角分辨光电子能谱(Angle-resolved photoemission spectroscopy, ARPES)是唯一一种可以对动量空间中能带结构进行精确表征的实验技术。同步辐射光源在元素、电子能级、轨道态、自旋态等精确测量方面具有无可比拟的优势。基于同步辐射的角分辨光电子能谱是当前研究固体材料电子结构的最关键的实验技术之一,在高温超导、石墨烯和拓扑绝缘体等领域里发挥着至关重要的作用。例如,它揭示了高温超导材料中存在的显著的多量子自由度的关联作用,拓扑电子材料中非平庸的能带结构,石墨烯材料中的狄拉克锥能带色散。
角分辨光电子能谱原理
角分辨光电子能谱是一种利用光电效应直接探测固体材料电子结构的技术。当光照射到材料上,材料中的电子可以吸收光子的能量,当电子的动能可以克服材料表面功函数的束缚时,电子会从材料中逃逸出来。利用能谱仪收集这些电子,并根据其出射角度和能量,可以推断出材料内部的电子结构。由于角分辨光电子能谱是唯一一种可以对动量空间中能带结构进行精确表征的实验技术,它在很多种量子材料的研究中发挥了关键作用。
当电子在晶体中运动时,会与其中存在的多种量子态或元激发发生相互作用。不仅仅需要考虑电子和声子,还涉及自旋波、电荷密度波等激发,这种物理系统需要在多体相互作用的框架下进行研究。ARPES可以提供关于这些多体相互作用的关键信息。在光电效应中,假设一个电子获得光子能量后足够迅速地离开固体,那么探测器记录的能量和动量的谱线宽度直接与留存在固体中的受激发的电子系统的寿命相关。值得注意的是,这个系综通常可以被视为一个正电荷粒子——“空穴”,而空穴的寿命和重整化能量等关键信息描述了这个准粒子如何与固体中多种量子态发生相互作用。准粒子的行为可以通过复函数自能来描述,其实部和虚部对应于准粒子寿命和能量相对于非相互作用系统的重整化。角分辨光电子谱所展示的核心信息是单粒子谱函数,通过数据拟合可以获得自能的实部和虚部。角分辨光电子能谱实验中,光电效应的矩阵元对信号强度有明显的调制,并提供了波函数的对称性信息。
现代ARPES具有高能量和动量分辨率,使我们能够解析能带色散的重整化效应。在大多数情况下,重整化的能带包含两种主要多体相互作用中的一种或两种,即电子-电子相互作用和电子-玻色子相互作用(如声子或磁性元激发等)。自能的实部包括了电子-电子相互作用和电子-玻色子相互作用对能带色散的改变,自能的虚部包括了杂质、电子-电子相互作用和电子-玻色子相互作用对准粒子寿命或散射率的影响。自能实部与虚部中所蕴藏的信息可以分解为多种因素的贡献,揭示了量子材料中电子所经历的微观相互作用。
高温超导材料性和强关联电子系统
现代凝聚态物理研究中,多种量子效应的相互作用和影响使得很多量子材料展现出无法预测的性质。其中最引人关注的是强关联电子系统。它们表现出奇异的电子行为和磁性,非相互作用电子气体的简单图像不再适用。这些现象包括高温超导电性、庞磁阻、重费米子、莫特绝缘体、近藤效应和自旋电荷有序等等。
拓扑绝缘体和拓扑量子材料
拓扑绝缘体是一种近年来受到广泛关注的量子材料。这种材料的体相是绝缘的,但表面可以传导电流,且具有明确的自旋结构。这些材料中,自旋-轨道相互作用中起着关键作用,它们的分类不同于传统的朗道相变理论,而是依赖于电子波函数整体相位的变化。研究拓扑绝缘体的电子结构对于理解其根本物理机制和潜在应用有重要意义。作为探测电子能带结构的一种直接方法,ARPES可以获得拓扑绝缘体电子结构的丰富信息。随着研究的深入,人们发现了更多类型的拓扑量子材料,如狄拉克半金属、外尔半金属等,以及多种拓扑与超导共存的体系。
二维材料
近年来,二维单层晶体的合成和表征为凝聚态物理研究和应用提供了广阔的探索空间。二维材料对应的体相材料通常由具有弱范德华键的原子层组成。薄层的二维材料会呈现出迥异于体相的光电性质,在磁性、光电转换和催化等方面有广泛应用潜力。二维材料的制备和调控会显著改变其电子结构,ARPES能够通过对电子结构的表征,揭示其本征的物性。