Zn/S 电化学中与硫转化相关的自然缓慢的氧化还原动力学和有限的利用阻碍了其实际应用。在此，我们报道了一种原位相重建策略，该策略激活氧化钒的催化活性，以调用氧化还原催化来操纵可逆硫转化。结果表明，由金属有机框架衍生的 V2O3@C/S 前驱体可以通过简单的电化学诱导过程转化为 V2O5-m·nH2O@C/S。在放电过程中，氧化钒可以实现比硫组分更快的锌离子储存过程，因此预锌化的 ZnxV2O5·nH2O 充当氧化还原介质，通过自发反应催化硫还原 （Znx+1V2O5 + S = ZnxV2O5 + ZnS， △G = -6.4 kJ mol-1）。对于反向电池充电，可以很容易地激活活性位点周围的电沉积 ZnS，并且 ZnxV2O5·nH2O 和 ZnS 之间的简单 Zn2+ 传输使 ZnS 可逆地转换回 S（ZnxV2O5 + ZnS = Znx+1V2O5 + S，△G= -7.02 kJ mol-1）。因此，复合阴极提供 1630.7 mAh g-1 的高容量，并在 4 A g-1 下循环 150 次后保持稳定的容量保持。所提出的氧化还原催化效应阐明了可调谐 Zn-S 化学。



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