随着工业化和经济发展脚步的加快，水体中有害有机污染物污染问题越来越引起人们的重视。高级氧化过程（AOPs），一种利用可溶性氧化剂（双氧水，过一硫酸盐等）产生活性氧物种（ROS）的工艺，作为去除水中有机污染物的先进水处理技术被广泛研究。相较于双氧水，氧化剂过一硫酸盐（PMS）因其更加良好的稳定性以及所产ROS种类的丰富性而被广泛研究。同时，寿命长、效率高的单线态氧（¹O₂）作为高效的降解有机污染物的活性氧物种引起越来越多的关重视。目前，有很多过渡金属基催化剂被应用于活化PMS产¹O₂的研究工作。然而，原子利用率低、催化动力学慢、催化剂结构复杂等问题限制了对其内在催化活性的评价以及对催化机制的研究。

       金属单原子催化剂M-SACs的制备以1，10-菲罗啉和金属乙酰丙酮盐作为氮源和金属源，将金属离子吸附在多孔碳基底上，并通过二次碳化过程合成了一系列具有单金属活性位点的结构。通过XRD/SEM/Raman等分析证明了M-SACs具有相同的物理化学性质，球差校正透射电镜证明了单原子在碳基底上的均匀分布。同步辐射结合XPS分析证明了典型的M-N4单金属活性位点结构的成功合成（图1）。

    图1. M-SACs的合成示意图以及结构表征

  本文开发和合成了一系列具有明确结构的金属单位点活性中心（Mn，Fe，Co，Ni，Cu）的多孔碳催化材料，首次揭示了它们在AOPs中活化PMS的活性顺序和催化机理。电子顺磁共振波谱及抑制剂实验等成功验证了1O2的生成，并结合理论研究给出了相应的反应路径和影响反应活性的内在因素，为用于AOPs的过渡金属基催化剂设计提供了重要参考依据。制备了一系列具有明确结构的金属单位点活性中心（Mn，Fe，Co，Ni，Cu）的碳氮基单原子催化剂，通过球差显微镜，XSA等技术明确了M-N4的活性结构。通过电子顺磁共振等实验验证了1O2的生成，首次揭示了它们在AOPs中活化PMS的降解有机物污染物活性顺序和催化机理。并结合理论研究给出了相应的反应路径和影响反应活性的理论因素，为用于AOPs的过渡金属基催化剂设计提供了参考。该工作对一系列金属单原子催化剂活化PMS生成1O2的活性趋势和反应机理进行了研究和总结，为今后设计应用在AOPs中的金属基催化剂提供了方向和指导。

     论文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202109530