近日，我室宋英泽特聘教授研究团队在《J. Power Sources》（JCR分区：Q1，影响因子：9.127）以“Full paper”的形式在线发表了题为“Manipulating electrocatalytic activity of carbon architecture by supercritical carbon dioxide foaming and defect engineering for Li–S chemistry”的研究成果。宋英泽特聘教授、宋丽贤副研究员为共同通讯作者，我组陈乐同学为第一作者。

    为满足未来的大规模储能需求，开发高能量密度、高安全性和长循环寿命的先进储能系统成为研究的热点。锂硫电池由于较高的理论能量密度（2600 Wh·kg⁻¹）而被认为是下一代极具发展前景的先进储能体系。然而，由于多硫化锂的穿梭效应和硫氧化还原反应动力学缓慢等因素，锂硫电池的实际性能并不理想，这限制了其商业化应用进程。

为解决上述问题，科研人员尝试应用不同种类的催化剂包括金属基和非金属材料来减轻多硫化锂的穿梭和加速电池的反应动力学过程，以改善电池在实际应用场景下的电化学性能。锂硫电池领域当前的研究热点之一是电催化剂的高活性设计并探索其对实际应用场景下电池体系的优化。基于此，我们结合前期在超临界流体发泡技术及缺陷工程的研究基础，首先采用超临界CO₂发泡技术对三聚氰胺甲醛树脂进行了多孔结构调控，并采用高温氮脱离技术实施缺陷工程，最终实现了碳材料对锂硫化学的电催化活性的有效提升。与化学发泡法不同，超临界CO₂流体发泡技术具有安全性高、环保、可控性好且无残留等优点，在对材料的结构设计上向有着显著的优势。本文设计的碳材料具有丰富的多级孔隙结构，这有利于硫的负载、活性位点的暴露和电解液的渗透。同时通过高温热裂解反应，氮原子发生脱离，碳原子发生重排，从而形成的丰富的空位缺陷。由于对多孔结构、导电性、氮含量和缺陷活性位点数量的合理调控，碳材料能有效促进多硫化锂的“吸附-扩散-转化”过程，从而表现出对Li₂S成核和分解反应的高催化活性。因此，电池在1.0 C下循环800圈放电容量的衰减率为平均每圈0.06%。即使在高硫载量（9.3 mg·cm⁻²）和低液硫比（4.0 μL·mg⁻¹_s）的实际应用场景下，电池依然能维持良好的循环性能。研究工作面向具有多物相转化反应的储能和电催化领域，为精细化调控碳材料电催化活性提供了新的研究思路。

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.jpowsour.2021.230607