赵雷教授等Composites Part B: Engineering: ZIF-67衍生CoSe/Co(OH)2催化剂的界面工程用于高效的整体水分解。

第一作者：龚诚

通讯作者：李薇馨，赵雷

通讯单位：武汉科技大学耐火冶金国家重点实验室

研究要点：

1. 利用酸蚀制备ZIF-67 (AE)，暴露更多Co2+,促进硒化。

2. 以二维ZIF-67为模板构筑CoSe/Co(OH)2，继承ZIF-67大比表面积、多孔等结构优势，暴露更多活性位点。

3. CoSe/Co(OH)2间的异质界面可调控Co的电子结构，增强本征催化活性。

成果介绍：

2022年5月1日，Composites Part B: Engineering在线报道了武汉科技大学赵雷教授团队在CoSe电催化解水领域的最新研究成果。在该工作中，研究者构筑了CoSe/Co(OH)2异质界面，实现了高效电催化解水。

要点1：利用酸蚀暴露ZIF-67更多Co位点

乙酸刻蚀掉部分有机配体，暴露更多Co位点并增大样品孔径，促进硒化过程，有效地推动了全解水过程。

图1 (a) ZIF-67的SEM照片，ZIF-67 (AE)的(b) SEM照片，CoSe/Co(OH)2-CM的(c) SEM照片，CoSe/Co(OH)2-CM (AE)的(d) SEM照片，CoSe/Co(OH)2-CM和CoSe/Co(OH)2-CM (AE)的(e) N2吸附等温线，(f) 孔径分布

要点2：利用CoSe/Co(OH)2间异质界面调控Co的电子结构

通过理论计算，证实了CoSe和Co(OH)2之间存在电子转移：电子从CoSe转移至Co(OH)2。XPS结果也进一步证实了CoSe和Co(OH)2间这种电子转移现象。电子结构的变化优化了反应中间体的吸附能，促进了电催化解水过程。

图2 (a) CoSe/Co(OH)2-CM (AE)的差分电荷密度图， (b) CoSe和CoSe/Co(OH)2-CM (AE)的XPS谱图，(c) TOF

要点3：几何结构和电子结构的双重调控实现高效电催化解水性能

CoSe/Co(OH)2-CM (AE)在HER和OER中表现优异，在10 mA cm-2的过电位为207 mV/299 mV。此外，CoSe/Co(OH)2-CM (AE)具有最大的电化学面积和最小的电化学阻抗以及优异的稳定性。

图3 OER中的(a) LSV曲线，(b) tafel曲线， (c) 质量比活性/过电位图， (d)电化学阻抗谱 ，(e) 电化学活性面积和(f) 稳定性

图4 HER中的(a) LSV曲线，(b) tafel曲线， (c) 质量比活性/过电位图， (d)电化学阻抗谱 ，(e) 电化学活性面积和(f) 稳定性

小结

以ZIF-67为模板，通过酸蚀和硒化构筑CoSe/Co(OH)2异质结构，暴露了更多活性位点，调控了Co的电子结构，优化了反应中间体吸附能，从而实现高效的电催化解水性能。本工作得到了省部共建耐火材料与冶金国家重点实验室、武汉科技大学以及国家基金委的大力支持。