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煤的臭氧氧化机理及氧化产物揭示煤大分子结构
ACS Omega ( IF 3.7 ) Pub Date : 2023-12-18 , DOI: 10.1021/acsomega.3c06525 Qing Luo 1, 2 , Wenli Liu 2 , Qiming Zhuo 2
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将臭氧注入煤水悬浮液中，并对分离的氧化产物进行 HRTEM 测试。结果表明，从可视化的角度来看，煤的大分子网络结构中含有大量的类石墨结构。然而，煤表面与O 3之间的化学反应机理尚不清楚，碳量子点中含氧官能团的微观形成机理尚未得到解释。因此，采用DFT方法研究了O 3与亚甲基在煤表面的反应过程。我们发现O 3在水中生成的OH•可以将亚甲基中两个相邻的碳原子氧化成双键（C=C），最终生成醛和羧酸。通过热力学参数ΔG和ΔH的计算，发现所有反应都是自发放热过程。上述化学反应是基于OH•与Ar-(CH 2 ) 6 -Ar的物理吸附以及O 3与Ar-CH 2 -CH=CH-(CH 2 ) 3 -Ar的物理吸附。两个系统的计算吸附能分别为-9.41和-12.55 kcal/mol。然后从马利肯电荷、态密度、变形密度和总电荷密度的角度分析了吸附前后的电荷转移和原子轨道相互作用。结果表明，静电引力是吸附的主要驱动力。 煤中的醚键（C–O–C）最终被氧化为酯基（RCOOR′），脂肪链上的羟基（CH 2 –CH–OH）被氧化为羰基（CH 2 –C ═O)，带有两个OH·的苯形成酚羟基和一分子水。最后，对煤及相应的煤基碳量子点进行了红外光谱研究；阐明了氧化前后官能团的差异，结果与模拟吻合较好。
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