电化学硝酸盐还原反应（NO3−RR）显示出作为氨（NH3）合成和调节地球氮循环的可持续途径的巨大前景。然而，其进展目前受到催化活性低的阻碍，特别是受到 NO2− 形成缓慢的速率决定步骤的限制。在此，我们利用 Ti2O3 中 Ti3+ 的高活性和多功能氧化还原特性，利用其将 NO3− 自发还原为 NO2− 来克服缓慢的速率决定步骤。随后，电化学还原过程不断将生成的高价钛物质还原回Ti3+，形成氧化还原闭环，并实现连续的NH3合成。该催化剂实现了 19.04 mg h−1 mgcat.–1 的出色 NH3 生产率，法拉第效率为 97.8 %。利用原位电化学电子顺磁共振技术，我们探索了Ti2O3中Ti3+在此过程中的动态变化，而原位电化学红外光谱则为中间体的演化提供了见解。密度泛函理论计算证实了Ti2O3 的高活性NO3−RR。



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