宋英泽特聘教授研究团队在Chem. Eng. J.（影响因子：13.273）以“Full paper”的形式在线发表了题为“Universal interface and defect engineering dual-strategy for graphene-oxide heterostructures toward promoted Li–S chemistry”的研究成果。该成果由西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室与苏州大学、北京石墨烯研究院和浙江工业大学合作完成。宋英泽特聘教授、苏州大学孙靖宇教授为共同通讯作者。
随着电子电动设备的快速发展，传统的储能体系逐渐难以满足人们对高能量密度的需求。锂硫（Li–S）电池因具有较高的理论比容量（1672 mAh·g-1）和能量密度（2600 Wh·kg-1），且活性材料硫储量丰富、价格低廉、对环境相对友好，被认为是下一代极具发展前景的先进储能体系。然而，锂硫电池的电化学性能受到多硫化锂穿梭、硫反应动力学过程滞缓等关键科学问题的严重影响，其实际化应用进程被限制。
现有研究表明通过使用电催化剂可以有效缓解多硫化锂的穿梭效应以及促进硫反应的动力学过程，从而改善电池在实际应用场景下的电化学性能。锂硫电池领域当前的研究热点之一是高活性电催化剂的设计并探索其对实际应用场景下电池体系的优化。基于我们前期在利用化学气相沉积（CVD）技术制备石墨烯及锂硫电池体系的工作基础，本文通过等离子体增强化学气相沉积（PECVD）技术在一系列氧化物Nb2O5、MoO2、MnO表面进行石墨烯的生长，实现了电催化剂界面和缺陷工程的有效构建，从而设计出高活性的电催化剂，有效地改善了电池的电化学性能。
不同于传统的湿法化学方法路线，直接PECVD技术为石墨烯的生长提供了清洁和可控的环境，有利于面向高效储能体系的高活性电催化剂设计。在本文中，我们提供了一种利用直接PECVD技术构建高活性石墨烯/金属氧化物电催化剂的通用策略。具体来看，甲烷热裂解后形成的活性碳物种会在金属氧化物表面吸附、成核进而形成缺陷石墨烯；同时，活性氢物种会引起金属氧化物氧空位的产生。上述反应过程导致了电催化剂界面及缺陷的有效构建。根据实验和理论计算结果，这种界面及缺陷的协同作用可有效增加电催化剂的活性，从而促进了对多硫化锂的有效管理和催化转化，提高了电池的电化学性能。电池在2.0 C下循环1000圈放电容量的衰减率为平均每圈0.053%。即使在高硫载量（8.1 mg·cm-1）和低液硫比（4.0 μL·mg-1 s）的实际应用场景下，电池依然能维持有利的电化学性能。研究工作不仅为实现高活性电催化剂的构建和高效锂硫电池体系的设计提供了研究思路，而且还为推进CVD技术在储能领域的应用进行了深入探索。
研究工作得到西南科技大学环境友好能源材料国家重点实验室自主课题（19fksy16和18ZD320304）的支持。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.129407