在全球能源转型和可持续发展进程中，燃料电池和金属-空气电池作为新一代能源存储系统备受瞩目。然而，其阴极氧还原反应（ORR）性能受限，传统贵金属催化剂成本高昂且资源稀缺，限制了大规模应用。无金属碳基电催化剂成本低、稳定性好，成为潜在替代者，但纯碳材料 ORR 活性不足。为解决这一难题，研究人员通常采用氮、硫、磷、硼等杂原子掺杂引入活性位点，从而提高催化性能。

石河子大学于锋教授团队与新加坡科技研究局（A*STAR）张丽莉研究员合作研制了硅掺杂类石墨烯炭材料，并成功用于电催化氧还原反应。该工作以SiCl4为硅源，将C-O-Si键形式掺杂进类石墨烯材料，作为 ORR 催化材料，半波电位达 0.80 V（vs. RHE），极限电流密度为 5.81 mA/cm2，有望成为低成本高效 ORR 催化剂，为非金属催化剂设计提供新思路。相关成果以"Enhanced electrochemical oxygen reduction reaction on “C–O–Si” bonds in Si-doped graphene-like carbon"为题在Carbon上发表。论文第一作者为石河子大学化学化工学院研究生杨守华和唐赢，通讯作者是A*STAR张丽莉研究员和石河子大学于锋教授。

图1. (a) Si-GLC材料制备示意图；(b,e) 样品的SEM图，插图为接触角测试图；(c,d,f,g) 样品的TEM图；(h) 样品Si-GLC的EDS图谱

图2. 样品的 (a) XRD谱图、(b) 拉曼光谱、(c) FT-IR光谱、(d) 氮气等温吸脱附曲线和 (e-i) XPS谱图

图3. (a) CV曲线、(b-d) LSV曲线、(e) 催化剂极限电流密度和半波电位对比、(f) Tafel斜率、(g-h) K-L曲线、(i) H2O2电流(插图为过氧化氢产率和电子转移数曲线)、(j) EIS曲线、(k) 耐甲醇测试、(i) 计时-安培i-t曲线。

图4. (a) 不同位点的吸附能计算、(b,c) ORR不同反应途径的能垒比较。

图5. (a) 含氧中间体的吸附能、(b,c) 电荷差分密度、(d,e) 吸附电子密度差、(f,g) PDOS图和(h-j) 吉布斯自由能图。

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Enhanced electrochemical oxygen reduction reaction on “C–O–Si” bonds in Si-doped graphene-like carbon

Shouhua Yang, Ying Tang, Zhen Yang, Boqin Li, Gang Wang, Jie Liang, Lili Zhang, Feng Yu

Carbon, 2024, DOI: 10.1016/j.carbon.2024.119881

导师介绍

于锋

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