有机-无机杂化卤化铅钙钛矿已成为光伏应用的主要竞争者，单结钙钛矿太阳能电池的光电转换效率已达到26%以上。然而，由于铅的毒性，铅基钙钛矿太阳能电池的商业化可能会导致人类健康和环境风险。卤化锡钙钛矿由于其高电荷载流子迁移率、低激子结合能和长热载流子寿命，是最有前景的无铅钙钛矿材料。最近，卤化锡钙钛矿在各种光电应用中取得了优异的成就，如太阳能电池、场效应晶体管、发光二极管、光电探测器和激光器。然而，由于Sn²⁺的路易斯酸性高于Pb²⁺，锡基钙钛矿的结晶动力学可控性差，导致卤化锡钙钛矿晶体成核和生长速度不平衡，薄膜形貌较差，缺陷多，光伏效率低。虽然许多研究来控制卤化锡钙钛矿薄膜的结晶动力学，以实现快速成核和缓慢晶体生长。但是，目前对于锡基钙钛矿前驱体溶液的胶体化学性质与钙钛矿薄膜结晶动力学之间的关系仍未被研究

   近日，中国科学院大学光电学院孟祥悦教授课题组及其合作者，以卤化锡钙钛矿为研究对象，受经典的Derjaguin-Landau-Verwey-Overbeek（DLVO）理论的启发，提出了一种调控胶体Zeta电位的方法精准控制无铅锡基钙钛矿薄膜的成核动力学。通过在FASnI₃钙钛矿前驱体溶液中加入添加剂APDI₂，胶体的Zeta电位从-4.22 mV变为0.69 mV。根据DLVO理论，降低胶体的Zeta电位绝对值可以有效降低胶体颗粒之间的相互作用势能，从而导致锡基钙钛矿更高的凝结概率和更低的临界成核浓度。薄膜旋涂过程中的原位光散射测试证实了降低胶体的Zeta电位绝对值可以有效提高成核速率。调控胶体的Zeta电位后，制备的无铅锡基钙钛矿薄膜具有较少的缺陷，以此制备的太阳能电池器件实现了高达15.13%的光电转换效率

本工作通过深入理解和精确控制锡基钙钛矿薄膜的成核过程，首次建立了卤化锡钙钛矿胶体颗粒的Zeta电位与钙钛矿薄膜的结

晶动力学之间的直接联系。根据DLVO理论，提出了一种基于胶体的Zeta电位精准控制卤化锡钙钛矿成核动力学的新方法。这种

新方法对钙钛矿薄膜材料结晶动力学调控和提高结晶质量和光伏性能具有重要的意义。这一成果近期发表在Angewandte Chemie I

nternational Edition上， 孟祥悦教授是文章的通讯作者，课题组博士研究生王军方为文章第一作者。

论文信息：

 

Colloidal Zeta Potential Modulation as a Handle to Control the Crystallization Kinetics of Tin Halide Perovskites for Photovoltaic Applications

 

Junfang Wang, Junjie Huang, Muhammad Abdel-Shakour, Tianhua Liu, Xu Wang, Yongle Pan, Lixia Wang, Enhao Cui, Jin-Song Hu*, Shihe Yang*, Xiangyue Meng*

 

Angewandte Chemie International Edition

 

DOI: 10.1002/anie.202317794