题目：MXene@MnIn2S4-Gated Organic Photoelectrochemical Transistors with Nanozyme-Mediated Multiple Quenching Effects for Ultrasensitive Detection of Okadaic Acid
期刊：Advanced Functional Materials
影响因子：18.5
原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202407201
汇报人：苟知非2023级硕士
摘要：
有机光电子学已经引起了广泛的跨学科研究兴趣，但在海洋环境检测中的应用还远远不够。有机光电电化学晶体管(OPECT)有望成为海洋状况综合监测和预警的有力工具，纳米酶介导的催化沉淀可以进一步增强这一有价值的信号放大策略。本文首次将OPECT技术与纳米酶介导的催化沉淀相结合，建立了冈田酸(OA)的超灵敏检测平台。具体而言，通过水热法合成了由肖特基结组成的MXene@MnIn2S4 (MXMnIS)杂化物，该杂化物可以有效地调制具有高电流增益的器件。
与三明治免疫分析法连接，具有过氧化物酶模拟活性的Ru-C3N4纳米酶可以催化4-氯-1-萘酚(4-CN)的氧化，在电极表面形成不溶性沉淀，导致光电流降低并改变晶体管响应。重要的是，所提出的OPECT生物传感器具有优异的灵敏度和较低的检出限(32.5 pM)，完全满足了在lima原心菌不同生长阶段的实用培养基中定量检测胞内和胞外OA的基本要求。该基于纳米酶介导猝灭效应的OPECT平台对于有效监测海洋生态环境安全和食品安全具有重要意义。
研究背景：
有机光电子学已经引起了广泛的跨学科研究兴趣，但在海洋环境分析和检测方面的应用远远滞后。新兴的有机光电化学晶体管（OPECT）有望成为海洋环境综合监测和预警的有力工具，而纳米酶介导的催化沉淀信号放大策略可以进一步增强检测效能。
基于此，本文首次将OPECT与纳米酶介导的催化沉淀技术相结合，建立了海洋赤潮藻毒素大田软海绵酸(OA)的超灵敏快速检测平台。其中，采用水热法合成了由肖特基结组成的MXene@MnIn2S4 (MXMnIS)杂化材料，可以有效对器件进行高电流增益调制。随后，通过OA和适配体之间的夹层免疫反应，使Ru-C3N4纳米酶催化4-氯萘酚氧化，在栅极上生成不溶产物，进而影响OPECT电流响应。光与MXMnIS之间的相互作用，以及纳米酶引导的多重猝灭影响，将调节PEDOT: PSS在晶体管中的掺杂状态，从而显示不同的IDS，用于OA的定量检测。本研究的特点是纳米酶介导的催化沉淀实现高效的OPECT生物分析，有望为海洋环境监测开辟一个全新的概念。
研究结果
1. OPECT生物传感器构建和检测OA过程及机理
图1 (A) MXMnIS门的构建及纳米酶介导的多重猝灭效应示意图。(B) OPECT设备示意图。(C) MXMnIS异质结内电荷转移机理及纳米酶介导的催化沉淀示意图。
2. 材料表征
图2 (A) MXene的FESEM图像。(B)MXMnIS的FESEM图像。(C)HRTEM图像。(D)EDS光谱以及元素映射图像；(E) MXene、MnIn2S4和MXMnIS的瞬态PEC响应。(F) MXMnIS的光电荷转移机制。(G) Ru-C3N4的HRTEM图像。(H)不同酶促反应体系的紫外可见吸收光谱图。(I)在过氧化氢存在下，Ru-C3N4纳米酶催化4-CN生成4-CD的示意图。
3. OPECT生物传感
图3 (A) 600 min聚合物通道的IDS-VG曲线。插图：可变VG控制的输出曲线。(B)光处理后的时间依赖性IGS（红线）和IDS（黑线）。(C) MXMnIS的转移和gm曲线。(D) MXMnIS门控OPECT系统在光作用下的离子和电荷输运图。(E) 光处理的IDS-VG曲线。(F) MXMnIS门控OPECT的潜在再分配。具有纳米酶介导的多重猝灭效应体系(位阻效应(G)和纳米酶介导的催化沉淀效应(H))潜在分布演化。
4. OA检测
图4 (A) 不同浓度OA的IDS曲线。(B) 相应的标准曲线。(C) 在10次开关照明下OPECT检测系统的稳定性。(D) 含2 μM干扰物（DTX-1和DTX-2）的选择性分析。
研究结论：
综上所述，基于Ru-C3N4的多重猝灭效应和MXene优越的光电活性，首次开发了一种独特的高超灵敏度检测海洋赤潮藻毒素OA的OPECT生物传感器。当信号打开时，有效的MXMnIS异质结门控OPECT行为可以调节PEDOT:PSS电导率，在零电压下显示最大gm。当信号关闭时，通过OA和适配体之间的夹层免疫分析，标记的Ru-C3N4可以催化4-CN氧化，在光栅极上生成不溶产物4-CD，可以根据模型靶点的OA水平控制IDS响应。值得一提的是，MXMnIS异质结门控OPECT传感平台的纳米酶介导的多重猝灭效应具有更高的灵敏度和巨大的OA检测潜力，其检测限（32.5 pM）远优于其他传感平台。本研究不仅为海洋环境污染和食品安全提供了一种快速灵敏的检测新方法，也为OPECT在未来海洋环境综合监测中的应用提供了巨大机遇。