氟化亚铁具有强的络合结晶水的能力，络合的结晶水一方面可以诱导水的浸润从而使得不锈钢网具有超亲水性能；另一方面，络合的结晶水可以防止空气中的有机物的粘附，从而使得不锈钢网保持长久的亲水性。因此，氟化的不锈钢滤网可以用于长久分离油水混合液。此外，氟化亚铁强的络合结晶水的能力使得氟化不锈钢具有自清洁能力。

16.Dai Y, Yuan Y, Luo L, et al. A facile strategy for fabricating aramid fiber with simultaneously high compressive strength and high interfacial shear strength through cross-linking promoted by oxygen[J]. Composites Part A: Applied Science and Manufacturing, 2018, 113: 233-241.

芳纶纤维较弱的分子间相互作用导致其压缩强度较低。这大大限制了其在高性能复合材料的应用。因此如何提高其分子链间相互作用对于提高其压缩强度至关重要。本文在PABI纤维热处理过程中引入微量氧气催化苯并咪唑结构之间的交联反应。相比在惰性氛围中进行热处理，引入氧气可明显提高PABI纤维的交联度。通过控制氧气浓度即可控制相对交联度。当氧气浓度控制在50-100ppm时，PABI纤维的压缩强度可提高30%以上，拉伸强度可保持90%以上。另外，交联后的纤维具有更优异的复合性能。与树脂基体脱粘时可有效避免皮芯层撕裂的问题，进而使其层间剪切强度提高近30%。

15.Kun Fan,Jian Liu,Xu Wang, Yang Liu, Wenchuan Lai, Shanshan Gao,Jiaqiang Qin*and Xiangyang Liu*. Towards enhanced tribological performanceas water-based lubricant additive: selective fluorinationof graphene oxide at mild temperature.Journal of Colloid and Interface Science, 531 (2018) 138–147.

本文针对氧化石墨烯易在氟化过程中失去氧基团的共性问题，在温和的氟化条件下实现了对氧化石墨烯的选择性氟化。制备得到的产物（OFG）完整保留了氧化石墨烯的氧基团，而生成的C-F键来自于氟气与芳香区的加成反应。相对于高温高氟下制备的氟化石墨烯，OFG的片层结构没有被破坏同时在水中实现了良好的分散性。作为水基润滑添加剂，OFG的磨损比率相对于纯水和氧化石墨烯分别减少了47%和31%。其中，引入的氟在摩擦过程中的自润滑行为是OFG摩擦性能提高的关键因素。

14.Luo L, Hong D, Zhang L, et al. Surface modification of PBO fibers by direct fluorination and corresponding chemical reaction mechanism[J]. Composites Science and Technology, 2018, 165: 106-114.

本文首次采用直接氟化技术对PBO纤维进行了表面处理，并研究了氟化历程。结果表明，氟气先与噁唑环发生反应，随后与苯环发生反应。苯并噁唑环被破坏，可生成-COOH极性基团。表面处理后，PBO纤维的本体结构与性能未发生改变，而与环氧树脂的层间剪切强度提高20%以上。

13.Longbo Luo Yazhe Wang Yu Dai Yihao Yuan Chenbo Meng Zheng Cheng Xu Wang Xiangyang Liu*; The introduction of asymmetric heterocyclic units into poly(p-phenylene terephthalamide) and its effect on microstructureinteractions and properties;Journal of Materials Science, 2018, 53, 13291–13303

将含苯并咪唑结构二胺（PABZ）引入到Kevlar结构中，FTIR结果表明大分子链间氢键相互作用随着PABI链段的增加而增强。WAXD结果表明PPTA链段的增多则有利于杂环芳纶中有序相结构的生成。力学测试结果表明，杂环芳纶的拉伸强度介于18.6cN/dt~24.1cN/dt，初始模量介于609.8 cN/dt~845.9 cN/dt。随着PABI链段的增多，而引入PABI链段后，杂环芳纶的层间剪切强度和压缩强度都增加了30%以上。

12.Liu Y, Zhang Y, Zhang C, et al. Low temperature preparation of highly fluorinated multiwalled carbon nanotubes activated by Fe3O4 to enhance microwave absorbing property[J]. Nanotechnology, 2018, 29(36): 365703.

本研究针对氟化碳纳米管吸波剂物磁性从而导致吸波频段较窄的缺点，先将磁性的四氧化三铁纳米颗粒负载在碳纳米管上制备得到Fe3O4@CNTs复合材料，再将Fe3O4@CNTs置于氟化反应釜中于0-30℃下进行直接氟化处理。实验首次发现四氧化三铁可以提高碳纳米管的氟化反应活性，因此在较低温度下就可以制备得到高氟化程度的氟化碳纳米管，从而有利于降低吸波剂的介电常数。同时四氧化三铁经过低温氟化后磁导率上升。因此磁性氟化碳纳米管吸波剂表现出良好的阻抗匹配性，从而具有强的吸波强度和宽的吸波频段，满足新型吸波材料“轻、薄、强、宽”的要求。

11.Zheng Cheng, Chan Jiang, Yu Dai, Chenbo Meng, Longbo Luo, Xiangyang Liu*, Fe3+ coordination induced selective fluorination of aramid fiber to suppress surface chain scission behavior and improve surface polarity; Applied Surface Science, 2018, 456: 221–229

本文报道了基于Fe3+配位诱导含苯并咪唑杂环芳纶进行选择性氟化的工作。首先利用Fe3+与纤维上苯并咪唑基团进行配位，在直接氟化过程中，配位后的苯并咪唑基团上的苯环和咪唑环与氟气的反应活性均大大增加，相对的酰胺键的反应活性下降，因此获得了纤维表面的选择性氟化。相对与传统直接氟化，这种选择性氟化有两个优势，第一成功降低了表面断链程度，保持了纤维本体力学性能；第二大幅度提升了表面极性，并导致复合材料界面性能提升了24%(相对于传统氟化)。

10.Dai Y, Cheng Z, Yuan Y, et al. In Situ Complex with by‐product HCl and Release Chloride Ions to Dissolve Aramid[J]. ChemPhysChem, 2018, 19(19): 2468-2471.

芳香族酰胺由于具有刚性链结构和较强的分子间氢键相互作用，在常用的有机溶剂如DMAc, NMP, DMSO中表现出较差的溶解性。因此，往往需外加氯化物盐作为助溶剂。其原理主要是通过氯化物盐的电离来提供氯离子作为氢键受体破坏原有分子间相互作用。由于聚酰胺合成过程中会产生副产物HCl, 其可做为氯离子的潜在供体。根据这一思路，本文采用咪唑作为助溶剂，通过络合反应过程中的副产物HCl形成咪唑盐酸盐。咪唑盐酸盐是一类强电解质，在溶剂中表现出良好的溶解性。进而利用咪唑盐酸盐电离产生的氯离子即可实现对芳香族聚酰胺的增溶。

9.Dai Y, Han Y, Yuan Y, et al. Synthesis of Heterocyclic Aramid Fiber Based on Solid‐Phase Cross‐Linking of Oligomers with Reactive End Group[J]. Macromolecular Materials and Engineering, 2018, 303(8): 1800076.

芳纶纤维较低的压缩强度是其在先进复合材料应用方面的主要问题之一。在大分子链中构筑交联结构是提高压缩强度的有效手段。但传统交联结构的设计无法使纤维的压缩强度得到明显提高，且会导致拉伸强度明显降低。本文合成了以降冰片烯酸酐封端的低分子量齐聚物，通过在300℃以上进行热处理使降冰片烯端基发生交联。在交联的同时伴随有明显的扩链反应，既保证了芳纶纤维具有足够高的分子量又形成了有效的交联结构。进而在不影响拉伸强度的同时使压缩强度提高50%以上。

8.Wenchuan Lai, Xu Wang, Jiemin Fu, Teng Chen, Kun Fan and Xiangyang Liu*; Radical chain reaction mechanism of graphene fluorination; Carbon, 2018, 137, 451-457.

本文利用电子顺磁共振波谱（EPR）研究了石墨烯氟气氟化的反应机理，该反应在之前通常被认为是氟气分子对石墨烯不饱和碳的分子加成过程。通过观测石墨烯氟化前后自由基的变化，本工作首次表明石墨烯氟气氟化也涉及到一系列自由基反应。我们随之系统地提出了石墨烯氟气氟化的链式自由基反应机理，并强调了化学缺陷对石自由基氟化的引发作用。相比于分子氟化，自由基氟化进行得更为深入，可以为产物带来更高的氟含量。此外，石墨烯氟气氟化过程还受到诸如氧气、铁化合物等杂质的影响。

7.Xiaojiao Zhang, Yang Liu, Wenchuan Lai, Zaoming Wang, Wang Xu* and Xiangyang Liu*; Crystallization of silica promoted by residual hydrogen bonding interactions at high temperature;Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20, 12827-12834.

通过在相对较低温度下煅烧二氧化硅/高氟化含量氟化石墨烯复合物，提出了一种制备结晶型二氧化硅的新方法。合成了二氧化硅/石墨烯衍生物（石墨烯、氧化石墨烯和不同氟化石墨烯）复合物并于900℃空气氛围下煅烧。XRD和FTIR分析结果表明，只有高氟含量石墨烯/二氧化硅复合物在900℃下的煅烧产物为方石英型二氧化硅，其余石墨烯衍生物与二氧化硅复合物在相同工艺条件下的煅烧产物均为无定形二氧化硅。

6.Zheng Cheng, Lingjie Zhang, Chan Jiang, Yu Dai, Chenbo Meng, Longbo Luo and Xiangyang Liu*; Aramid fiber with excellent interfacial properties suitable for resin composite in a wide polarity range. Chemical Engineering Journal (2018). 347, 483-492.

本文利用杂环芳纶的苯并咪唑基团进行表面无损接枝，在纤维表面同时引入二氧化硅粗糙结构和大量的NH2和C=C双键官能团，提升了纤维表面与各种树脂（天然橡胶，双马来酰亚胺，环氧）界面间的机械锁结和化学键合能力，从而制备了一种可适用于增强宽极性范围树脂的杂环芳纶。

5.Wenchuan Lai, Zaoming Wang, Yulong Li, Xu Wang*, Yang Liu, and Xiangyang Liu*; Radical Mechanism for Reduction of Graphene Derivatives Initiated by Electron-Transfer Reaction; The Journal of Physical Chemistry C, 2018, 122 (15), 8473–8479.

本文利用电子顺磁共振波谱（EPR）研究了石墨烯衍生物化学还原的特殊机理。通过观测氧化石墨烯（GO）片层上自由基信号的变化及自由基中间体的捕获，我们发现GO的还原由电子转移（ET）反应和脱氧反应组成。对氟化石墨烯还原机理的进一步研究表明，石墨烯衍生物的还原反应总是以自由基机理进行，并由ET反应引发。最后，自由基机理被强调为石墨烯化学的典型特征。

4.Wenchuan Lai, Xu Wang, Yulong Li, Yang Liu, Taijun He, Kun Fan,Xiangyang Liu; The particular phase transformation during graphene fluorination process. Carbon, 2018, 132,271-279.

本文以石墨烯氟气氟化作为模型来研究石墨烯化学修饰的具体演变过程。AC-TEM表明石墨烯氟化是以扩散的模式进行，形成了各自的氟化区和芳香区，DFT计算解释了相应的反应机理。扩散氟化模式表明，石墨烯的氟化最先出现在缺陷区域，继而向芳香区扩张，氟化区逐渐增大。这样的一个过程控制着氟化石墨烯产物的结构性能，并导致了在中等氟化区间内，氟化石墨烯的一些性能如能隙、荧光强度和自由基浓度出现了突变。

3.Yang Liu, Cheng Zhang, Benyuan Huang, Xu Wang, Yulong Li, Zaoming Wang, Wenchuan Lai, Xiaojiao Zhang andXiangyang Liu*, Skin–core structured fluorinated MWCNTs: a nanofiller towards a broadband dielectric material with a high dielectric constant and low dielectric loss. Journal of Materials Chemistry C, 2018, 6, 2370-2378.

导电填料外包覆绝缘材料是降低介电材料的介电损耗的常用方法，但传统的包覆法或者负载法操作繁琐，并且负载物易脱落，因此不利于大规模运用。本文创新地采用氟化的方法原位将多壁碳纳米管的外层氟化而保持内管的导电性，制备得到具有核壳结构并且结构稳定的的氟化多壁碳纳米管（F-MWCNTs）。将F-MWCNTs与环氧树脂复合发现F-MWCNTs可以显著提高环氧树脂的宽频介电性能，并且介电损耗没有出现明显提升。进一步研究发现F-MWCNTs不仅可以减小漏电电流从而保持介电损耗不出现明显提升，而且F-MWCNTs的加入还可以抑制环氧树脂的空间电荷极化和偶极极化。本文提供了一种制备高介电常数低损耗的新型纳米填料，其制备方法可以推广至其他碳填料。

2.Liu Y, Zhang Y, Wang X, et al. Excellent microwave absorbing property of multiwalled carbon nanotubes with skin–core heterostructure formed by outer dominated fluorination[J]. The Journal of Physical Chemistry C, 2018, 122(11): 6357-6367.

氟气具有极高的反应活性，因此氟化反应通常被认为难以可控进行。本文通过简单的氟化工艺的调控实现了碳纳米管氟化位置的控制。实验发现，氟气在高温下具有较高的穿透性，其可以沿着碳纳米管上的缺陷进入内管实现碳纳米管内管或者内侧的氟化。为了阻碍氟气进入内管，我们设计了独特的升温氟化工艺。氟气在低温下倾向于进攻活性较高的缺陷位，并在缺陷位生成C-F从而减小缺陷的尺寸。因此，在高温氟化反应时，氟气只能在碳纳米管外层发生反应而保持内管结构的完整。因此我们制备得到核壳结构的氟化碳纳米管，其外层为高氟含量的氟化层，具有良好的阻抗匹配性能；其内层为结构保持良好的内管，具有较好的损耗电磁波的性能，因而制备得到的核壳结构的氟化碳纳米管具有良好的微波吸收性能。本文提供了一种新型碳纳米管吸波材料，丰富了氟化历程的认识，具有重要的意义。

1.Zheng Cheng, Dawei Hong, Yu Dai, Chan Jiang Chenbo Meng Longbo Luo, Xiangyang Liu; Highly improved Uv resistance and composite interfacial properties of aramid fiber via iron (III) coordination; Applied Surface Science, 2018; 434 (15) 473-480.

芳纶是一种高性能有机纤维，拥有较高的力学性能和耐热性。但是其耐紫外性差，与树脂粘接性能较弱，严重限制着其大规模应用。本实验通过Fe3+与杂环芳纶中苯并咪唑结构的络合，同时提升了芳纶的耐紫外性和复合材料界面性能。其中，Fe3+在纤维上最大络合量可达1516ug/g纤维，此时纤维表面达到饱和络合。纤维上Fe3+-苯并咪唑结构的引入带来了强烈的荧光增强效应，从而将纤维吸收的紫外光以荧光的形式发射出去，提升了纤维的耐紫外性能。相比于未络合的纤维在紫外照射后其力学强度只保留了73%，络合了Fe3+的纤维的拉伸强度仍然保持了96%。同时，亲水性的Fe3+的引入增加了纤维的表面极性，从而提升了其与树脂的粘接性能，其余环氧树脂的界面剪切强度最大提升了39%。因此，本文提出的Fe3+络合改性将大大增强芳纶的应用前景，促使其在更广泛的领域得到应用。

2017年

10.Yichun Zhang , Yang Liu , Xu Wang , Yuehui Yuan , Wenchuan Lai , Zaoming Wang , Xiaojiao Zhang and Xiangyang Liu *;Towards efficient microwave absorption: intrinsic heterostructure of fluorinated SWCNTs; Journal of Materials Chemistry C;2017, 5, 11847-11855.

作为吸波材料，单臂碳纳米管对电磁波有较强的损耗能力，但其表面与空气的阻抗差异较大，导致电磁波在表面被大量反射而无法被有效吸收。本文采用升温氟化的方法，构建了兼具氟化区和芳香区的氟化单臂碳纳米管。其中，氟化区作为透波区，为电磁波的传输提供路径；芳香区作为损耗区，将由氟化区传递来的电磁波耗散。这种本征型的异质结构，保证了氟化碳纳米管兼具较好的阻抗匹配性和损耗能力。

9.Lai W, Yuan Y, Wang X, et al. Radical mechanism of a nucleophilic reaction depending on a two-dimensional structure[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2018, 20(1): 489-497.

本文以氟化石墨烯（FG）作为二维材料的代表，来深入研究FG在亲核试剂进攻下的脱氟和取代反应机理，并探索二维材料的化学特征。DFT计算和EPR波谱表明，FG的脱氟反应以自由基历程进行，包括单电子转移反应，和产生石墨烯自旋中心及氟离子的碳氟键的裂解反应。更重要的是，我们发现不论是SN1还是SN2机理都不适用于具有2D结构的FG的亲核取代过程，这是由于相应的热力学或动力学劣势。因此，FG的亲核取代被证明同样是以自由基机理进行，其由之前的脱氟步骤引发。这些研究表明，具有2D结构的FG的衍生反应通常与自由基机理有关，因而自由基机理可以被当作是二维化学的典型特征。

8.Xu Wang, Weimiao Wang, Dazhou Xu, Yang Liu, Wenchan Lai, Xiangyang Liu*，Activation effect of porous structure on fluorination of graphene based materials with large specific surface area at mild condition，Carbon, 2017, 124, 288-295

发现孔洞结构对石墨烯片成氟化反应的活化作用，并基于此实现多孔石墨烯的低温氟化，在温和的氟化条件下得到高氟含量的氟化多孔石墨烯，氟碳比达到0.67，同时多孔和大比表面积特点得到保持，其中氟化产物的比表面依然达到1100m3/g。

7.Luo L, Dai Y, Yuan Y, et al. Control of Head/Tail Isomeric Structure in Polyimide and Isomerism‐Derived Difference in Molecular Packing and Properties[J]. Macromolecular Rapid Communications, 2017, 38(23): 1700404.

聚合物序列结构的调控是高分子合成化学的追求目标，而在缩聚反应中，序列结构的调控更是一个挑战。本文利用二胺单体PABZ头尾氨基反应活性的差异以及在不同溶剂中溶解性的差异，得到了一种简单易行调控聚合物序列结构的合成方法。当PABZ在非良溶剂（NMP）中与BPDA聚合时，得到更高含量的头尾-头尾序列结构的聚酰亚胺薄膜，其具有更加规整的分子堆砌和更优异的力学性能。

6.Zaoming Wang, Shuliang Li, Baoyin Li, Wenchuan Lai, Yang Liu, Zheng Cheng, Xu Wang and Xiangyang Liu*, The preparation of surface fluorinated polyethylene films with excellent properties similar to that of fluoropolymers,Journal of Fluorine Chemistry, 2017, 8, 169-178

本文通过直接氟化制备了不同表面氟化度的氟化聚乙烯，并发现通过改变氟化条件（主要是氟化温度）可以有效调节其表面氟化层化学结构。对该氟化聚乙烯进行表征发现，具有高度氟化表面层的聚乙烯获得了更好的耐紫外性、氧气和有机溶剂阻隔性以及更低的表面能。这为设计新型太阳能电池背板保护膜提供了新方法。

5.Wenchuan Lai, Dazhou Xu, Xu Wang*, Zaoming Wang, Yang Liu, Xiaojiao Zhang, Yulong Li and Xiangyang Liu*,Defluorination and covalent grafting of fluorinated graphene with TEMPO in a radical mechanism,Physical Chemistry Chemical Physics,2017, 19, 24076-24081

氟化石墨烯FG可以作为代表性二维材料来研究二维材料的化学特征，但是其衍生反应机理尚需揭露。本文以电子顺磁共振波谱、质谱、XPS等工具研究了TEMPO自由基进攻FG的独特反应。发现TEMPO还原FG的反应是以自由基历程的进行，并导致了石墨烯片层上自由基和双键，以及氟化TEMPO小分子的生成，FG脱氟过程中氟的命运首次得以明确。此外，一些TEMPO分子可以通过自由基耦合反应接枝到石墨烯片层上。这些研究丰富了FG衍生反应的研究，并强调了其衍生反应的自由基特点，同时为“二维化学”的研究提供了自由基机理这一视角。

4.Wenchuan Lai, Dazhou Xu, Xu Wang, Zaoming Wang, Yang Liu,,Xiaojiao Zhang and Xiangyang Liu*,Characterization of the thermal/thermal oxidative stability of fluorinated graphene with various structures,Physical Chemistry Chemical Physics,2017, 19, 19442-19451

氟化石墨烯FG作为一种独特的石墨烯材料，其在诸如能源、电子、信息等领域有应用前景，因而有必要对其热稳定性进行关注。本文以直接氟化技术制备了一系列不同结构氟化石墨烯，包括从不同的原料（石墨烯G、多孔石墨烯PG）氟化而来，以及具有不同的氟含量的氟化产物。通过XPS、TGA及计算模拟等工具对氟化石墨烯热/热氧稳定进行了详细表征和研究，并对不同氟化石墨烯热稳定性差异的结构原因进行了探索。此外，我们还创造性的引入了EPR（电子顺磁共振）表征工具，从自由基的角度对氟化石墨烯热稳定性进行了研究。研究发现FG热稳定性随着氟含量的提高而增强，这来源于共价碳氟键键能的增加；CFn基团的引入会导致热稳定性的削弱；而更低和更稳定的自由基会导致相应材料热稳定性的强化。

3.Chen Teng, Wang Xu, Liu Yang, Li Baoyin, Cheng Zheng, Wang zaoming, Lai Wenchuan, Liu Xiangyang*. Effects of the oxygenic groups on the mechanism of fluorination of graphene oxide and its structure[J]. Physical Chemistry Chemical Physics, 2017, 19(7): 5504-5512.

石墨烯中含氧官能团对其氟化反应的影响并没有得到认识，我们通过在同一条件下氟化不同氧含量和含氟官能团种类的氧化石墨烯，发现氧化石墨烯中羟基在反应过程中被氟化自由基取代，羰基能够促进邻位芳香区的加成反应，而醚键能够在反应中保持较高的稳定性。

2. Yang Liu, Yichun Zhang, Zaoming Wang , Wenchuan Lai, Xiaojiao Zhang, Xu Wang* and Xiangyang Liu*, Investigation of the dispersion behavior of fluorinated MWCNTs in various solvents. Physical Chemistry Chemical Physics, 2017, 19: 21565-21574.

氟化反应具有一定的选择性，因而制备得到的氟化碳纳米管并不是一个均匀的结构，其表面往往存在不同的微相区域即氟化区和芳香区。本文通过氟化碳纳米管在常见溶剂中分散性研究发现氟化区域与醇类溶剂具有较好的亲和性，而芳香区域则与NMP、DMF、DMAC类溶剂形成良好相互作用。因而，氟化碳纳米管表现出较宽的良溶剂范围。同时，异质结构还使得氟化碳纳米管可以抵御溶剂参数的变化而表现出良好的分散稳定性。

1.Zheng Cheng, Can Chen, Jieyang Huang, Teng Chen, Yang Liu, Xiangyang Liu*, Nondestructive grafting of PEI on aramid fiber surface through the coordination of Fe (Ⅲ) to enhance composite interfacial properties[J]. Applied Surface Science, 2017, 401: 323-332.

芳纶纤维的无损改性是非常重要的研究方向。通过Fe3+与苯并咪唑的络合效应，本研究中将Fe3+通过络合反应化学键接到一种含苯并咪唑的芳纶纤维表面，模型化合物NDPD和PBA模拟大分子的反应结果说明PBIA结构中的苯并咪唑基团可以作为活性位点络合重金属离子Fe3+，然后利用Fe3+未被占据的杂化空轨道，进一步络合接枝含有较多NH/NH2结构的聚乙烯亚胺。纤维的模型化合物PBA也验证了此反应历程。改性后改性过程中纤维的力学性能基本没有变化，大分子链保存完整，说明了本方法的无损伤性。而纤维表面引入了大量的NH/NH2，可以与环氧树脂在界面形成化学键接，最终导致复合材料层间剪切强度提升了47%。

2016年

17. Xu Wang, Weimiao Wang, Yang Liu, Mengmeng Ren, Huining Xiao*, Xiangyang Liu*, Controllable defluorination of fluorinated graphene and weakening of C–F bonding under the action of nucleophilic dipolar solvent. Physical Chemistry Chemical Physics, 2016, 18(4): 3285-3293.

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国家发明专利

已授权专利

一种杂环芳纶的改性方法以及改性杂环芳纶，申请号：201811322289.3

杂环芳纶溶液及其制备方法以及杂环芳纶成品丝的制备方法和杂环芳纶制品，申请号：201810456579.0

一种制备无机纳米粒子/芳香族聚酰亚胺复合薄膜的方法及制成的复合薄膜，申请号：201810539453.X

 一种高性能有机纤维的改性方法及改性高性能有机纤维，申请号：2018114412734

聚酰亚胺泡沫及其制备方法和应用，申请号：2019101697970

一种氟化石墨烯润滑油添加剂、其制备方法及氟化石墨烯润滑油复合材料，授权号：ZL 2018100102893

一种氟化石墨烯改性方法及氟化石墨烯作为自由基引发剂的应用，授权号：ZL 201810734510.X

改性金属及其制备方法、改性金属滤网及其制备方法，授权号：ZL 201710441745.5

一种适用于不同极性范围基体树脂的高复合性能的芳香族聚合物纤维及其制备方法，授权号：ZL 2018103069948

一种MWCNTs吸波剂、其制备方法及吸波材料，授权号：ZL 201710442184.0

氮原子掺杂碳纳米材料的制备方法 ，授权号：ZL 201611102197.5

高复合性能含苯并咪唑的芳香族聚合物纤维及其制备方法，授权号：ZL 201611244773.X

一种基于高温后扩链反应制备杂环芳纶纤维的方法，授权号：ZL 201710256235.0

大比表面积高热稳定性氟化石墨烯及其制备方法，授权号：ZL 201611102186.7

一种高复合性能的芳香族聚合物纤维及其制备方法，授权号：ZL201610319422.4

聚酰亚胺/二氧化硅纳米重金属吸附材料及其制备与再生方法，授权号：ZL201510792250.8

一种芳纶III纤维原丝束的热拉伸工艺，授权号：ZL201510131346.X

表面含氟的聚对苯撑苯并二噁唑纤维及其制备方法，授权号：ZL 201510324307.1

一种耐紫外的芳纶Ⅲ纤维及其制备方法，授权号：ZL 201510307000.0

低表观粘度的聚酰胺酸溶液及其制备方法，授权号：ZL 201410023969.0

低介电常数聚合物/氟化石墨烯复合材料及其制备方法，授权号：ZL 201310745175.0

一种高氟含量氟化石墨烯及其制备方法，授权号：ZL 201310344170.7

高耐磨共混聚合物材料或制品及其制备方法，授权号：ZL 201310214931.7

一种表面高氟含量的氟橡胶及其制备方法，授权号：ZL201310155995.4

一种表面含氟碳纳米管及其制备方法，授权号：ZL201210229914.6

一种齐聚物和含齐聚物的聚酰亚胺薄膜或纤维及制备方法，授权号：ZL201210590782.X

芳香族聚酰胺/芳香族聚酰亚胺共混纤维及其制备方法，授权号：ZL201210167235.0

一种直接氟化生产表面含氟纤维的方法，授权号：ZL201210047273.2

一种高耐酸含氟聚酰亚胺纤维及其制备方法，授权号：ZL201110172472.1

一种表面含氟芳纶Ⅲ纤维及其制备方法，授权号：ZL201010108492.8

表面含氟聚酰亚胺液晶取向膜及其制备方法，授权号：ZL200910167979.0

含苯并咪唑结构的聚酰亚胺纤维及其制备方法，授权号：ZL 200710050651.1

在申专利

一种界面性能优异的芳香族聚合物纤维及其制备方法，授权号：201911401173.3

一种亲水且高FC比的氟化石墨烯及其制备方法和应用，授权号：202010286827.9

氟化石墨烯宏观组装体和石墨烯宏观组装体及其制备方法，授权号：202010247231.8

一种具有高击穿强度的芳杂环聚酰胺复合薄膜及制备方法，申请号：201910315119.0

一种高性能芳香族聚合物纤维及制备方法，申请号：201910364958.1

一种高耐热性、低热膨胀系数聚酰亚胺材料及其制备方法，申请号：201910430448.X

一种稳定耐久的超疏水织物及其制备方法，申请号：201910440879.4

一种杂环芳纶溶液的制备方法，申请号：201710065110.X

一种杂环芳纶及其制备方法、纤维材料及防弹装甲，申请号：201810216456.X

磁性氟化碳材料吸波剂、制备方法、应用和吸波材料，申请号：2018104457368

氟化改性纤维素材料及其制备方法，申请号：201810657433.2

主要承担项目

2022.1-2025.12，国家自然科学基金面上项目，基于拓宽弹性形变范围的结构设计制备耐弯折性聚酰亚胺薄膜，77.8万

2021.01-2023.12，国家自然科学基金青年项目，层间交联氟化多壁碳纳米管及其绝缘高导热复合材料制备研究

2021-2024，JG2021095，570万

2021-2024，JG2021096，95万

2021-2025，校级，耐热高分子及先进树脂基复合材料，300万

2020-2022，JG2020326，100万

2020-2022，华为（龙头企业），低介损低热膨胀透明聚酰亚胺薄膜材料技术研究，100万

2019.1-2021.12，JG2019316，80万

2019.01-2021.12，国家自然科学基金青年项目，杂环芳纶溶液中预有序结构调控及其纤维制备研究，31万

2019.01-2021.12，国家自然科学基金青年项目，基于异质结构氟化石墨烯制备高能量密度聚酰亚胺复合薄膜，31万

2019-2022，山东东岳（龙头企业），共建“高性能高分子新材料实验室” 技术合作协议，80万

2018-2020，JG2017177，80万

2018.01-2020.12，国家自然科学基金面上项目，构筑长效耐原子氧PI/SiO2层状复合薄膜新途径研究，70.2万

2018-2023，四川东材（龙头企业），材料表面改性技术研究与工程化开发，200万

2018-2019，四川省重点研发项目联合申报，高耐热/超低热膨胀系数聚酰亚胺薄膜研发，40万元

2017-2021，国家自然科学基金重点项目，先进复合材料用杂环芳纶多层次结构设计与制备，342.4万元

2016-2021，横向项目，嘉兴市耀阳新材料科技有限公司和四川大学共同组建研究中心的合作协议，150万

2016.01-2019.12，国家自然科学基金面上项目，高F/C比氟化石墨烯宏量制备及其降低聚酰亚胺介电常数原理研究，77.8万

聚乙二醇的分子量分析研究，天津中新药业集团股份有限公司第六中药厂，10万，2015.12-2016.12

高分子材料分析研究，中蓝晨光化工研究设计院有限公司，8万，2015.11-2016.11

覆铜板用粘结片和填料的表面氟化技术的研究，广东生益科技股份有限公司，20万，2015. 07-2016.06

氟醚生胶化学结构分析及研究，中昊晨光化工研究院有限公司，6万，2015.06-2017.12

2014-2017，JG2014047，550万

沃特股份和四川大学共同组建研究中心合作协议，企业，35万，2013.01-2018.12

2012-2014，JG2012081，234万

辐射法制备改性PLA/BG组织工程支架及其细胞相容性研究，四川省科技支撑计划项目，8万，2012.06-2013.12

2012.01-2013.12，横向项目，高效双螺杆连续反应挤出尼龙6树脂1000吨/年中试线委托技术开发合同，302万

2011.06－2012.06，横向项目，高性能聚酰亚胺纤维5吨/年示范线委托开发合同，530万

结构调控/结晶性相分离与高性能纤维性能相关性研究，校优青，15万，2011.03－2013.12

环保过滤用高性能聚酰亚胺纤维关键技术研发及产业化，广东产学研重点项目，40万，2011.01-2013.03

高耐热耐辐射聚酰亚胺纤维研究，成都市科技计划项目，4.5万，2011.01－2012.12

2010.09－2015.12，横向项目，关于中晟－川大高分子科学与工程学院研究中心项目研究合作协议，100万

苯并恶嗪树脂应用基础研究，企业，10万，2010.01-2012.12

2010.01－2012.12，国家自然科学基金面上项目，多层次相互作用与聚酰亚胺纤维力学性能相关性研究，35万

关于委托研发高性能纤维合作协议，企业，10万，2010.01－2011.12

关于委托研发高性能纤维氟化表面处理技术合作协议，企业，2万，2009.12－2010.12

2008.01-2010.12，国家自然科学基金面上项目，直接表面氟化处理制备聚酰亚胺取向膜新途径研究，32万元