课题组硕士研究生高琼在国际TOP期刊Small上发表关于光催化CO2还原制碳氢化合物研究工作 - 课题组新闻

内建电场调控氰基化氮化碳的局域电荷密度实现高效的CO₂光还原制碳氢化合物

探索控制大气中CO₂浓度的方案和积极应对能源危机，是科学家们当前的重大研究课题。其中，将CO₂催化转化为高价值化学品和清洁燃料被认为是实现“双碳”战略目标、解决温室效应和能源危机的有效策略。而光催化技术能够利用太阳光，在温和的反应条件下，实现CO₂催化转化为碳氢燃料。近年来，石墨相氮化碳（g-C₃N₄）作为一种无金属的有机共轭聚合物光催化剂，因其具有丰富的原料来源、优异的化学稳定性、可见光响应以及可控的组成结构，在光催化CO₂还原领域中受到了广泛的关注。然而，由于g-C₃N₄材料的固有缺陷，如存在光生电荷复合严重以及对CO₂分子吸附和活化困难等问题，它在CO₂光还原活性和高值产物的选择性上仍不尽人意。

针对上述关键科学问题，我室环境与能源催化团队通过对g-C₃N₄进行氰基化修饰，成功制备了具有强内建电场的氰基化g-C₃N₄（CN-g-C₃N₄）光催化剂。并利用内建电场调控CN-g-C₃N₄光生电荷的转移路径与分布范围，构建出了具有高局域电荷密度的反应位点。该位点增强了CN-g-C₃N₄对CO₂的吸附与活化以及对*CO中间体的吸附，从而使CN-g-C₃N₄实现了高效和选择性的光催化CO₂还原制CH₄和C₂H₄活性，最大速率分别为6.64和1.35 μmol g^-1 h^-1，分别是块状g-C₃N₄和g-C₃N₄纳米片的69.3和53.8倍，且对烃类产物的选择性达到了84.9%，超过了许多已报道了的g-C₃N₄基光催化剂。简而言之，这项工作阐明了内建电场调控局域电荷密度结构以实现高效且高选择性的光催化CO₂还原制碳氢化合物的作用机理。

相关成果以“Regulating Local Electron Density of Cyano Sites in Graphitic Nitride Carbon by Giant Internal Electric Field for Efficient CO₂ Photoreduction to Hydrocarbons”为题发表在材料领域TOP期刊Small（IF: 13）上，22级硕士研究生高琼为第一作者，陈先杰特聘副教授、陈钱特聘副教授和朱永法教授为共同通讯作者，西南科技大学为第一通讯单位。