第一作者:李昱萱
通讯作者:李薇馨,赵雷
通讯单位:武汉科技大学耐火冶金国家重点实验室
研究要点:
1,通过将反蛋白结构引入到光阳极的结构设计中,由于该结构具有连续且周期性排列的大孔结构,提高了量子点的负载量,从而显著提高光吸收效率。
2,通过化学浴沉积法将ZIF-8包覆在ZnO表面。ZIF-8对ZnO表面缺陷的钝化作用阻挡了ZnO电子传输层和电解质的直接接触,减少了电荷复合,使光生电子更有效的分离。
3,ZIF-8的包覆在不影响反蛋白石结构的情况下,适当的增大了光阳极的比表面积,使光电性能得到提高。
研究背景:
光电阳极与光吸收,电子注入和收集过程密切相关,构建合适的光电阳极结构具有重要意义。3D IO相互连通规则有序的孔隙结构能够有效的利用太阳光并在其内部发生光散射和光折射提高了光的利用率,而这种结构所带来的大的比表面积能负载更多的量子点从而增强光吸收。
ZnO作为光阳极半导体材料,具有制备容易、成本低廉、来源广泛和电子迁移率高等优点。因此,选择ZnO IO结构作为光阳极,可以解决传统ZnO纳米颗粒的比表面积低,光捕获能力差,电荷复合严重以及表面缺陷多的问题。近年来,由于ZIF-8具有较大的比表面积和规则的孔结构,被广泛用于制备复合材料。Tian Panliang团队报道了具有3D有序大孔的Pt@ZIF-8/SiO2复合材料,其中ZIF-8壳层能够提供高孔隙率并保护Pt NP避免聚集。因此,ZIF-8不仅可以提高薄膜的比表面积,而且可以改善薄膜的表面缺陷以抑制载流子复合。
成果简介:
2020年3月3日,Journal of Materials Science, 2020在线报道了武汉科技大学赵雷研究团队在量子点敏化太阳能电池光阳极领域最新的研究成果(DOI: https://doi.org/10.1007/s10853-020-04534-5)。在该文章中,研究人员设计了ZnO@ZIF-8反蛋白石结构的光阳极, 基于ZnO@ZIF-8IO光阳极的QDSSCs的光电转换效率达到1.75%,相比基于ZnOIO光阳极的QDSSCs提高了2倍。
图1. ZnO@ZIF-8 IO光阳极的结构示意图
要点1:将反蛋白结构引入到光阳极的结构设计中
采用自组装模板法在FTO上制备了PS模板,将ZnO前驱体溶液填充到模板的孔隙当中,通过退火的方法去除PS模板,最终得到具有反蛋白石结构的ZnO光阳极。
图2 .PS蛋白石的(a)平面和(b)横截面SEM图像;(c)ZnO IO(d)ZnO@ZIF-8 IO(e)ZnO@ZIF-8 IO-CdS/CdSe的SEM图像
要点2:通过化学浴沉积法将ZIF-8包覆在ZnO表面
通过XRD和Raman的联合验证了ZIF-8成功包覆在了ZnO表面。并通过EIS测试可知,ZnO@ZIF-8 IO的电池的电荷复合阻抗较基于ZnO IO的电池的电荷复合阻抗大,说明基于ZnO@ZIF-8 IO的电池在ZnO@ZIF-8 IO/ZIF-8/量子点/电解液界面处的电荷复合几率更小,ZIF-8对ZnO表面缺陷的钝化作用阻挡了ZnO电子传输层和电解质的直接接触,减少了电荷复合,使光生电子更有效的分离。
图3. (a)X射线衍射图谱和(b)激光拉曼光谱
图4.基于ZnOIO-CdS/CdSe和ZnO@ZIF-8 IO-CdS/CdSe光阳极的QDSSC的(a)Nyquist和(b)Bode曲线;其中(a)中插图为Nyquist曲线的等效电路图
要点3:ZIF-8复合ZnO后,光电转换效率较ZnO IO提高了2倍
在一个标准太阳光(AM 1.5,100 mW/cm2)的照射下,基于ZnO@ZIF-8IO光阳极的QDSSCs的光电转换效率达到1.75%,相比基于ZnOIO光阳极的QDSSCs提高了2倍。
图5. 基于CdS/CdSe量子点敏化的ZnO IO和ZnO@ZIF-8 IO光阳极的(a)J-V曲线和(b)各项平均性能参数
小结
设计了ZnO@ZIF-8反蛋白石结构的光阳极,由于其具有连续且周期性排列的大孔结构,提高了量子点的负载量,从而显著提高光吸收效率,实现高Jsc。通过采用ZIF-8修饰ZnO IO,可以适当提高量子点的负载量、有效降低半导体的平带电位、增大电荷复合阻抗,从而减小了载流子的复合几率,在不影响薄膜光吸收和电荷传输的前提下,使电池的光电性能得以提高。该工作得到了国家自然科学基金(61604110、51802234),香港学者计划(XJ2019025)和湖北省自然科学基金(2018CFC796)等项目的大力支持。