研究背景
在现代储能电池领域，锂硫电池（LSB）因其理论容量大（1675 mAh g-1）而具有巨大的前景和潜力。然而，LSB 在发展过程中遇到了许多挑战，包括硫和 Li2S 的低导电性、锂枝晶以及明显的穿梭效应。构建功能性夹层是抑制多硫化物迁移的一种前瞻性方法。各种碳材料因其巨大的表面积和优异的导电性，已被用作 LSB 的中间膜。在这些材料中，碳纳米管（CNT）因其特殊的管状结构和高导电性而引人注目。然而，在单独使用时，它们对多硫化锂的吸附受到限制，对穿梭效应的抑制不足，电化学可逆性和循环稳定性也不理想，尤其是在高电流密度下。为了解决这些局限性，三聚氰胺经过煅烧产生了氮掺杂碳材料（NC），其特点是比表面积大、多孔结构和氮含量丰富。NC 的多孔结构增强了多硫化物的储存和吸附能力，而氮含量则提供了大量活性位点，提高了催化性能，从而改善了电池的电化学活性。为了综合两种材料的优点，三聚氰胺与管状 CNT 在管式炉中煅烧时结合在一起。正如预期的那样，NC/CNT 材料具有很高的导电性和吸附催化能力，能有效缓解多硫化物的穿梭效应。
文章要点
1）通过一步煅烧法成功合成了NC/CNT材料，涂覆在隔膜上应用在锂硫电池中。能量色散光谱仪（EDS）的元素映射显示碳（C）和氮（N）在整个复合结构中分布均匀，证实了 NC/CNT 材料的成功合成。选区电子衍射（SAED）图形中的衍射环显示了碳材料的（002）和（101）晶面。此外，NC/CNT 的快速傅立叶变换（FFT）分析图像以及相应的线剖面图验证了碳材料（002）和（101）晶面的存在。X 射线衍射 (XRD) 结果，进一步证实了 NC/CNT 的晶体结构。
Fig.1. (a) TEM image (b-c) EDS elements mapping, (d) High Resolution Transmission Electron Microscope (HRTEM) image of NC/CNT (insets: SAED diffraction pattern and Inverse FFT lattice image) and the corresponding line profiles (e-f), (g) XRD spectra of NC/CNT and CNT.
2）NC/CNT 和 CNT基电池 的循环伏安 (CV) 等值线图表明了NC/CNT催化能力得到了增强。Li2S6 吸附试验表明NC/CNT具有很强的多硫化物吸附能力。循环前后的弛豫时间（DRT）分布曲线表明 NC/CNT 能有效减少电解液中的 LiPSs 并抑制穿梭效应。NC/CNT 和 CNT 在 Li2S 上的沉积曲线表明NC/CNT 电极在析出 Li2S 方面表现出更高的活性。
Fig. 2. CV contour plots of NC/CNT and CNT (a-b). (c) Ultraviolet–visible spectroscopy (UV-vis) absorption spectra after adsorption of Li2S6 (inset: the corresponding adsorption experiments stand for 6h). DRT profiles before and after cycling of LSBs with NC/CNT separator or CNT separator (d-e) and (g-h). Li2S precipitation profiles of NC/CNT and CNT (f) and (i).
3）电循环、充放电曲线和倍率性能说明用NC/CNT的电池拥有更优异的电化学性能。在 0.1C 时的充放电曲线及其中一个放大截面凸显了 NC/CNT 作为一种更高效的 Li2S2/Li2S 溶解催化剂，具有更低的溶解势垒。
Fig. 3. (a) The rate performance. (b-c) GCD curve ranges of the LSBs with NC/CNT and CNT separators. (d) GCD curves at 0.1C, (e) ΔE, (f)the amplified cross-section, (g) 0.1C, (h) 0.5C, (i) 2C.
文章信息 Zhu, Kai, et al. N-doped carbon interwoven with carbon nanotubes as an accelerating polysulfide conversion interlayer for High-Performance lithium-sulfur batteries. Materials Letters (2024): 136566.