近日，课题组在甲醇制烃类反应甲醛中间体的研究脉络进行了总结，相关成果以“Recent Progress on the Involvement of Formaldehyde in the Methanol-to-Hydrocarbons Reaction”为题，于2024年7月27日在线发表于化学类期刊ChemSusChem上。

烯烃与芳烃是重要的化工原料，甲醇制烃类反应（Methanol-to-hydrocarbons, MTH）是一种不依赖原油的烯烃与芳烃生产路径，其原料甲醇来源广泛，可从煤、天然气、生物质等转化制得。MTH反应的研究热点主要包括初始C-C键的生成、烃池物种（Hydrocarbon pool species）的建立、产物选择性的调控以及催化剂失活的研究。

近年来，越来越多的研究结果表明甲醛在MTH的反应过程中扮演了重要的角色。然而，由于传统的色谱等检测手段对其响应不高，而且在MTH反应中的甲醛浓度较低，因此针对甲醛参与的反应过程研究一直是项挑战。2020年，本课题组将原位低压反应器结合同步辐射光电离质谱（SR-PIMS），实现了对MTH反应稳定产物及甲醛中间体的在线监测，后续在瑞士光源、法国光源也有类似装置用于甲醛中间体研究的报道。随着这些原位检测技术的应用，甲醛的重要作用逐渐被揭开。

图1. MTH反应中甲醛生成路径及其在C-C键生成、烃池建立、芳构化及积碳过程中的重要作用

该综述主要讨论了甲醛检测/表征手段、MTH反应中甲醛的生成路径、甲醛参与初始C-C键的生成、甲醛在芳构化及失活过程中的重要作用等四个方面。最后，文章总结了目前已经明确的甲醛参与的反应机理路径，并基于上述机理，展望了MTH反应的调控及后续研究。

本工作第一作者为罗劲松博士生，刘成园副研究员、潘洋教授为共同通讯作者。该工作得到了国家自然科学基金，国家重点研发计划、中科院关键技术人才计划和中央高校基本科研业务费专项资金资助的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/cssc.202400884