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Selective Oxidation of CH4 to CH3OH by Transition-Metal Single-Atom-Embedded N-Doped Graphene Catalysts with Oxidants N2O and O2: Oxygen Adsorption Energy as an Activity Descriptor
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-03-17 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c00549 Denghui Ma 1 , Xinrui Cao 2 , Zexing Cao 1
The Journal of Physical Chemistry C ( IF 3.3 ) Pub Date : 2023-03-17 , DOI: 10.1021/acs.jpcc.3c00549 Denghui Ma 1 , Xinrui Cao 2 , Zexing Cao 1
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Direct conversion of CH4 to CH3OH in an economical and environmentally friendly way is a highly desirable process, and the development of easily accessible activity descriptors can promote the design of high-performance catalysts for the achievement of this challenging goal. Herein, density functional theory (DFT) calculations on the gas-phase selective oxidation of CH4 to CH3OH with oxidants N2O and O2 on the transition-metal (TM)-atom-embedded N-doped graphene (TM–N4/C) single-atom catalysts (SACs) were performed to shed light on the detailed reaction mechanism and the scaling relationship for the catalytic activity. Computational screening reveals that the adsorption energy of O (ΔEO) has strong correlation with the reactivity toward the direct conversion of CH4 to CH3OH with the oxidant N2O on a wide range of TM–N4/C catalysts. More instructively, the presence of one water molecule in the active domain may facilitate the selective oxidation of methane to methanol remarkably, suggesting that the noncovalent interaction as the catalyst cofactor may judiciously manipulate the catalytic activity. In addition, ΔEO is also a promising catalytic descriptor for the selective oxidation of CH4 with the atmospheric O2 as an oxidant. Among these TM–N4/C SACs, Fe–N4/C is identified as an ideal material for the direct conversion of CH4 to CH3OH. The present results and established scaling relationships may be used for predicting graphene-based SACs for the catalytic oxidation of CH4 to CH3OH more efficiently under mild conditions.
中文翻译：
过渡金属单原子嵌入 N 掺杂石墨烯催化剂用氧化剂 N2O 和 O2 将 CH4 选择性氧化为 CH3OH：氧吸附能作为活性描述符
以经济和环境友好的方式将 CH 4直接转化为 CH 3 OH 是一个非常理想的过程，开发易于获得的活性描述符可以促进高性能催化剂的设计，以实现这一具有挑战性的目标。在此，密度泛函理论 (DFT) 计算了在过渡金属( TM)原子嵌入N掺杂石墨烯 ( TM– 4 _/C) 单原子催化剂 (SAC) 用于阐明详细的反应机理和催化活性的比例关系。计算筛选表明，在广泛的 TM–N 4 /C 催化剂上，O 的吸附能 (Δ E O )与使用氧化剂 N 2 O 将 CH 4直接转化为 CH 3 OH的反应性有很强的相关性。更具启发性的是，活性域中存在一个水分子可能会显着促进甲烷选择性氧化为甲醇，这表明作为催化剂辅助因子的非共价相互作用可能会明智地控制催化活性。此外，ΔEO也是用大气 O 2作为氧化剂选择性氧化 CH 4的有前途的催化描述符。在这些 TM–N 4 /C SAC 中，Fe–N 4 /C 被认为是将 CH 4直接转化为 CH 3 OH的理想材料。目前的结果和已建立的比例关系可用于预测基于石墨烯的 SAC 在温和条件下更有效地将 CH 4催化氧化为CH 3 OH。
更新日期：2023-03-17
中文翻译：
过渡金属单原子嵌入 N 掺杂石墨烯催化剂用氧化剂 N2O 和 O2 将 CH4 选择性氧化为 CH3OH：氧吸附能作为活性描述符
以经济和环境友好的方式将 CH 4直接转化为 CH 3 OH 是一个非常理想的过程，开发易于获得的活性描述符可以促进高性能催化剂的设计，以实现这一具有挑战性的目标。在此，密度泛函理论 (DFT) 计算了在过渡金属( TM)原子嵌入N掺杂石墨烯 ( TM– 4 _/C) 单原子催化剂 (SAC) 用于阐明详细的反应机理和催化活性的比例关系。计算筛选表明，在广泛的 TM–N 4 /C 催化剂上，O 的吸附能 (Δ E O )与使用氧化剂 N 2 O 将 CH 4直接转化为 CH 3 OH的反应性有很强的相关性。更具启发性的是，活性域中存在一个水分子可能会显着促进甲烷选择性氧化为甲醇，这表明作为催化剂辅助因子的非共价相互作用可能会明智地控制催化活性。此外，ΔEO也是用大气 O 2作为氧化剂选择性氧化 CH 4的有前途的催化描述符。在这些 TM–N 4 /C SAC 中，Fe–N 4 /C 被认为是将 CH 4直接转化为 CH 3 OH的理想材料。目前的结果和已建立的比例关系可用于预测基于石墨烯的 SAC 在温和条件下更有效地将 CH 4催化氧化为CH 3 OH。
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