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Structure of Polymer Rings in Linear Matrices: SANS Investigation
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2023-06-28 , DOI: 10.1021/acs.macromol.2c02444 Margarita Kruteva 1 , Michael Monkenbusch 1 , Jürgen Allgaier 1 , Wim Pyckhout-Hintzen 1 , Lionel Porcar 2 , Dieter Richter 1
Macromolecules ( IF 5.1 ) Pub Date : 2023-06-28 , DOI: 10.1021/acs.macromol.2c02444 Margarita Kruteva 1 , Michael Monkenbusch 1 , Jürgen Allgaier 1 , Wim Pyckhout-Hintzen 1 , Lionel Porcar 2 , Dieter Richter 1
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We have presented a systematic small angle neutron scattering investigation of ring–linear blends, where we vary either the ring volume fraction for a given ring in a long linear matrix or the matrix length at a low ring fraction. We found that the ring radius of gyration (Rg) shrinks with increasing ring fraction and nearly reaches the Rg of the ring melt at a volume fraction of ϕR = 0.5. At the same time, the fractal dimension, which is close to a Gaussian conformation at low ϕR, decreases to the value of the ring melt. Aside from very short matrices, the ring size is independent of the host length. Following a random phase approximation treatment, the effective Flory–Huggins parameter (χF,RL) is negative and independent of ϕR, signifying ring–linear attraction that leads to ring–ring repulsion. χF,RL decreases with decreasing ring size, which might be related to the decreasing possibility of threading events, when the ring size becomes smaller. The ϕR-dependent data in the cross-over regime between low Q Porod scattering ∼ Q–4 and polymer RPA contribution displays an intermediate Q–2 regime, the intensity of which increases proportional to ϕR. The origin of this Q–2 contribution is not clear but may be related to critical fluctuations or microphase separation induced by a nonlocal positive contribution to χF,RL. The experimental results fit well into the general picture that is mainly based on simulations, even though in detail, quantitative differences are obvious. Finally, our results are in qualitative agreement with earlier studies on polystyrene ring–linear blends.
中文翻译：
线性矩阵中聚合物环的结构：SANS 研究
我们提出了对环-线性混合物的系统小角度中子散射研究，其中我们改变长线性矩阵中给定环的环体积分数或低环分数下的矩阵长度。我们发现，环回转半径（R g）随着环分数的增加而缩小，并且在体积分数 ψ R = 0.5时几乎达到环熔体的R g 。同时，在低 ψ R时接近高斯构象的分形维数减小至环熔体的值。除了非常短的矩阵外，环的大小与主体长度无关。经过随机相位近似处理后，有效的 Flory–Huggins 参数 (χ F,RL) 为负值且与 phi R无关，表示环线性吸引力导致环间斥力。χ F,RL随着环尺寸的减小而减小，这可能与当环尺寸变小时，线程事件的可能性降低有关。低Q Porod 散射 ∼ Q –4和聚合物 RPA 贡献之间交叉区域中的 与phi R相关的数据显示出中间的Q –2区域，其强度与 phi R成比例增加。这个Q –2的由来贡献尚不清楚，但可能与 χ F,RL的非局部正贡献引起的临界波动或微相分离有关。实验结果与主要基于模拟的总体情况非常吻合，尽管在细节上，定量差异很明显。最后，我们的结果与聚苯乙烯环状线性共混物的早期研究定性一致。
更新日期：2023-06-28
中文翻译：
线性矩阵中聚合物环的结构：SANS 研究
我们提出了对环-线性混合物的系统小角度中子散射研究，其中我们改变长线性矩阵中给定环的环体积分数或低环分数下的矩阵长度。我们发现，环回转半径（R g）随着环分数的增加而缩小，并且在体积分数 ψ R = 0.5时几乎达到环熔体的R g 。同时，在低 ψ R时接近高斯构象的分形维数减小至环熔体的值。除了非常短的矩阵外，环的大小与主体长度无关。经过随机相位近似处理后，有效的 Flory–Huggins 参数 (χ F,RL) 为负值且与 phi R无关，表示环线性吸引力导致环间斥力。χ F,RL随着环尺寸的减小而减小，这可能与当环尺寸变小时，线程事件的可能性降低有关。低Q Porod 散射 ∼ Q –4和聚合物 RPA 贡献之间交叉区域中的 与phi R相关的数据显示出中间的Q –2区域，其强度与 phi R成比例增加。这个Q –2的由来贡献尚不清楚，但可能与 χ F,RL的非局部正贡献引起的临界波动或微相分离有关。实验结果与主要基于模拟的总体情况非常吻合，尽管在细节上，定量差异很明显。最后，我们的结果与聚苯乙烯环状线性共混物的早期研究定性一致。
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