长春应化所周敏团队Angew：高熵合金氧还原电催化剂高通量筛选研究成果

近日，中国科学院长春应用化学研究所周敏研究员（点击查看介绍）课题组在Angewandte Chemie International Edition 上发表了题为“Pt基元素组合高熵合金的高通量筛选加速氧还原电催化剂发现”的研究论文，提出了一种基于高熵合金（HEA）的高通量筛选方法，有望显著加速高性能氧还原电催化剂的发现。

高熵合金电催化剂因其突出的性能在能源材料领域引起了广泛关注。其关键特性“鸡尾酒效应”使得元素组合和成分空间对其性能有显著影响。然而，传统方法在面对多达10⁵种五元HEA元素组合及近乎无限的成分空间时，难以有效探索和发现高性能HEAs。

为应对这一挑战，作者提出了一种新颖的高通量开发方法。他们通过打印制备微米级前驱体阵列，结合脉冲高温合成技术，实现了多元素组合HEA阵列的高通量制备。同时，利用扫描电化学液池显微镜（SECCM）技术，对HEA阵列的氧还原反应（ORR）本征活性进行了高通量精准评估。这一评估结果为实际高效催化剂材料的合成提供了有力指导。通过密度泛函理论（DFT）计算，研究团队解析了高活性元素组合中的元素协同效应与活性位点差异，揭示了优势元素组合的共性特征。这种高通量方法将高通量实验、实际催化剂验证与DFT计算相结合，为能源催化领域的高效多元素材料加速发现提供了新途径。

图1. Pt基高熵合金的高通量开发流程

图1展示了微米级铂基高熵合金的高通量筛选流程。该流程通过多元素组合的快速制备和本征活性评估，加速了优势电催化剂的发现。研究团队首先基于大语言模型GPT进行HEA文献库的文本挖掘，为ORR活性筛选提供了元素库。然后，他们利用MT-SRECM500系统打印制备由元素库组合生成的微米级五元HEA前驱体阵列，并通过脉冲高温加热完成HEA阵列的制备。

图2. 70种元素组合微米级HEA阵列的高通量测量

如图2所示利用SECCM技术，研究团队对阵列的高通量本征活性进行了测量。在70组HEAs中，Fe-Ni-Pt体系（如FeNiCuCoPt、FeNiCoSnPt、FeNiCuSnPt）表现出卓越的催化活性。

图3. 高电催化活性的元素组合验证

这些优势HEA组合进一步指导了对应催化剂材料的合成，并在实际测试中得到了验证。最佳催化剂的半波电位（E_1/2）达到0.892 V vs RHE，实现了从元素筛选到实际催化剂验证的闭环。

图4. 优势元素组合的DFT解析

DFT计算进一步揭示了Fe位点对ORR活性的显著贡献以及Cu/Co元素协同作用对Fe位点活性的促进作用。

小结

该研究提供了一种高效的HEA开发方法，显著加速了高性能氧还原电催化剂的发现。这一研究流程具有极高的时间效率，有望解决HEAs在海量元素组合与成分空间探索中的挑战，并为建立相关活性数据库提供了可行方案。相关论文发表在Angewandte Chemie International Edition 上，第一作者是中国科学技术大学硕士生潘逸煬，通讯作者是周敏研究员。

原文（扫描或长按二维码，识别后直达原文页面，或点此查看原文）：

Accelerating the Discovery of Oxygen Reduction Electrocatalysts: High-Throughput Screening of Element Combinations in Pt-Based High-Entropy Alloys

Yiyang Pan, Xiangyi Shan, Furong Cai, Han Gao, Jianan Xu, Min Zhou

Angew. Chem. Int. Ed., 2024, DOI: 10.1002/anie.202407116

导师介绍

周敏

https://www.x-mol.com/university/faculty/384572