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课题组关于蛋黄壳微反应器中活性氧物种生成、释放和就近利用的协同机制的研究工作发表于环境领域权威期刊《Water Research》
发布时间:2023-08-03

文献信息:

Revealing the synergistic mechanism of the generation, migration and nearby utilization of reactive oxygen species in FeOCl-MOF yolk-shell reactors

https://doi.org/10.1016/j.watres.2023.119631

Water Research, 2023, DOI: 10.1016/j.watres.2023.119631


简介:在1894年Fenton的开创性研究为使用Fe(II)和H2O2生产强氧化剂(·OH)打开了大门(Fenton 1894, Yang et al. 2019)。其衍生的Fenton和Fenton-like反应已被用于传感、分子合成和环境修复等各个领域。由于化学品、药物和内分泌干扰物等有机物普遍使用,其造成的水污染已成为对人类健康和生态安全的重要威胁。虽然已经开发了各种先进的铁基催化剂来活化H2O2,但其有效氧化剂利用率低、·OH 利用率和窄 pH 适用性等局限性使其远非令人满意。因此,设计具有足够活性的新型催化体系以克服H2O2和·OH有效利用率低的缺陷极具吸引力,这对于在复杂水环境中有效处理痕量的有毒有机污染具有重要意义。在这里,李东亚团队在《Water Research》期刊上发表了题为“Revealing the synergistic mechanism of the generation, migration and nearby utilization of reactive oxygen species in FeOCl-MOF yolk-shell reactors”的研究文章。在这项研究中,首次通过原位生长将 FeOCl 封装在金属有机框架(MOF)(拉瓦锡-101 研究所材料(MIL-101(Fe)))中作为蛋黄壳反应器(FeOCl-MOF)实现·OH 的高效利用和水资源的协同净化


Fig. 1. (a) Schematic diagram of the preparation of FeOCl-MOF; (b) XRD of FeOCl, MOF and FeOCl-MOF; SEM of (c) FeOCl, (d) MOF and (e) FeOCl-MOF; (f) TEM and (g) HR-TEM of FeOCl-MOF; (h) FTIR of FeOCl, MOF and FeOCl-MOF; (i) synchronous and (j) asynchronous spectra of 2D-FTIR-COS.


Fig. 2. (a) DOS of FeOCl, MIL-101 and FeOCl-MOF; (b) illustration of d-band and catalyst-adsorbate bond; (c) H2O2 adsorption on MIL-101; (d) differential charge density of H2O2 on FeOCl-MOF; (e) possible reaction mechanism.


这项工作首次通过FeOCl原位生长封装在金属有机框架(MOF)中作为蛋黄壳反应器(FeOCl-MOF)。FeOCl与MOF之间的相互作用不仅增加了FeOCl的电子密度,而且使d带中心下移。FeOCl电子密度增加可以促进H2O2向·OH转化。并且d带中心向较低能级偏移有利于·OH解吸附和释放。实验和理论计算表明,较高的催化性能归因于独特的蛋黄壳结构,将催化和吸附位点集中在一个限域空间内,以及电子密度和d带中心的改善,以实现·OH高效生成、快速解吸和就近利用。其利用表面MOF吸附有机污染物,从而大大提高了H2O2和·OH有效利用率(从25.5%(Fe2+/H2O2)到77.1%(FeOCl-MOF/H2O2))。此外,还构建了连续流反应器,以实现有机污染物的连续安全处理。这项工作提供了一种Fenton-like微反应器,用于高效生成、快速解吸和就近利用·OH来改善复杂环境中的水净化技术。