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祝贺田盼(2019级硕士研究生)在Applied Catalysis B: Environmental期刊发表论文!
发布时间:2022-06-09

论文链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0926337322005136

近日,2019级硕士研究生田盼同学利用稻谷壳为硅源和模板制备了具有空心多级孔结构的bio-SAPO-34,用于催化CO2加氢制低碳烯烃的研究。研究成果在期刊《Applied Catalysis B: Environmental》期刊(IF19.503)发表,第一作者是硕士三年级学生田盼,论文题目为“Direct CO2 Hydrogenation to Light Olefins over ZnZrOx Mixed with Hierarchically Hollow SAPO-34 with Rice Husk as Green Silicon Source and Template”。

通过绿氢直接将CO2转化为低碳烯烃(乙烯、丙烯和丁烯)是目前CO2最有前景的利用途径之一,这在很大程度上依赖于高性能催化剂的设计。在此,本工作提出了一种以稻壳为硅源和多孔模板制备具有沙漏状空心结构的多级孔SAPO-34的新策略(记为bio-SAPO-34)。Bio-SAPO-34的中空特性和酸性质与合成溶液中稻壳的含量密切相关。Bio-SAPO-34在甲醇制烯烃反应(MTO)中具有很高的低碳烯烃选择性(94.5%);与ZnZrOx耦合组成的双功能催化剂后,用于CO2直接转化为低碳烯烃,在CO2转化率为13.8%的条件下,低碳烯烃选择性为83%,空时产率高达6.14 mmol gcat-1 h-1,特别是逆水煤气变换(RWGS)反应的CO选择性被抑制到40%。In-situ DRIFTS结果表明,CH3O*是ZnZrOx表面形成的关键中间体,并转移到bio-SAPO-34的Brønsted酸性位点进行选择性C-C偶联,形成低碳烯烃。本工作中的ZnZrOx&bio-SAPO-34双功能催化剂不仅在制备过程中无需添加化学试剂硅源,节约了制备成本,而且表现出优异的催化性能和长久的稳定性,具有一定的工业化潜力。

研究工作在我组黄加乐教授,以及华侨大学詹国武教授和太原理工大学付廷俊副教授的指导下,主要工作由硕士生田盼完成,博士生田间参与部分工作。研究得到了国家自然科学基金(Nos. U21A20324,21908073)和福建省自然科学基金(Nos. 2019J01074,2021J06026)的资助。