近日，课题组与厦门大学王其星副教授、中山大学罗鑫教授以及天津大学-新加坡国立大学福州联合学院黄玉立副研究员、东南大学章琦副教授合作在电声耦合的研究中取得新进展，相关研究成果以“Self-energy corrections to zone-edge acoustic phonons in monolayer and bilayer WS₂”为题以Letter形式发表在国际期刊Physical Review B上，王其星副教授为文章第一作者，李运美副教授为共同通讯作者。

研究背景

电声耦合对理解凝聚态物理中很多重要现象至关重要，如超导、科恩反常等现象。从多体物理角度看，电声耦合可引起声子的自能修正，改变声子能量。声子自能修正的观测广泛基于金属和窄带隙半导体，并且通常只能通过拉曼谱观测到零晶格动量的声子能量修正。对于有限动量声子的观测需要能带中的多能谷之间的跃迁，并且能谷间能量差距要与声子能量可比拟。我们注意到WS₂中导带的K、K’和Q谷能量接近，谷间能量差还依赖于层数，与声子能量可比拟，因此预期能观测到非零晶格动量声子的自能修正。

研究工作介绍

从二阶微扰理论可以得出，动量为q 、振动模式为$\nu$的声子自能修正可表示为

实部代表声子能量修正，虚部代表声子展宽。自能修正不为零需要两个条件：非零的电声耦合以及电子跃迁过程能产生电子-空穴对。本征的WS₂带隙很大，而我们关注导带之间的跃迁，因此需要掺杂，我们利用离子液作顶栅来实现自由载流子的注入，如图1所示。K(K’)谷和Q谷之间的电子跃迁需要布里渊区边界M点声子的辅助，如图1所示，并且LA(M)声子能量与两个谷能量差接近。拉曼谱上二阶过程2LA(M)模式占主导作用，因此我们重点关注2LA(M)模式能量随顶栅电压的变化。

图1.(a) 单层WS₂的第一布里渊区。K谷和Q谷间的电子跃迁需要布里渊区边界的M点的声子模式参与完成匹配动量。(b) 单层WS2在电子掺杂情况下K和Q能谷间电子跃迁产生电子空穴对的示意图。(c) 声子自能修正的费曼图。(d) 采用离子液作顶栅对WS₂进行电子掺杂的器件结构示意图。

  首先关注单层WS₂，拉曼光谱如图2(a)所示。2LA(M)模式能量随着栅压的变化如图2 (b)所示。随着栅压的增加，2LA(M)声子能量软化，半高宽增加。当V_g -V_th = 1.46 V时，声子频率减少3.22 cm^-1，半高宽展增加87.5px^-1[图2 (c)-(d)]。声子的自能修正包含两个部分，其一是绝热修正，来自于掺杂载流子的屏蔽效应，依赖于费米面。另一部分是非绝热修正，来自于动力学跃迁过程。理论分析发现2LA(M)模式的软化主要由非绝热自能修正贡献。同时观测到的A_1g(Γ)声子的自能修正来自于绝热过程。

图2. (a) 单层WS₂的拉曼光谱。(b) 不同栅压下单层WS₂的拉曼光谱。2LA(M)、A_1g(Γ) 声子模拉曼位移(c)和半高宽(d)随栅压或者电子掺杂浓度的变化。

  当WS₂的层数从单层增加为双层以及多层时，能带会发生从直接带隙向间接带隙的转变，Q谷导带底的能量低于K谷带底能量，掺杂时Q谷首先被填充。从Q谷到K谷的电子跃迁同样需要M点声子的参与。2LA(M) 模式拉曼位移和半高宽如图3 (b)-(d)所示。当V_g -V_th从0增加至1.46 V时，2LA(M)声子拉曼波数红移了5.4 cm^-1,半高宽展增加6.43 cm^-1。作为对比，A_1g(Γ)声子随栅压变化显著弱于单层，可以作为能带转变的证据，这是由于转变导致掺杂费米面性质的变化。

图3.  (a) 双层WS₂在电子掺杂时Q谷和K谷间电子跃迁产生电子空穴对的示意图。(b) 不同栅压下双层WS₂的拉曼光谱。2LA(M)、A_1g(Γ)声子模拉曼移位(c)和半高宽(d)随栅压或者电子浓度的变化。

另外我们还讨论了MoS₂/WS₂异质结的情况作为辅助证明理论分析，提出了WSe₂和WSSe等材料也可能观测到类似的现象。

原文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.109.L121202