课题组主要围绕环境与能源光催化领域开展研究,主要包括光催化能源生产、光催化环境净化和光催化环境检测等研究方向。近10年来从光催化应用过程中光生电荷调控的关键科学问题出发,主要在以下4方面取得创新性学术成绩:
I-基于促进氧吸附的光生电子调控策略:提出和证实了在纳米半导体光催化剂表面光生电子还原活化吸附的氧气是影响环境污染物转化为CO2和水等矿化物质性能的关键,并成功地发展了无机酸如氢氟酸和MnO2等表面修饰可促进氧气吸附进而有效调控光生电子、改善转化污染物性能的系列新策略。相关研究工作在Appl Catal B:Environmental、ACS Catal、Environ Sci: Nano、Chin J Catal、ChemCommun和ACS Sus Chem Eng等国际重要SCI刊物上发表论文30余篇。部分工作先后受邀在Chem Soc Rev 2013和ACS Appl Mater Inter 2015上发表综述性论文。此活化氧策略可拓展应用到有机醇选择性氧化等方面。关键思路及机制如图一所示。
图一 基于促进氧吸附的光生电子调控策略示意图
II-基于表面极化或选择性吸附的光生空穴调控策略:提出和证实了在纳米半导体光(电)催化水氧化或CO2还原等过程中光生空穴与水反应而析出氧气的过程是速控步骤,并成功地发展了无机酸如磷酸和卤素离子等表面修饰和发展了含Bi 光催化剂结构调变对Cl酚的选择性吸附等而有效调控光生空穴的、改善光(电)催化转化性能的系列新策略。并进一步基于单原子金属对持久性环境污染物如菲的选择性吸附而发展了高灵敏度的g-C3N4荧光检测方法。相关研究工作在Adv Mater、Energy Environ Sci、Appl Catal B:Environmental、Chem Eng J、ChemCommun、ACS Appl Mater Inter、Environ SCI: Nano和J Phys Chem C等国际重要SCI刊物上发表30余篇。并受邀在ChemCatChem 2019上发表综述性论文。同时对光生空穴和电子进行调控也是有意义的。关键思路及机制如图二所示。
图二 基于表面极化的光生空穴调控策略示意图
III-基于适当能级平台的可见光生电子调控策略:提出和证实了在可见光下窄带隙纳米半导体光催化剂如BiVO4和g-C3N4表面合适能量光生电子还原活化吸附氧和水等反应物是影响环境物质转化与能源生产性能的关键,并成功地发展了通过复合宽带隙纳米氧化物、金属配合物纳米片、金属单原子和功能分子等来引入适当水平电子能级平台等而有效调控可见光生电子、或同时赋予助催化功能、最终显著改善催化转化性能的系列新策略。同时注重引入电子桥和可促进氧吸附、提供助催化作用、拓展可见光利用范围等的等离子共振金属如Au等。相关研究工作在Adv Mater、Angew Chem Int Ed、Nat Commun、Adv Energy Mater、Adv Sci、Appl Catal B:Environmental、Environ Sci Tech、J Hazard Mater、Solar RRL、ACS Appl Mater Inter和Nano Research等国际重要SCI刊物上发表发表40余篇。并受邀在J Mater Chem A 2019上发表综述性论文。关键思路及机制如如图三所示。
图三 基于适当能级平台的可见光生电子调控策略示意图
VI-基于改善Z型复合体电荷转移的调控策略:模拟自然光合作用过程中的电荷转移模式而提出了改善Z型复合体电荷转移是发展高效太阳光驱动的纳米光催化材料的可行思路,并注重从单一半导体超薄二维纳米片合成、Z型复合体界面结合程度改善如引入电子桥、新Z(S)型复合体系如与二维酞菁金属配合物和MOF薄片等构建和具有助催化作用的功能分子如离子液体和单原子金属等的进一步引入等方面成功地发展了系列可行策略。相关研究工作在Adv Mater、Angew Chem Int Ed、Appl Catal B:Environmental、Small Stru、Chem Eng J、J Mater Chem A、ACS Sus Chem Eng和Chin J Catal等国际重要SCI刊物上发表论文30余篇。并受邀在Carbon Neutrality 2022上发表综述性论文。关键思路及机制如图四所示。
图四 基于改善Z型复合体电荷转移的调控策略示意图
课题组基于多年来高效的环境光催化及环境检测等纳米材料的研发,已经成功地获批了具有自己知识产权的中国授权发明专利10余项。在先进光催化纳米材料合成及功能涂层制备技术和环境检测技术等方面积累了丰富的经验,并具备了好的成果转化条件。现正与相关企业开展实质性的应用项目合作研究,致力于在具有含氯酚废水和空气净化、杀菌、抑菌等光催化材料合成及其功能涂层制备技术和环境检测等方面实现应用成果转化。