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基于组氨酸的超分子纳米组装体表现出双重酶模拟功能：改变组氨酸的互变异构偏好以定制氧化/水解催化
Nano Letters ( IF 9.6 ) Pub Date : 2023-12-11 , DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c02934 Peidong Du 1 , Shichao Xu 1 , Haifeng Wu 1 , Yuanxi Liu 1 , Zhen-Gang Wang 1
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在超分子催化中通过官能团排列复制酶样活性位点仍然存在挑战。在这项研究中，我们提出了一种包含 Fmoc 修饰的组氨酸和铜的超分子材料。我们还研究了组氨酸异构体非规范氨基酸（ δm H 和εm H）对催化过程的影响。与 Fmoc- εm H ( k cat / K m ) 相比，基于 Fmoc- δm H 的纳米组件的氧化活性增加了约 15 倍，水解活性增加了约 50 倍。这种区别源于组氨酸的 ε- 和 δ- 氮之间的碱性和连接特性的差异。单磷酸鸟苷的添加进一步增强了组氨酸和甲基化组氨酸催化剂的氧化活性。基于Fmoc- δm H/Cu 2+的纳米组件催化2',7'-二氯荧光素二乙酸酯的氧化/水解级联，受益于铜中心和组氨酸的非连接ε-氮之间的协同效应。这些发现推进了仿生催化剂的设计，并为自然系统中必需残留物的机械作用提供了见解。
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