我组关于采用捕获质子接递中间体的方法研究亮态BLUF域光循环的统一机制的论文在Ultrafast Science刊发！

DOI: 10.34133/ultrafastscience.0072

黄素蓝光受体（blue light using flavin，简称 BLUF）结构域蛋白是自然界最小的光开关蛋白结构域之一，目前其跨物种的光激活机制尚不清楚。BLUF的光活化涉及一个复杂的双向质子耦合电子转移(PCET)反应，其中关键的反向PCET途径在很大程度上仍然难以捉摸，其基本步骤尚未被剖析。本文采用统一的动力学模型解析了球形Rhodobacter sphaeroides的AppA、acuminata的OaPAC和Synechocystis sp. PCC6803的SyPixD三种植物BLUF域的亮态光反应周期。利用突变体设计和飞秒光谱技术，我们捕获了所有物种中关键质子接递中间体的光谱快照，揭示了亮态光反应循环由4个基本步骤组成，包括正向协同电子-质子转移(CEPT)、2步的质子摇摆和反向CEPT。我们强调最后一个反向CEPT步骤(1.5到3.7 ps)是由亮态和暗态光周期共享的，并且对光电开关功能至关重要。