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前瞻综述入选ACS Editors' Choice:蛋白机器质子转移基元反应模式展望
发布时间:2024-04-07

近日,《物理化学期刊B》(Journal of Physical Chemistry B)以封面文章形式刊登了上海交通大学化学化工学院仲冬平团队丁蓓课题组的前瞻综述“Elementary Reactions in the Functional Triads of the Blue-Light Photoreceptor BLUF Domain”,回顾了课题组过去几年在蓝光受体BLUF结构域机理解析领域的系统进展,基于蛋白机器中广泛存在的三种质子转移基元反应模块的物理化学本质进行了系统性梳理。该文章也同时入选美国化学会编辑推荐文章ACS Editors' Choice®JPCB线上期刊“来自中国的女性科学家”特刊。ACS Editors' Choice®由美国化学会80多本同行评审期刊的编辑们推荐,每天精选一篇具有重大科学意义的文章,入选率低于1%。该论文以上海交通大学为第一单位,江秀文博士为第一作者,化学化工学院仲冬平教授、丁蓓教授为通讯作者。其他作者包括化学化工学院博士生王楷霖和致远学院本科生张小凡。

图一:BLUF域光激活过程中的基本反应模式

            BLUF结构域是自然界中最小巧而精密的光感受器之一,其独特的双向电子耦合质子转移(PCET)机制及伴随的氢键网络重排在许多生物过程中发挥着关键作用。然而,由于氢键网络难以通过实验手段直接探测,人们对BLUF域活化过程中基本步骤的完整图像仍然不明晰,限制了将BLUF域改造为光遗传学工具的应用。课题组通过突变设计和瞬态吸收光谱技术在光合蓝藻OaPAC(Oscillatoria acuminata光激活腺苷酸环化酶)中系统性地解析了BLUF结构域光激活基本步骤的速率、时间顺序、协同性、动力学同位素效应以及驱动力,总结出质子耦合电子转移(PCET)、质子摇摆(Proton rocking)和质子接递(Proton relay)三种基本反应模式(图一),对解决这一科学难题提供了新的洞见。

图二:多种质子传递机制存在于不同的功能性蛋白中

      此次综述总结的BLUF域光激活中的质子传递机制存在于不同的功能性蛋白中,具有广泛的参考意义(图二)。文章还提出将BLUF域改造为仿生平台用于研究非光敏蛋白中质子相关反应以及改造BLUF域成为仿生工具的可能性,为未来的研究提供了方向。

这项工作得到了国家自然科学基金委面上项目和科技部重点研发青年项目的资助。

文章链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpcb.3c07988