采用CO作为还原剂,利用选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction, SCR)技术,可以有效去除烟气中的NOx。与NH3-SCR脱硝技术不同,CO-SCR技术使用CO作为还原剂,有效避免了液氨的使用和氨逃逸现象。此外,若烟气中含有丰富的CO,也不需要添加额外的还原剂,可以同时去除NO和CO。
近日,石河子大学碳中和与环境催化剂技术研究团队(Carbon Neutralization and Environmental Catalytic Technology Laboratory, CN&ECTec Lab)于锋教授(点击查看介绍)课题组采用泡沫镍作为载体,通过负载CuCeOx金属复合氧化物,制备了CuCe/NF催化剂,用于CO-SCR脱硝反应。研究发现,Ce的存在增加了表面氧空位的浓度和吸附氧的含量,CuCe双金属协同作用进一步改善了低温催化性能。在100 ~ 150 ℃温度下,反应遵循E-R机制,在≥150 ℃温度下,反应遵循L-H机制。
图1. CuCe/NF合成示意图及反应机理。
图2. (a-e)Cu/NF、(f-j)Ce/NF、(k-o)CuCe/NF的SEM和TEM图以及(p)CuCe/NF催化剂的EDS图谱。
图3. 催化剂的(a)XRD和(b)Raman光谱;催化剂XPS光谱:(c)Cu 2p,(d)Cu LMM,(e)Ce 3d,(f)O 1s。
图4. 催化剂的(a)NO转化率、(b)CO转化率、(c)NO2浓度和(d)N2选择性。
图5. 不同空速下催化剂的(a-b)NO转化率与CO转化率;(c-h)催化剂的不同煅烧温度测试及反应后宏观形貌。
图6. CuCe/NF催化剂上(a)CO吸附、(b)NO吸附和(c)CO + NO共吸附的原位漂移谱;(d)不同温度下可能的反应原理。(NO = 500ppm, CO = 1000ppm, N2为平衡气体)。
图7. DFT模拟的潜在反应路径:(a)NO单分子吸附;(b)CO+NO双分子吸附过程。
图8. 模拟DFT计算的反应能垒:(a)E-R机反应路径;(b)L-H反应路径。
相关工作在国际知名期刊Chemical Engineering Journal 上发表。论文第一作者石河子大学化学化工学院硕士研究生高飞,通讯作者代斌教授、但建明教授和于锋教授。
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Nickel foam supported CuCe mixed metal oxide as monolith catalyst for NO removal
Fei Gao, Ying Tang, Jinbao Liu, Keke Pan, Mei Zhou, Gang Qian, Minmin Liu, Feng Yu*, Jianming Dan*, Bin Dai*
Chem. Eng. J., 2023, 474, 145713, DOI: 10.1016/j.cej.2023.145713
导师介绍
于锋
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