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研究方向

纳米尺度下的超快能量转移和能量传输过程


飞秒时间分辨瞬态吸收显微镜示意图:                                             

 

J. Phys. Chem. C 2022, 126, 11033−11041


CsPbBr3钙钛矿薄膜中热载流子捕获及其对载流子扩散的影响

Advanced Science 2024, 2403507

       我们利用瞬态吸收光谱和瞬态吸收显微镜研究了原始和LiBr钝化的CsPbBr3钙钛矿薄膜中的载流子动力学和载流子扩散过程。发现在带隙以上激发钙钛矿薄膜时会出现一个快速的热载流子捕获过程,而在近带边激发下的冷载流子捕获过程并不明显。瞬态吸收成像结果表明载流子扩散常数随初始冷载流子密度的增大而增大。热载流子捕获会减少可扩散的冷载流子的数量,从而降低CsPbBr3钙钛矿薄膜中的载流子扩散常数。LiBr可以钝化缺陷并降低热载流子的捕获概率,从而提高载流子扩散速率。此工作证明了热载流子捕获过程对载流子扩散的影响,并为全无机CsPbBr3钙钛矿薄膜中的载流子动力学过程提供了新的见解。


微区时间分辨光谱揭示单根有机纳米晶体内的三线态-三线态能量转移

J. Phys. Chem. C 2022, 126, 11033−11041

三线态激子有利于激发能的储存和传输,因此对有机光电材料中三线态-三线态能量转移的研究是很有必要的。选择了两种铂(II)-β-二酮配合物分别作为能量转移的给体(PtD)和受体(PtA),我们利用自制的微区时间分辨光致发光光谱和瞬态吸收显微镜研究了单根纯给体PtD纳米晶体和2%受体PtA掺杂的纳米晶体内的三线态-三线态能量转移过程。结果表明:单根纳米晶体内给体三线态间的跳跃过程的扩散常数约为3 x 10-3 cm2 s-1,三线态激子在7 ns内沿晶体长轴的传输距离约为70 nm;在掺入2% PtA的纳米晶体内,给体与受体之间的三线态-三线态能量转移的时间常数为~38 ns。因此,纳米晶体内给体之间的长距离三线态传输将放大光捕获能量转移到少量掺杂的受体的效率。


表面钝化的β-CsPbI3全无机钙钛矿中的热载流子动力学和电荷捕获过程

J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 6907-6913

表面缺陷钝化之后的热力学稳定的CsPbI3无机钙钛矿材料已经获得超过20%的光电转化效率,但是这种表面钝化材料的光物理性质仍不清楚。因此我们利用瞬态吸收光谱研究了β-CsPbI3钙钛矿在钝化前后的光物理性质。结果表明载流子捕获过程由于材料中的深缺陷被表面钝化为浅缺陷而变慢。CsPbI3的双体复合过程也会加快,因为钝化试剂修复了表面缺陷之后增强了载流子的迁移率。而且通过阻碍电荷捕获过程,有效的缺陷修复能够将热载流子的寿命从0.26 ps延长到0.37 ps。我们的发现揭示了表面钝化具有增强材料的缺陷容忍度,改进载流子输运,以及延缓热载流子的冷却等作用,有利于发展高性能光伏器件。


树枝状聚合物的激发态动力学和分子内能量转移过程的研究


J. Phys. Chem. Lett. 2021, 12, 7717-7725

J. Phys. Chem. C 2020, 124, 27356–27365

光捕获及随后的能量转移过程是自然光合作用中的关键步骤。树枝状聚合物是最有前途的人造光捕获天线之一。洞察树枝状聚合物中分子结构和能量转移或离域激发间的关系有助于理解和模拟光合作用。因此我们利用时间分辨光谱技术并结合量化计算研究了两类树枝状聚合物中的激发态动力学和分子内能量转移过程,揭示了分子结构与分子内能量转移机理间的关系。