The activity and selectivity of the carbon dioxide reduction reaction (CO₂RR) can be significantly enhanced by altering the electronic structure of central transition-metal atoms in single-atom catalysts (SACs). However, the role of mass transport in catalyst design, though critical, is frequently overlooked. Herein, a single-atom Ni-N-C(P)-8 catalyst featuring hierarchical micropores and mesopores is synthesized to investigate the role of the mass transport process in CO₂RR. Remarkably, the mesopores-rich catalyst can efficiently decrease the mass transport barrier, achieving a high CO Faradaic efficiency (FE) of 99 % at −0.7 V vs. reversible hydrogen electrode (RHE) and turnover frequencies (TOFs) for CO production of 31644 h⁻¹ at −0.9 V vs. RHE. The detailed experiments and classical molecular dynamics simulations reveal that the abundance of mesoporous pores on the catalyst surface significantly enhances the mass transport process to the active Ni sites during the reaction, and thereby enhancing the CO production rate.

中文翻译：

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增强单原子 Ni-N-C 催化剂上的质量传递，具有多级孔结构，可实现高效的 CO2 电还原


通过改变单原子催化剂 （SAC） 中中心过渡金属原子的电子结构，可以显著提高二氧化碳还原反应 （CO₂RR） 的活性和选择性。然而，质量传递在催化剂设计中的作用虽然至关重要，但经常被忽视。在此，合成了一种具有多级微孔和介孔的单原子 Ni-N-C（P）-8 催化剂，以研究质量传递过程在 CO₂RR 中的作用。值得注意的是，富含介孔的催化剂可以有效地降低质量传递障碍，与可逆氢电极 （RHE） 相比，在 -0.7 V 下实现 99% 的高 CO 法拉第效率 （FE），在 -0.9 V 下产生 CO 的周转频率 （TOF） 为 31644 ^h-1（相对于 RHE）。详细的实验和经典的分子动力学模拟表明，催化剂表面介孔的丰度显著增强了反应过程中向活性 Ni 位点的质量传递过程，从而提高了 CO 的产生速率。