第一作者:李莎,林建德,常彬
通讯作者:常彬,吴德印,张力
单位:厦门大学,济南大学
厦门大学化学化工学院张力教授、吴德印教授课题组与济南大学前沿交叉科学研究院周伟家教授课题组常彬博士合作在非对称电子结构单原子铁催化剂用于高负载贫液锂硫电池中取得新进展,相关成果以“Implanting Single-Atom N2-Fe-B2 Catalytic Sites in Carbon Hosts to Stabilize High-Loading and Lean-Electrolyte Lithium-Sulfur Batteries”为题发表于Energy Storage Materials(DOI: 10.1016/j.ensm.2022.11.045)。
本工作首次通过富硼富氮碳载体构建硼、氮共配位铁单原子催化剂(Fe SAs@BCN)用于锂硫电池。硼原子(电子供体)具有弱电负性,且最外层价电子(2s22p1)促使氮原子(电子受体)更容易从硼原子处得到电子,而金属中心铁原子保留3d 电子。实验和理论计算结果表明,非对称电子结构N2-Fe-B2位点能提高体相电子导电率,并通过Lewis酸碱作用快速捕获多硫化物,同时显著降低Li2S的沉积/分解能垒,催化硫双向氧化还原,最终提升反应动力学并减轻穿梭效应。组配S/Fe SAs@BCN硫基亚Ah级软包电池,硫负载量提高至11.6mg cm-2,且控制低液硫比(3μL mg-1)和N/P(1.5),可实现359Wh kg-1的能量密度输出。本工作为引入杂原子合成高活性单原子催化剂应用于能源存储及转化领域提供了新的思路。
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