吸附与还原同位体结构增强光催化海水提铀性能
海洋中铀储量约45亿吨,是已探明陆地铀资源的近千倍,从海水中高效提取铀将助力核能可持续发展。与此同时,核工业活动中产生的含铀废物因其放射性和化学毒性对生态环境构成潜在威胁。所以,从战略资源回收和生态环境安全角度出发,亟需发展稳定、高效、绿色的提铀技术。光催化法能够将U(VI)还原为U(IV),进而实现水体中铀的高效分离和提取,具有低成本、环境友好和低能耗的特点,被认为是海水提铀最有前途的方法之一。然而,目前,少有研究工作考虑U(VI)在光催化剂上的吸附和还原位点之间不一致的问题,这种差异无疑会导致光生电子的迁移距离增加,引起光催化提铀性能偏低。
针对该关键科学问题,近日,我课题组通过在石墨相氮化碳(g-C3N4)光催化剂表面修饰氰基官能团(g-C3N4-CN),利用氰基优异的吸电子和配位能力,成功构筑出了铀的吸附与还原同位体结构,实现了高效的光催化海水提铀性能。研究结果表明,氰基作为同位体结构的关键,不仅显著促进了g-C3N4-CN光生电荷的分离及其周围电子的富集,而且通过与U(VI)络合,极大提高了对U(VI)的吸附能力。因此,g-C3N4-CN表现出了高效且稳定的光催化U(VI)还原性能,其饱和铀提取容量可达2644.3 mg g-1,优于目前众多已报道的光催化材料。此外,g-C3N4-CN在太阳光驱动的真实海水提取铀实验中也表现良好。简而言之,这项工作阐明了构建U(VI)吸附和光还原同位体结构对提高光催化海水提铀性能的重要性。
相关成果以“Cyano-Functionalized Graphitic Carbon Nitride with Adsorption and Photoreduction Isosite Achieving Efficient Uranium Extraction from Seawater”为题发表在材料领域顶刊Advanced Functional Materials(IF:19.00)上,硕士研究生胡恩民和高琼以及陈钱特聘副教授为共同第一作者,陈先杰特聘副教授、朱文坤教授和朱永法教授为共同通讯作者,西南科技大学为第一通讯单位。
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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202312215