近日，太原理工大学郭俊杰教授团队在国际知名期刊《Chemical Engineering Journal》（一区TOP期刊，影响因子16.7）上发表了题为“Boosting oxygen reduction catalysis by introducing Fe bridging atoms between Pt nanoparticles and N-doped graphene”的研究论文。论文第一作者是硕士研究生王启蘅，通讯作者是新材料界面科学与工程教育部重点实验室郭俊杰教授和梁浩杰助理研究员。
该工作利用原子层沉积（ALD）技术制备出一种高活性的Pt-Fe-NG电催化氧还原催化剂，利用Fe单原子作为桥连原子，一方面调节Pt的电子结构，优化Pt对含氧物种的吸附能力，另一方面桥接Pt与N掺杂石墨烯载体，增强Pt与载体间相互作用，使催化剂在OER反应中的活性和稳定性明显提升，并展现出优异的锌空电池性能，为PtFe双金属催化剂的设计提供新思路。
得益于合理的配位环境调控与电子结构调控，Pt-Fe-NG催化剂表现出优异的ORR催化活性，其半波电位达到0.948 V，并呈现出近完全的四电子转移过程和良好的稳定性。将Pt-Fe-NG应用于锌空电池阴极进行测试，组装的锌空电池表现出了1.5 V的开路电压和高达230 mW cm-2的功率密度，并能在60 h持续充放电条件下保持电位差稳定，展现出优异的锌空电池性能。
建立不同结构的Pt-Fe-NG、Pt-NG、Fe/Pt-NG和Fe-NG催化剂模型，对比各催化剂的结构、性能与催化机制，明确了Fe单原子在催化反应中发挥的桥连作用。同步辐射结果表示Fe以单原子形式存在，XRD、XPS、H2-TPR等测试手段证实了Fe单原子的桥接优化了Pt颗粒的电子结构，增强了Pt颗粒与催化剂基底间的相互作用。DFT计算结果显示Pt-Fe-NG的结构模型在ORR过程中的决速步能垒低至0.313 eV，远低于其他结构的OH*质子化能垒，提高了电子转移效率，从而提高了ORR活性。
该工作实现了高活性高稳定性Pt-NG催化剂的设计，解决了Pt基催化剂OER活性受限、与NC载体相互作用差的问题，并深入揭示了Fe原子在催化体系中的桥连作用和催化剂OER作用机制。该工作得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金、三晋学者计划等项目的支持。
DOI：10.1016/j.cej.2023.143482。
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https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894723022131?via%3Dihub
