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揭示硝酸盐电催化还原单原子催化剂的活性趋势和设计原理
ACS Nano ( IF 15.8 ) Pub Date : 2023-12-08 , DOI: 10.1021/acsnano.3c10058 Haibo Yin 1 , Feng Dong 2 , Haiwei Su 1 , Zechao Zhuang 2 , Yunlong Wang 1 , Dingsheng Wang 2 , Yue Peng 1 , Junhua Li 1
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电催化硝酸盐（NO 3 - ）还原是减轻NO 3 -污染和产生NH 3的最有前途的方法之一，但它仍然受到原子经济性和大量活性位点选择性问题的挑战。在这里，我们描述了对一系列使用氮掺杂碳作为基底（金属/NC）的单原子催化剂（SAC）的全面研究。活性的本质与电子传递能力（SAs → NO 3 – ）的程度有关。在这些检查的SAC中，Cu/NC对NH 3合成表现出良好的性能，即最大NH 3法拉第效率为100%，NH 3产率高达32,300 μg h –1 mg cat。 –1 。 X射线吸收精细结构光谱和密度泛函理论计算证明Cu-N 4配位的电子结构抑制了N 2 、N 2 O和H 2的形成，并促进了NO 3 2p轨道之间的轨道杂化。 –和 Cu 单原子位点的 3d 轨道。我们的研究被认为可以为未来高效NO 3还原为NH 3电催化剂的设计提供基础指导。
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